SINTESIS, KARAKTERISASI DAN SIFAT FEROELEKTRIK AURIVILLIUS LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9

Transkripsi

1 SINTESIS, KARAKTERISASI DAN SIFAT FEROELEKTRIK AURIVILLIUS LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 SYNTHESIS, CHARACTERIZATION AND FERROELECTRIC PROPERTIS OF AURIVILLIUS LaBi 2 TiNbO 9 AND Bi 3 TiTaO 9 Afifah Rosyidah dan Imam Syuhadi Jurusan Kimia FMIPA ITS Surabaya Jl. Arif Rahman Hakim Kampus ITS Gedung J dan K Sukolilo Surabaya (60111) afifah@chem.its.ac.id Abstrak. Material oksida Aurivillius dengan rumus umum [Bi 2 O 2 ][A n-1 B n O 3n+1 ] terdiri atas lembar [Bi 2 O 2 ] 2+ dan lapisan seperti perovskit [A n-1 B n O 3n+1 ] 2-. Potensi aplikasi oksida ini untuk ferroelektrik random access memories (FeRAM) telah menginspirasi penelitian yang lebih intensif. Oksida Aurivillius LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 telah berhasil disintesis dengan reaksi kimia padat. Difraktogram sinar-x yang dihasilkan menunjukkan kedua senyawa berstruktur ortorombik. Substitusi kation A (La, Bi) menyebabkan perubahan grup ruang A2 1 am menjadi Fmmm. Nilai faktor toleransi perovskit menurun dari 0,96 menjadi 0,89 pada oksida Aurivillius Bi 3 TiTaO 9, sehingga perovskit pada senyawa tersebut terdistorsi; sedangkan substitusi pada kation B (TiNb, TiTa) tidak merubah struktur dan grup ruang. Hasil karakterisasi SEM menunjukkan morfologi permukaan kedua senyawa berbentuk lembaran. Penentuan sifat feroelektrik dilakukan dengan metoda keramik. Histerisis hasil pengukuran feroelektrik pada senyawa oksida Aurivillius LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 hasil sintesis menunjukkan bahwa semua oksida mempunyai sifat feroelektrik. Nilai polarisasi spontan yang terukur meningkat dibandingkan senyawa induk. Kata kunci: Aurivillius; LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 ; Reaksi kimia padat; Sifat feroelektrik. Abstract. Oxides material Aurivillius with general formula [Bi 2 O 2 ] [A n-1 B n O 3n+1 ] consisting of sheets [Bi 2 O 2 ] +2 and layer like perovskit [A n-1 B n O 3n 2 ] 2-. Potential applications for this oxide ferroelectric random access memories (FeRAM) have inspired more intensive research. LaBi 2 TiNbO 9 Aurivillius oxide and Bi 3 TiTaO 9 have been successfully synthesized by solid state reaction. \ Difraktogram the resulting x- rays showed both structured compounds ortorombik. A cation substitution (La, Bi) cause changes in Group of space A2 1 am be Fmmm. Perovskiet tolerance factor value declined from into 0,96 0,89 on Bi 3 TiTaO 9 Aurivillius oxide, so perovskit on the compound is distorted; While the substitution on the B cations (TiNb,TiTa) does not change the structure and the space group. The results of the characterization of the surface morphology shows second SEM compound shape sheet. Ferroelectric properties of the determination is done by the method of ceramics. Histerisis measurement results on ferroelectric oxides LaBi 2 TiNbO 9 and Bi 3 TiTaO 9 Aurivillius synthesis results demonstrate that all oxide have ferroelectric properties. Spontaneous polarization values measured increase compared to the parent compound. Keywords: Aurivillius; LaBi 2 TiNbO 9 and Bi 3 TiTaO 9 ; Solid state reaction; Ferroelectric properties. PENDAHULUAN Perkembangan dan kemajuan teknologi yang semakin cepat berjalan seiring dengan kemajuan ilmu pengetahuan. Inovasi teknologi yang diciptakan memberikan manfaat dan kemudahan dalam segala aktifitas manusia. Dihasilkannya suatu material dasar yang berkualitas tinggi seperti semikonduktor, C - 93

2 superkapasitor, feromagnetik dan feroelektrik dapat menghasilkan peralatan yang lebih canggih, efektif dan efisien. Keramik modern merupakan salah satu contoh material yang memiliki sifat elektrik dan magnetik sehingga dapat digunakan sebagai bahan dasar pembuatan ultrasonik, kapasitor, elektro optik dan lain-lain. Salah satu keramik yang sedang berkembang adalah Aurivillius (Rosyidah dkk, 2010). Aurivilius adalah material oksida dengan struktur berlapis yang mempunyai rumus umum M 2 A n-1 B n O 3n+3 yang terdiri dari lapis bismut [M 2 O 2 ] 2+ _ dan lapis perovskit [A n 1 B n O 3n+1 ] 2-. Kedua komponen ini tersusun silih berganti secara teratur sepanjang sumbu c dalam sel satuan kristal. Fasa Aurivillius mempunyai fleksibilitas substitusi yang dapat dilakukan terhadap kation A, kation B maupun kation A-B baik menggunakan kation isovalen maupun aliovalen, secara sendiri-sendiri maupun serempak. Substitusi kation pada posisi A lapis perovskit paling banyak dilakukan peneliti karena substitusi ini dapat menyebabkan perubahan (distorsi) struktur dan sifat fisika material sehingga memberi peluang strategis dalam mendesain material baru (Mandal, dkk., 2005). Sampai saat ini penelitian yang terkait dengan substitusi kation B pada lapis perovskit Aurivillius jarang dilakukan. Oleh karena itu, pada penelitian ini mengkaji pengaruh perbedaan substituen kation B (Nb,Ta) pada lapis perovskit Aurivillius lapis dua LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 dengan kation A- nya dibuat sama. Aurivillius lapis dua LaBi 2 TiNbO 9 kation B pada lapis perovskit diisi oleh Nb dengan jari-jari 0,65Å, sedangkan untuk Aurivillius lapis dua Bi 3 TiTaO 9 kation B pada lapis perovskit diisi oleh Ta dengan jari-jari 0,69Å. Substitusi pada kation B dengan Nb dan Ta ini telah memenuhi persyaratannya yaitu kation yang akan disubstitusi harus mempunyai jari-jari yang sesuai untuk kation B (yaitu ~0,6Å) dan kenetralan muatannya. Adanya perbedaan jari-jari Nb dan Ta dapat menyebabkan perbedaan hasil karakterisasinya. Pada penelitian ini sintesis dilakukan dengan metode solid-state, yang dapat menghasilkan produk akhir dengan kemurnian tinggi. Metode sintesis solid-state digunakan untuk mensintesis oksida Aurivillius dalam bentuk kristal tunggal, serbuk polikrisatalin, amorf (gelas) dan film tipis. Ismunandar, dkk., pada tahun 1996 telah berhasil melakukan sintesis oksida Aurivillius lapis dua BaBi 2 Nb 2 O 9 dengan metode solid-state dengan temperatur pembakaran awal 900⁰C selama 15 jam, kemudian dilanjutkan pada temperatur 1000 C selama 15 jam dan temperatur terakhir pada 1200⁰C selama 24 jam dengan grup ruang A2 1 am yang menunjukkan adanya sedikit tilting pada struktur yang dihasilkan. Pada penelitian ini dilakukan sintesis dan karakterisasi oksida Aurivillius lapis dua yaitu LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9. Hasil sintesis ini kemudian dikarakterisasi menggunakan difraksi sinar-x (XRD) untuk mengetahui fasa kristal yang terbentuk. Scanning Electron Microscopy (SEM) untuk mengetahui bentuk morfologi permukaan. SEM ini dilengkapi dengan Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (EDX) untuk mengetahui komposisi dari unsur-unsur komponen utama penyusun material Aurivillius lapis dua tersebut. Karakterisasi menggunakan RT 66A Ferroelectric System-Radiant Technology dilakukan untuk mengetahui sifat feroelektrik material Aurivillius lapis dua tersebut. Data hasil karakterisasi kedua oksida Aurivillius lapis dua tersebut ini maka akan dibandingkan untuk mengetahui pengaruh perbedaan subtitusi kation A dan B pada lapis perovskit. BAHAN DAN METODE Alat Peralatan yang digunakan pada penelitian ini adalah peralatan-peralatan gelas, spatula, kaca arloji, mortar dan pestel agate, krus alumina yang inert terhadap pereaksi serta tahan terhadap C - 94

3 temperatur yang tinggi, neraca analitis, furnace suhu tinggi, difraktometer sinar-x (XRD), dan Scanning Electron Microscopy (SEM) yang dilengkapi dengan Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (EDX). Karakterisasi feroelektrik dilakukan menggunakan RT 66A Ferroelectric System-Radiant Technology Bahan Bahan-bahan yang digunakan pada penelitian ini adalah Nb 2 O 5, La 2 O 3, TiO 2, Bi 2 O 3, dan Ta 2 O 5 yang memiliki kemurnian 99,999% (Sigma- Aldrich), aseton serta aquades Prosedur Penelitian Dalam penelitian ini dilakukan sintesis oksida Aurivillius lapis dua LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 menggunakan metode solid-state. Oksida-oksida penyusun Aurivillius yang disintesis tersebut dimasukkan dalam mortar dan dihomogenkan dengan penggerusan serta penambahan aseton, dibiarkan kering, untuk selanjutnya dibuat pelet. Pelet dimasukkan dalam krus alumina dan dipanaskan pada kondisi reaksi 12 jam pada temperatur 400 o C, dan selanjutnya12 jam pada temperatur C. Antara dua pemanasan dilakukan penggerusan ulang untuk membentuk permukaan baru dan pemanasan akhir dilakukan selama 24 jam pada temperatur 1100 o C. Perlakuan ini diharapkan supaya reaksi berlangsung secara sempurna yaitu jika sudah ada perubahan yang menandakan terjadinya suatu reaksi. Tandatanda itu antara lain berubahnya warna sampel dan tekstur (mengeras dan kasar) dari sampel. Perlakuan ini sama untuk kedua oksida Aurivillius lapis dua yaitu LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9. Material hasil sintesis selanjutnya dianalisis menggunakan difraktometer sinar-x (XRD) dan Scanning Electron Microscopy (SEM) yang dilengkapi dengan Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (EDX). Karakterisasi feroelektrik dilakukan menggunakan RT 66A Ferroelectric System-Radiant Technology HASIL DAN PEMBAHASAN Senyawa Aurivillius berhasil disintesis dengan metode reaksi kimia padat. Melalui perbandingan stoikiometris, bahan-bahan pereaksi dengan kemurnian tinggi digabungkan dan dilakukan penggerusan. Berdasarkan aturan Tamman, pemanasan awal dilakukan pada temperatur 2/3 dari titik leleh reaktan terendah. Ini dilakukan untuk mencegah terjadinya penguapan reaktan yang memiliki titik leleh terendah. Apabila pemanasan langsung dilakukan pada suhu yang sama atau lebih tinggi dari titik leleh reaktan terendah, maka bisa terjadi penguapan reaktan sehingga terdapat perubahan perbandingan stoikiometris reaktan, yang pada akhir reaksi tidak terbentuk produk yang diinginkan. Pada penelitian ini oksida Aurivillius lapis 2: LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 yang dihasilkan berwarna putih pucat. Hasil analisis difraksi sinar-x menunjukkan pola difraktogram yang mirip dengan Bi 3 TiNbO 9 ICSD #: basis data PDF. Pada difraktogram yang dihasilkan tidak ditemukan adanya puncak-puncak fasa pengotor. Untuk mengetahui adanya perubahan parameter sel satuan akibat adanya substitusi pada oksida Aurivillius yang disintesis, dilakukan penghalusan struktur menggunakan metode Rietveld dengan program Rietica. Sebagai model awal, digunakan Bi 3 TiNbO 9 yang memiliki struktur ortorombik dan grup ruang A2 1 am dengan parameter sel a = 5,4248(2) (Å); b = 5,3864(2) (Å); c = 25,0392(9) (Å) dan V = 731,67(7) (Å 3 ) dan telah ditentukan oleh Nalini, dkk. (Nalini, dkk., 2003). Hasil refinement yang diperoleh sangat konvergen dan berdasarkan hasil simulasi atomik yang telah dilakukan (Rosyidah, 2008) menunjukkan masih dalam toleransi yang dapat diterima untuk tetap mempertahankan struktur Aurivillius. Hasil penghalusan struktur dengan C - 95

4 metode Rietveld menggunakan program Rietica terhadap 3500 data difraksi pada rentang sudut difraksi 2θ = 10 o 80 o menunjukkan kesesuaian antara data percobaan dan perhitungan yang sangat baik sehingga dinyatakan bahwa oksida Aurivillius yang disintesis mengkristal dalam sistem kristal ortorombik, Z = 4, grup ruang A2 1 am. Meski demikian Substitusi kation A (La, Bi) menyebabkan perubahan grup ruang A2 1 am menjadi Fmmm. Munculnya puncak pada 2θ: 14,097 o ; 23,448 o ; 29,279 o ; 32,890 o ; 33,122 o ; 35,729 o ; 47,373 o ; 49,345 o ; 49,511 o ; 56,517 o ; 56,819 o dan 60,724 o merupakan indikasi bahwa senyawa yang dihasilkan adalah fasa Aurivillius lapis 2. Pola difraktogram hasil penghalusan struktur yang diperoleh untuk untuk senyawa Aurivillius yang telah disintesis disajikan pada Gambar 1. mempunyai struktur ortorombik. Subsitusi kation A (La dengan Bi) berpengaruh pada perubahan grup ruang A2 1 am untuk LaBi 2 TiNbO 9 menjadi Fmmm untuk Bi 3 TiTaO 9 subsitusi kation A juga berpengaruh pada berkurangnya nilai toleransi perovskit dari 0,96 untuk LaBi 2 TiNbO 9 menjadi 0,89 untuk Bi 3 TiTaO 9, perbedaan ini dikarenakan jari-jari kation Bi 3+ (1,17Å) lebih kecil dibandingkan dengan jari-jari La 3+ (1,36 Å). Menggunakan jari-jari Shanon dan Prewit jika nilai toleransi perovskit 0,9 < t < 1,0 strukturnya adalah perovskit, sedangkan jika nilai t diatas 1 atau dibawah 0,9 strukturnya adalah terdistorsi. Dengan demikian subsitusi pada kation (A= La, Bi) menyebabkan struktur perovskit dari Aurivillius Bi 3 TiTaO 9 mengalami distorsi. Hasil analisis Scanning Electron Microscopy (SEM) yang dilengkapi dengan Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy (EDX) dinyatakan dalam Gambar 2. Bentuk morfologi senyawa yang dihasilkan menunjukkan tingkat kristalinitas ortorombik yang sangat baik dengan penampakan material secara umum serta struktur lembaran yang cukup baik dan terlihat sangat jelas. Setiap lembaran mempunyai ukuran antara 1 hingga 5 µm. Gambar1. Plot Rietveld LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 ; data percobaan (x), perhitungan (garis tegas) dan selisih (grafik di bawah garis pendekpendek) yang diindeks dengan grup ruang A2 1 am LaBi 2 TiNbO 9 dan Fmmm Bi 3 TiTaO 9 pada suhu ruang. Substitusi kation A dan B pada Aurivillius LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 (A = La dengan Bi) dan (B = TiNb dengan TiTa), kedua senyawa Gambar 2. Pengamatan morfologi LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO pada pembesaran x. Terbentuk agregat partikel dengan ukuran 1 hingga 5 µm. Data EDX yang diperoleh, memperlihatkan unsur-unsur yang terdapat pada Aurivillius yang disintesis. Secara umum terlihat bahwa pada sintesis senyawa ini tidak terbentuk adanya pengotor. Meski pada analisis EDX ini hanya terjadi pada daerah yang sangat kecil dari sejumlah sampel, namun mampu menunjukkan C - 96

5 adanya substitusi meski diberikan dalam jumlah yang relatif sedikit. Untuk parameter keortorombikan oksida Aurivlllius dapat dijelaskan melalui perbandingan 2( a b). Semakin besar nilai ( a b) perbandingan tersebut, maka keortorombikannya semakin besar pula ke arah sumbu a. Adanya perbedaan keortorombikan struktur pada oksida Aurivillius LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TiTaO 9 relatif terhadap senyawa induk mengindikasikan terjadinya distorsi struktur pada senyawasenyawa ini. Distorsi ini dapat terjadi karena perputaran arah orientasi (tilting) oktahedra BO 6 dengan masuknya kation ke dalam oktahedra pada blok perovskit. Perputaran arah orientasi oktahedra BO 6 merupakan akibat dari perbedaan panjang ikatan B-O dimana salah satu atau dua ikatan B-O lebih pendek atau lebih panjang dari pada empat ikatan B-O yang lain. Fenomena ini biasa disebut distorsi Jahn-Teller. Distorsi struktur dalam oksida Aurivillius dapat juga disebabkan oleh perbedaan jari-jari kation yang mensubstitusi sebagian Bi 3+. Perbedaan jari-jari ini menyebabkan perovskit yang dibangun oleh dua jenis okatahedra yang berbeda ukuran, sehingga terjadi link mismatch (ketidak-teraturan hubungan) antara sudut oktahedra yang satu dengan sudut oktahedra yang lain di dalam perovskit. Hubungan yang tidak efektif antara dua sudut oktahedra dalam perovskit menyebabkan perbedaan ukuran parameter sel. Salah satu sifat penting senyawa Aurivillius adalah feroelektrik, yang digunakan sebagai pembuat kapasitor dan lebih lanjut dapat dirangkai dengan komponen transistor membentuk komponen baru yang berfungsi sebagai bahan memori komputer FeRAMs (Ferroelectric Random Access Memories). Untuk itu terhadap oksida-oksida Aurivillius yang telah disintesis dilakukan pengujian sifat feroelektrik. Instrumen yang digunakan untuk penentuan sifat feroelektrik adalah RT 66A Ferroelectric System-Radiant Technology dengan kapasitas Vmax dari 5-15 volt dan kapasitor pembobot 0,05 F dan 0,00145 F. Jumlah titik yang dapat diambil dalam sekali pengukuran buah titik. Metode yang digunakan pada penentuan sifat feroelektrik dilakukan dengan teknik keramik. Metode keramik relatif sederhana dibandingkan metode film tipis. Pada awal perlakuan, sampel hasil sintesis senyawa Aurivillius dibuat dalam bentuk pelet dengan luas penampang sekitar 1,5 cm 2 dan ketebalan sekitar 1 mm. Tahap berikutnya adalah pemanasan yang dilakukan sekitar ¾ di bawah temperatur sintesis (800 o C) selama 24 jam sehingga terbentuk keramik. Selanjutnya dilakukan pembuatan kontak yaitu menempelkan keramik tersebut dengan beberapa tetes pasta perak. Semua permukaan keramik harus kontak dengan elektroda sehingga pengukuran terjadi pada semua bagian keramik. Bagian atas dan bawah keramik juga ditetesi dengan pasta perak sehingga terbentuk suatu kapasitor. Berikutnya dilakukan pemanasan pada temperatur 300 o C selama 20 menit dan didinginkan. Pada saat diberikan medan listrik dari luar, terjadi pergeseran pusat-pusat muatan dan muncul polarisasi yang sebanding dengan medan listrik yang diberikan. Polarisasi ini tidak akan hilang meski medan luarnya dihilangkan. Polarisasi ini seolah permanen pada lokasinya dalam sel satuan. Adanya momen dipol tetap ditunjukkan meski tanpa adanya medan luar, artinya apabila medan listrik luar dihilangkan polarisasinya akan tetap tinggal. Mekanisme penguncian dan pemunculan polarisasi merupakan hasil kerjasama sel-sel satuan di dalam kisi kristal. Adanya parameter polarisasi meskipun tanpa medan luar yakni polarisasi spontan, merupakan gejala feroelektrik. C - 97

6 Plot polarisasi terhadap medan listrik luar memperlihatkan suatu loop histerisis, yang menunjukkan karakter material feroelektrik. Pada saat sampel tanpa perlakuan, pertambahan medan listrik menyebabkan meningkatnya polarisasi hingga mencapai kejenuhan, polarisari spontan, P s. Setelah medan listrik ditiadakan, polarisasi akan menurun, akan tetapi polarisasi remanen, P r tetap tertahan. Senyawa yang disintesis tidak dapat didepolarisasi secara sempurna sampai besar suatu medan luar bernilai negatif. Medan listrik luar yang dibutuhkan untuk mereduksi polarisasi ke nilai nol dinyatakan sebagai medan koersif, E c. Hasil pengukuran sifat feroelektrik polarisasi remanen, P r terhadap medan koersif, E c senyawa Aurivillius yang disintesis selengkapnya disajikan dalam Gambar 3. peningkatan polarisasi dibandingkan senyawa induk. Kondisi ini sangat mendukung terjadinya peningkatan sifat feroelektrik. Hal ini sangat sesuai dengan hasil pengukuran yang menunjukkan adanya peningkatan P r, terutama hasil pengukuran kontribusi polarisasi ke arah sumbu x. Hasil penentuan kontribusi polarisasi searah sumbu x dan sumbu y dinyatakan dalam Gambar 4. sumbu x sumbu y Gambar 4. Kontribusi polarisasi pada LaBi 2 TiNbO 9 dibandingkan terhadap Bi 3 TiNbO 9. Gambar 3. Pola histerisis pengukuran feroelektrik LaBi 2 TiNbO 9 (a) dan Bi 3 TiTaO 9 (b). Pola histerisis pengukuran feroelektrik pada senyawa oksida Aurivillius LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TaTiO 9 menunjukkan pola yang teratur. Ini mengindikasikan bahwa telah terjadi perubahan medan dipol yang searah dan sejajar mengikuti arah polarisasi tegangan listrik luar. Hasil perhitungan terhadap parameter polarisasi akibat adanya substitusi menunjukkan adanya Hasil perhitungan polarisari spontan, P s pada LaBi 2 TiNbO 9 akibat kontribusi polarisasi menghasilkan nilai yang relatif lebih besar dari senyawa induk baik pada arah sumbu x. Dalam arah sumbu y, akibat kontribusi polarisasi tersebut menghasilkan nilai yang relatif lebih kecil daripada dalam arah sumbu x. C - 98

7 KESIMPULAN Oksida Aurivillius LaBi 2 TiNbO 9 dan Bi 3 TaTiO 9 telah berhasil disintesis dengan metode reaksi kimia padat. Hasil difraktogram XRD menunjukkan bahwa kedua oksida Aurivillius berstruktur ortorombik. Subsitusi kation A (La dengan Bi) mengakibatkan perubahan grup ruang A2 1 am menjadi Fmmm dan menyebabkan nilai faktor toleransi perosvkit (t) menurun dari ~ 0,96 untuk LaBi 2 TiNbO 9 menjadi ~ 0,89 untuk Bi 3 TaTiO 9 yang berarti struktur perovskit pada Aurivillius Bi 3 TaTiO 9 terdistorsi. Pengaruh subsitusi kation A pada Aurivillius Bi 3 TaTiO 9 juga terlihat pada tingkat kristalinitasnya yang tinggi.hasil analisis SEM menunjukkan morfologi kedua senyawa berbentuk lembaran berlapis. Pengukuran sifat feroelektrik menunjukkan kedua oksida Aurivillius positif terhadap gejala feroelektrik yang diberikan. DAFTAR PUSTAKA 1. Rosyidah A, Onggo D ; (2008); Journal of the Chinese Chemical Society 55 (1), Rosyidah A, Onggo D, Khairurrijal, Ismunandar (2010); Indonesian Journal of Chemistry 9 (3), Aurivillius, B. dan Kemi A., (1949), Mixed Bismuth Oxides with Layer Lattices : I, The Structure Type of CaBi 2 Nb 2 O 9, Arkiv Kemi Band, 1, Aurivillius, B. dan Kemi A., (1949), Mixed Bismuth Oxides with Layer Lattices : II, The Structure Type of Bi 4 Ti 3 O 12, Arkiv Kemi Band, 1, Hervoches, C.H., Snedden, A., Riggs, R., Kilcoyne, S.H., Manuel, P. dan Lightfoot, P., (2002), Structural Behavior of the Four- Layer Aurivillius Phase Ferroelectrics SrBi 4 Ti 4 O 15 and Bi 5 Ti 3 FeO 15, Jounal Solid State Chemistry, 164, Ismunandar, Brendan J. Kennedy, (1996), Structure of ABiNb 2 O 9 (A = Sr, Ba) : Refinement of Powder Neutron Diffraction Data, Journal of Solid-state Chemistry, 126, Ismunandar, Kamiyama, T., Hoshikawa, A., Zhou, Q., Kennedy, B.J., Kubota, Y. dan Kato, K., (2004), Struktural Studies of Five Layer Aurivillius Oxides : A 2 Bi 4 Ti 5 O 18 (A=Ca,Sr,Ba and Pb), Journal Solid State Chemistry, 177, Ismunandar, (2004), Padatan Oksida Logam : Struktur, Sintesis dan Sifat- Sifatnya, Departemen Kimia FMIPA ITB, Bandung 9. Macquart, Rene and Kennedy Brendan J., (2001), Cation Disorder in the Ferroelectric Oxides ABi 2 Ta 2 O 9, A = Ca, Sr, Ba, Journal of Solid State Chemistry, 160, Mandal, T.K., T.Sivakumar, S.Augustine, J.Gopalakrishnan, (2005), Heterovalent cation-substituted Aurivillius phases, Bi 2 SrNaNb 2 TaO 12 and Bi 2 Sr 2 Nb 3-x M x O 12 ( M = Zr, Hf, Fe, Zn ), Materials Science Engineering B, 121, , Indian Institue of Science, Bangalore India 11. McCabe, E.E., C.Greaves, (2008), Structural and magnetic characterization of Aurivillius material Bi 2 Sr 2 Nb 2.5 Fe 0.5 O 12, Journal of Solid State Chemistry, University of Birmingham, Edgbaston, 181, Rosyidah A, (2008), Disertasi Defek pada Oksida Aurivillius dan Pengaruhnya terhadap Sifat Ferroelektrik, Departemen Kimia FMIPA ITB, Bandung 13. Shrivastava, V., Jha, A.K. dan Mendiratta, R.G., (2005), Structural Distortion and Phase Transition Studies of Aurivillius type Sr 1-x Pb x Bi 2 Nb 2 O 9 Ferroelectric Ceramics, Solid State Comm., Volume 133, C - 99