Bab III Metodologi Penelitian

Transkripsi

1 Bab III Metodologi Penelitian Penelitian ini dilaksanakan di Laboratorium Penelitian Kimia Analitik, Program Studi Kimia FMIPA ITB sejak September 2007 sampai Juni III.1 Alat dan Bahan Peralatan yang pergunakan antara lain peralatan gelas secara umum, hot plate, oven, tungku Nabertherm, alat pres hidrolik, sel aliran kontinu, spektrofotometer serapan atom GBC AVANTA-A6506, mikroskop elektron JEOL JSM-6360LA yang terintegrasi dengan analisis energy dispersive X-ray (EDX) dan difraksi sinar-x. Bahan yang digunakan adalah serbuk ZrSiO 4 teknis, serbuk NH 4 VO 3 p.a., poli(vinil alkohol) p.a. BM = 72000, H 2 C 2 O 4.2H 2 O p.a., tetrahidrofuran (THF) p.a., Pb(NO 3 ) 2 p.a. dan air suling. III.2 Cara Kerja III.2.1 Diagram Alir Penelitian Diagram alir penelitian yang dilakukan diperlihatkan pada Gambar II.1. 22

2 Gambar III.1 Diagram alir penelitian III.2.2 Pembuatan Pendukung Membran Keramik ZrSiO 4 Tahap pembuatan pendukung membran keramik ZrSiO 4 dimulai dengan penghalusan dan penapisan serbuk awal ZrSiO 4 yang digunakan. Setelah itu, dilanjutkan dengan tahap pembuatan campuran, pencetakan dan pembakaran (sintering). 23

3 III Karakterisasi Serbuk Bahan Baku Membran Keramik Serbuk ZrSiO 4 ditapiskan dengan ayakan berukuran 400 mesh untuk mendapatkan partikel ZrSiO 4 yang halus dan diharapkan mempunyai ukuran partikel yang seragam. Untuk memastikan serbuk ZrSiO 4 yang dipakai, dilakukan karakterisasi difraksi sinar-x di Laboratorium Fisika LIPI. Berdasarkan puncak-puncak pada grafik ukuran intensitas terhadap 2θ, dihitung jarak antarbidang dalam kristal sesuai dengan hukum Bragg. Kemudian hasilnya dibandingkan dengan literatur untuk mengetahui senyawa yang digunakan pada pembuatan membran keramik ini. III Pembuatan Campuran Pendukung Membran Keramik ZrSiO 4 Pada tempat yang terpisah, dibuat 2 komposisi campuran pendukung membran keramik ZrSiO 4 sebagai berikut: Tabel III.1 Komposisi campuran pendukung membran keramik ZrSiO 4 Komponen Komposisi (% w / w ) Campuran A Campuran B ZrSiO 4 PVA (binder) Air (pelarut) 95,0 0,2 4,8 90,0 0,4 9,6 Sebelum masing-masing komponen penyusun membran dicampurkan, binder PVA dilarutkan terlebih dahulu dengan air panas kemudian ditambahkan serbuk ZrSiO 4. Campuran tersebut diaduk menggunakan batang pengaduk sampai homogen. III Pencetakan Pendukung Membran Keramik ZrSiO 4 Setelah terbentuk campuran yang homogen, campuran tersebut dimasukkan ke dalam cetakan kemudian ditekan menggunakan alat pres hidrolik. Campuran tersebut ditekan dengan tekanan 4000 psi untuk menghasilkan green body membran keramik yang kuat. 24

4 III Pembakaran (Sintering) Pendukung Membran Keramik ZrSiO 4 Green body membran keramik dengan komposisi campuran yang dinyatakan dalam Tabel III.1, di-sinter pada berbagai temperatur, yaitu 1200, 1300 dan 1400 o C dengan waktu penahanan 1 jam menggunakan tungku Nabertherm di Laboratorium Teknik Material ITB dengan laju pemanasan 10 o C per menit. Temperatur dalam tungku diturunkan dengan laju penurunan suhu sebesar 10 o C per menit. III.2.3 Karakterisasi Awal Pendukung Membran Keramik ZrSiO 4 Untuk mendapatkan komposisi membran keramik yang terbaik sehingga dapat digunakan sebagai pendukung katalis, maka dilakukan karakterisasi awal terhadap membran keramik yang sudah di-sinter pada berbagai temperatur. III Permeabilitas Air Membran keramik diletakkan dalam sel aliran kontinu (continuous flow) dengan fasa umpan berupa air suling. Sebelum dilakukan pengukuran, struktur pori membran dikompaksi selama beberapa saat dengan tekanan atau laju alir tertentu sampai diperoleh volum permeat yang tetap. Kemudian pengukuran dilakukan dengan cara menampung permeat yang keluar melalui membran setiap 5 10 menit. Pengukuran dilakukan terhadap 3 replika membran. Adapun skema dari sel aliran kontinu dapat dilihat pada Gambar III.2. 25

5 Gambar III.2 Skema sel aliran kontinu Permeabilitas membran dinyatakan sebagai fluks dan dihitung menggunakan Persamaan II.1. III Susut Bakar Susut bakar membran keramik dihitung dengan cara membandingkan rasio perubahan dimensi setelah pembakaran dengan dimensi sebelum dibakar. Dimensi yang diukur adalah tebal, diameter dan volum. dimensi sebelum - dimensi sesudah susut bakar (%) = 100% dimensi sebelum (III.1) 26

6 III Densitas Membran Untuk menentukan densitas membran, digunakan metode piknometri. Cairan yang digunakan adalah kerosen. Pemilihan kerosen didasarkan pada sifat kerosen yang inert, tidak bereaksi serta tidak melarutkan spesimen membran. Terlebih dahulu piknometer kosong ditimbang kemudian spesimen membran dipatahkan menjadi beberapa bagian kecil kemudian dimasukkan ke dalam piknometer dan ditimbang. Setelah itu, kerosen ditambahkan ke dalam piknometer yang berisi spesimen membran. Terakhir, piknometer diisi kerosen dan ditimbang. Densitas membran dihitung menggunakan Persamaan II.4. III SEM dan EDX Berdasarkan permeabilitas membran yang diamati, dipilih membran dengan komposisi dan temperatur sintering terbaik. Selanjutnya, membran ini dikarakterisasi dengan SEM dan EDX di PPGL menggunakan Scanning Electron Microscope JEOL JSM-6360LA. SEM digunakan untuk mengamati morfologi permukaan dan penampang melintang membran keramik. Sedangkan EDX digunakan untuk konfirmasi unsur-unsur penyusun membran keramik. III.2.4 Pelapisan Membran Keramik ZrSiO 4 dengan Katalis V 2 O 5 Pelapisan V 2 O 5 dilakukan dengan cara merendam membran keramik ZrSiO 4 dalam larutan kompleks (NH 4 ) 2 [VO(C 2 O 4 ) 2 ] yang berwarna biru. Larutan kompleks (NH 4 ) 2 [VO(C 2 O 4 ) 2 ] dibuat dengan cara mereaksikan NH 4 VO 3 dengan H 2 C 2 O 4 (perbandingan mol NH 4 VO 3 : H 2 C 2 O 4 = 1 : 2) dalam campuran pelarut air dan THF 27. III Pembuatan Larutan H 2 C 2 O 4 0,5000 M Ditimbang padatan H 2 C 2 O 4.2H 2 O sebanyak 1,5758 g kemudian dimasukkan ke dalam gelas kimia 50 ml dan ditambah air suling sekitar 20 ml. Campuran ini 27

7 diaduk menggunakan batang pengaduk sampai semua padatan H 2 C 2 O 4.2H 2 O larut. Larutan kemudian dimasukkan ke dalam labu takar 25 ml dan ditambah air suling sampai tanda batas. III Pembuatan Larutan Kompleks (NH 4 ) 2 [VO(C 2 O 4 ) 2 ] Sebanyak 12,5 ml air suling dimasukkan ke dalam labu Erlenmeyer 50 ml. Kemudian ditambahkan THF sebayak 2,5 ml dan 10 ml larutan H 2 C 2 O 4 0,5 M. Ditimbang sebanyak 0,2925 g serbuk NH 4 VO 3 kemudian dimasukkan ke dalam Erlenmeyer tersebut sehingga perbandingan mol NH 4 VO 3 : H 2 C 2 O 4 = 1 : 2. Campuran diaduk dengan pengaduk magnet selama 2 jam sampai terbentuk larutan berwarna biru pekat. III Pelapisan (Coating) Membran Keramik Membran keramik hasil karakterisasi III.2.2 yang terbaik diletakkan dalam cawan petri. Larutan kompleks (NH 4 ) 2 [VO(C 2 O 4 ) 2 ] dituang ke dalam cawan petri hingga membran terendam seluruhnya. Larutan dalam cawan petri dikeringkan menggunakan oven pada suhu 180 o C selama 6 jam. Setelah kering, akan terlihat lapisan tipis berwarna biru kehitaman pada permukaan membran. Setelah itu, membran yang sudah dilapisi dipanaskan pada suhu 500 o C dengan waktu penahanan 2 jam kemudian pemanasan dilanjutkan pada suhu 900 o C dengan waktu penahanan 2 jam. III.2.5 Karakterisasi Membran Keramik ZrSiO 4 -V 2 O 5 Membran keramik ZrSiO 4 yang sudah dilapisi dengan katalis V 2 O 5 kemudian dikarakterisasi. Karakterisasi ini meliputi pengukuran kinerja membran yaitu permeabilitas membran (seperti yang dikemukakan pada subbab III.2.3.1) dan permselektivitas membran serta karakterisasi morfologi membran dengan SEM dan EDX (seperti yang dikemukakan pada subbab III.2.3.4). 28

8 III Permselektivitas Membran Untuk menentukan permselektivitas membran, dilakukan filtrasi seperti yang dinyatakan pada sub bab III Fasa umpan yang digunakan adalah larutan Pb 2+. Larutan permeat ditampung selama 15 menit untuk dianalisis. Absorbansi larutan umpan sebelum dan sesudah difiltrasi serta permeat yang diperoleh dianalisis menggunakan spektrofotometer serapan atom GBC AVANTA-A6506 pada panjang gelombang maksimum 217 nm. Penentuan konsentrasi dilakukan dengan menggunakan kurva kalibrasi. Permselektivitas membran dinyatakan sebagai rejeksi membran (dalam %). Rejeksi membran dihitung dengan persamaan II.3 dimana konsentrasi larutan umpan (C f ) ditentukan sebagai fungsi waktu. 29