Jurnal Sains Materi Indonesia. PADA KARAKTERISTIK ELEKTRIK BAHAN FEROELEKTRIK Ba 0,95

Transkripsi

1 Efek Dopin Bi pada Karakteristik Elektrik Bahan Feroelektrik Ba 95 Ti (A Puji Hariati Wininsih) Homepae: Jurnal Sains Materi Indonesia Akreditasi LIPI No: 395/D/ Tanal 4 April ISSN: 4-98 EFEK DOPING Bi PADA KARAKTERISTIK ELEKTRIK BAHAN FEROELEKTRIK Ba,95 Sr,5 Ti Puji Hariati Wininsih dan Suasmoro Proram Studi Pendidikan Fisika-FMIPA Universitas Sarjanawiyata Tamansiswa (UST), Yoyakarta Jurusan Fisika-FMIPA, Institut Teknoloi Sepuluh November Kampus Sukolilo Surabaya jfisika_ust@yahoocoid Diterima: 5 Januari 4 Diperbaiki: 3 April 4 Disetujui: Mei 4 ABSTRAK EFEK DOPING Bi PADA KARAKTERISTIK ELEKTRIK BAHAN FEROELEKTRIK Ba 95 Ti Artikel ini membahas perilaku karakteristik elektrik bahan Ba,95 Sr,5 Ti denan dopin Bi pada rentan suhu suhu 3 C hina 65 C dan atmosfer campuran N dan O denan kadar oksien %, 4 %, 6 %, 8 %, % Sampel berupa pelet Ba,95 Sr,5 Ti denan dopin Bi ( %mol,,5 %mol dan, %mol) Kajian difusi oksien menunjukkan saturasi dicapai setelah 3 menit, terutama pada suhu di atas 4 C Cole-Cole plot menunjukkan adanya respon ranular dan interranular yan dipenaruhi oleh suhu Diketahui bahwa Ba,95 Sr,5 Ti merupakan semikonduktor tipe p Dopin menyebabkan kenaikan konduktivitas dan menubah semikonduktor tipe p menjadi tipe n sampai dopin,5 % karena konsentrasi elektron bebas lebih besar dari pada hole Dopin yan berlebih (> % mol) menyebabkan konduktivitas tidak berantun pada po karena adanya vakansi oksien yan menetralisir elektron bebas Pada suhu 5 C impedansi kompleks didominasi oleh rain boundary Pada suhu > 5 C rain boundary sudah tidak dominan lai Besarnya eneri aktivasi kuran sensitif terhadap tekanan oksien, tetapi dipenaruhi oleh adanya dopin dalam bahan Kata kunci: Dielektrik, Impedansi, Konduktivitas, Tekanan Oksien ABSTRACT ELECTRICALCHARACTERISTICS OFAFERROELECTRIC MATERIALS OFBa 95 Ti DOPED WITH Bi This article discuss the behaviour of electrical characteristic of a ferroelectric materials of Ba 95 Ti doped with Bi under controlled atmosphere of the mixture of N and O with oxyen content of %, 4 %, 6 %, 8 % and % at temperature rane of 3-65 C Samples in the form of pellets Bi 3+ doped Ba 95 Ti with dopin percentae (,5; and mole %) The study showed that oxyen diffusion saturation was achieved after 3 minutes, especially at temperatures above 4 C Cole-Cole plot shows the response of ranular and interranular which affected by temperature Ba 95 Ti is p type semiconductor The dopant makes conductivity increase and chanes p type semiconductor to n type for 5 % dopin For samples doped > mol % the conductivity less sensitive to the po due to the presence of oxyen vacancies that neutralize space chare At temperatures 5 C rain boundary is loner dominant impedance complex At temperatures > 5 C rain boundary is no loner dominant Further analysis shows that activation enery less sensitive to the oxyen atmosphere and larely influenced by the presence of dopin Keywords: Dielectric, Impedance, Conductivity, Oxyen Pressure 77

2 Jurnal Sains Materi Indonesia Vol 5, No 4, Juli 4, hal 77-8 PENDAHULUAN BaTi merupakan bahan feroelektrik yan mempunyai resistansi dan permitivitas yan tini BaTi dapat menjadi oksida semikonduktor pada suhu tini yan dipenaruhi oleh tekanan oksien dari luar Pada rentan suhu 6 C hina C, pada kurva konduktivitas sebaai funsi tekanan oksien untuk bahan BaTi, terdapat tia daerah yan memiliki kemirinan berbeda yaitu 6, 4 dan 4 yan menunjukkan adanya defect struktur yan berbeda pada bahan Hasil serupa diperoleh peneliti sebelumnya untuk bahan Ba,3 Sr,97 Ti dimana perubahan kemirinan kurva yan dieksplorasi di atas berantun pada suhu [] Pada tekanan oksien rendah (po < - Pa), oksien dalam bahan dapat lepas meninalkan vakansi oksien dan untuk menjaa keseimbanan elektronik, timbul elektron bebas [] Hal ini dapat dilihat melalui persamaan kesetimbanan reduksi sesuai Persamaan (): O ½ O () + O V O + e () Pada tekanan oksien sedan ( - <po < Pa), vakansi oksien ditentukan oleh faktor eksternal (penotor), tidak dipenaruhi oleh tekanan oksien dan menyebabkan kemirinan kurva menjadi 4 Dalam kondisi tekanan oksien tini ( -5-5 Pa) kurva mempunyai kemirinan ¼ terkait denan oksien masuk ke dalam bahan melalui penisian vakansi oksien sebaaimana ditunjukkan pada persamaan reaksi defect sesuai Persamaan (): ½ O () + VO O O + h () Respon dielektrik dari bahan di dalam medan listrik sesuai Persamaan (3): k j (3) Dimana : k = Permitivitas kompleks, k = Permitivitas imajiner k = Permitivitas riil Faktor disipasi dapat ditentukan sesuai denan Persamaan (4): tan / (4) Relaksasi dipol dalam medan listrik AC dapat teramati dari persamaan k f ( ) maupun tan f ( ) Bila sumber listrik AC dikenakan pada poli kristalin, respon elektrik sampel dapat dipandan sebaai rankaian seri paralel dari R,C danr b,c b (Gambar ) Pada umumnya R b lebih besar dari R, karena di dalam Gambar Kombinasi rankaian RC rain dan rain boundary [] R b terdapat mismatch kristalin Respon tersebut sesuai denan Persamaan (5) R RC Rb Rb C Z* j j CR CR R C R C (5) b b Dimana : R = Resistansi rain C = Kapasitansi rain R b = Resistansi rain boundary C b = Kapasitansi rain boundary ω = Frekuensi sudut Analisis impedansi kompleks banyak diunakan dalam meneksplorasi sifat La-doped BaTi, dan Fe-doped SrTi [-6] Dalam hal ini rankaian seri paralalel RC rain dan rain boundary bersesuaian antara model dua loop denan respons percobaan Denan membuat kurva ReZ (real) terhadap Im-Z (imainer) (Cole-Cole plot) akan diperoleh kurva setenah linkaran Setiap setenah linkaran merupakan respon dari satu rankaian paralel RC Oleh karena itu dalam model yan diberikan akan berkaitan denan jumlah kurva setenah linkaran yan muncul dari penukuran dan konduktivitas dapat dideduksi dari kurva ini Keterantunan konduktivitas terhadap suhu dari setiap sampel menuruti hubunan Archenius seperti Persamaan (6) E exp (6) kt Kajian penempatan bismut dalam BaTi menunakan analisis X-Ray Diffractometer (XRD), menunjukkan bahwa atom Bi 3+ akan mensubstitusi atom Ba + sehina memaksa pembentukan vakansi Ti untuk menjadikan komposisi (Ba -x Bi x )Ti -x/4 ( Ti ) x/4 (x<5) [5] Dalam penelitian ini akan dipelajari baaimana Bi 3+ mempenaruhi karakteristik listrik bahan yan meliputi permitivitas, impedansi, konduktivitas dan defect yan terbentuk 78

3 Efek Dopin Bi pada Karakteristik Elektrik Bahan Feroelektrik Ba 95 Ti (A Puji Hariati Wininsih) METODE PERCOBAAN Bahan dan Alat Dalam penelitian ini diunakan sampel berupa pellet Ba 95 Ti denan dopin Bi Pendopinan dilakukan denan menambahkan hina %mol Bi ke Ba 95 Ti denan menunakan planetary mill yan merupakan proses pencampuran dan pemecahan partikel Proses millin ini menunakan media etenol dan stabilized zirconia yan diputar denan kecepatan 5 rpm selama jam Selanjutnya bubuk dicetak membentuk reen pellet berdiameter 3 mm dan ditekan Mpa Green pellet kemudian disinter pada suhu 3 C selama jam Cara Kerja Karakteristik listrik yan diukur meliputi dielektrik/ losses, denan memasukkan sampel dalam tabun elas kemudian dipanaskan dalam tunku pada suhu 3 C hina 65 o C dan atmosfer campuran N dan O denan kadar oksien %, 4 %, 6 %, 8 %, % Kemudian dilakukan penukuran impedansi dan konduktivitas denan LCR meter FLUKE PM 636 pada frekuensi 5 Hz hina MHz HASIL DAN PEMBAHASAN Plot Cole-Cole Permitivitas Pada suhu tini (T > T c ) yaitu T= 3 C hina 65 C dan T c, sampel berstruktur kubik sehina dalam hal ini tidak ada dipol permanen kisi Gambar (a), menunjukkan adanya fenomena relaksasi yaitu pada frekuensi, khz Ini menandakan adanya dipol ranular dari defect Gambar teramati disipasi yan bertambah besar dan terjadi pereseran frekuensi relaksasi ~ khz Gambar (c) dan (d) yan teramati dominan adalah losses Terhadap tekanan oksien teramati bahwa disipasi tidak sensitif, kecuali pada dopin,5 % pada frekuensi rendah Hal ini menandakan adanya perubahan yan sinifikan denan adanya dopin Bi 3+ Plot dan (Cole-Cole plot), menunjukkan adanya relaksasi losses dan jari-jari semisirkel (setenah linkaran) 3 kilo yan disebabkan oleh dipol defect (Gambar 3(a)) Penambahan tekanan oksien pada suhu tini menyebabkan sampel semakin konduktif [6] Denan reaksi defect adalah: '''' null V Ba V O (7) Bila dibandinkan denan penelitian sebelumnya terdapat kesesuaian yaitu pada jumlah ion (Ba+Sr)/ Ti ~, Sehina kemunkinan terdapat vakansi Ti karena jumlah ion Ti lebih sedikit, sehina terbentuk (Ba,Sr)Ti-x [7] Kemunkinan pasanan vakansi Ti adalah vakansi oksien karena denan (a) (c) frekuensi (Hz) (a) O=% O=% O=4% O=6% O=8% O=% (d) frekuensi (Hz) O=% O=% O=4% O=6% O=8% O=% O=% O=% O=4% O=6% O=8% O=% Frekuensi (Hz) Frekuensi (Hz) Gambar Penaruh disipasi terhadap frekuensi Ba 95 Ti pada T=3 C dan po 4 % (a) Tanpa dopin,,5 % Bi, (c) % Bi dan (d) % Bi penambahan tekanan oksien pada suhu tini menyebabkan sampel semakin konduktif [8] Pada Gambar 3 teramati losses yan semakin besar dan jari-jari semisirkel (setenah linkaran) yan disebabkan oleh elektronik karena ion Bi 3+ mulai menempati Ba + Adapun reaksinya seperti pada Persamaan (8): (BaSr)Ti O=% O=% O=4% O=6% O=8% O=% ( BaSr) TiO3 x BiO3 BiBa e' OO O ( ) (8) 79

4 (a) O=% Jurnal Sains Materi Indonesia Vol 5, No 4, Juli 4, hal 77-8 T = O=% (c) (d) O=% O= 5 5 T = 4 T = 6 T = 6 Gambar 3 Cole-Cole plot pada suhu 4 C dan po % (a) Tanpa dopin,,5 % Bi, (c) % Gambar 4 Cole-Cole plot impedansi kompleks denan Bi, (d) % Bi dopin % pada po % dan variasi suhu Gambar 3(c) teramati adanya kombinasi dipol defect dan lon rane dipole yan ditunjukkan oleh adanya jari-jari semisirkel (setenah linkaran) Teramatinya jari-jari semisirkel (setenah linkaran) tersebut menandakan adanya relaksasi dari dipol ranular (dipol yan terjadi di dalam rain) Penaruh medan listrik menakibatkan muatan akan terperankap dipermukaan rain (R kecil) dan tidak dapat menembus rain boundary (R b besar) Pada Gambar 3 (d) tidak teramati adanya jari-jari semisirkel (setenah linkaran) hal ini disebabkan adanya penempatan Bi pada Ba dan jua rain boundary sudah mulai rusak sehina yan terlihat losses Plot Cole-Cole Impedansi Bentuk kristalin dari keramik dapat dipandan sebaai rankaian RC paralel bila diberi medan listrik [9] Hubunan impedansi riil dan imajiner diberikan oleh Persamaan 4 Plot Cole-Cole pada sampel tanpa dopin, 8

5 Efek Dopin Bi pada Karakteristik Elektrik Bahan Feroelektrik Ba 95 Ti (A Puji Hariati Wininsih) (a) (c) (d) Gambar 5 Konduktivitas listrik bahan Ba 95 Ti sebaai funsi po pada variasi suhu, (a) tanpa dopin, 5 % Bi, (c) % Bi dan (d) % Bi dan dopin,5 %mol hina %mol denan konsentrasi oksien % ditunjukkan oleh Gambar 4 Karakteristik umum sampel tanpa dopin pada variasi suhu, tekanan oksien dan jumlah dopin adalah bahwa resistansi total sampel menurun denan naiknya suhu untuk atmosfer yan sama Semakin kecil kandunan oksien, sampel semakin konduktif dan semakin besar kandunan oksien, sampel semakin resistif Tetapi untuk sampel tanpa dopin menunjukkan kebalikannya Pada suhu rendah terdapat dua semisirkel (setenah linkaran) yan bersifat lebih resistif dibandinkan pada suhu tini (konduktif) Terhadap kandunan dopin, sampel memberikan respon yan berbeda, yaitu pada dopin,5 %mol bahan semakin konduktif sedankan pada kandunan dopin %mol dan %mol bahan semakin resistif Pada suhu tini (T > T c ), kurva impedansi riil dan imajiner menunjukkan dua semisirkel (setenah linkaran) besar yan merepresentasikan R dan R b seperti ditunjukkan pada Gambar 4 Teramati pada suhu 5 C impedansi kompleks didominasi oleh rain boundary Perlu dicatat bahwa untuk suhu 5 C memberikan respon yan kuran konsisten karena peran rain boundary masih dominan bila atmosfer bervariasi Pada suhu > 5 C rain boundary sudah tidak dominan Analisis selanjutnya adalah menhitun konduktivitas dari Persamaan (9): R (9) R b Selanjutnya dibuat rafik ln terhadap ln po dan ln terhadap /T, dimana hasil perhitunan ditunjukkan oleh Gambar 4 dan Gambar 5 Gambar 5 menunjukkan bahwa untuk sampel tanpa dopin pada po ~ Pa hina 5 Pa tanen arah rafik merupakan semikonduktor tipe p Jika dibandinkan denan penelitian sebelumnya menunjukkan perubahan arah tanen terjadi pada po > -5 Pa, maka pada percobaan ini sudah sesuai denan penelitian sebelumnya yaitu tipe p teramati pada po > -5 Pa [] Pada sampel denan dopin Bi 3+ terlihat tanen arah lo terhadap variasi lo po berubah menjadi neatif pada Pa hina 5 Pa Ini menunjukkan bahwa bahan merupakan semikonduktor tipe n Hal ini dapat diterankan oleh adanya peranan elektron bebas yan dominan Bila kadar Bi 3+ diperbesar ( %mol dan %mol ) terlihat kurva hampir horizontal dimana terjadi adanya perubahan karakterisasi dari tipe-n menjadi tidak berantun pada po Dalam keadaan ini timbul sejumlah hole denan adanya vakansi Ba yan menetralisir elektron bebas hina reaksi defectnya sesuai denan Persamaan () Pada pendopinan rendah,5 mol % reaksi defect pada saat diberi tekanan oksien rendah seperti Persamaan (): BaSrTi ' x Bi O3 B 4e Vo O Oo ( ) () (BaSr)Ti iba 8

6 (a) (c) (d) Jurnal Sains Materi Indonesia Vol 5, No 4, Juli 4, hal 77-8 bahan dopin merubah jenis bahan semikonduktor dari tipe p menjadi tipe n akibat adanya elektron bebas sampai denan dopin,5 % Defek meyebabkan timbulnya elektron bebas yan konsentrasinya lebih besar daripada hole, sehina bahan menjadi tipe n Dopin yan berlebih menyebabkan konduktivitas tidak berantun pada oksien karena dopin tini (> %) menyebabkan vakansi Ba yan menetralisir elektron bebas Eneri aktivasi pada sampel tanpa dan denan dopin tidak beitu sensitif terhadap perubahan po UCAPAN TERIMAKASIH Penelitian ini dibiayai oleh RUT XI, oleh karena itu penulis menucapkan banyak terimakasih kepada Kementrian Riset dan Teknoloi atas kepercayaannya Gambar 6 Konduktivitas listrik terhadap suhu denan po % (a) Tanpa dopin,,5 % Bi, (c) % Bi, (d) % Bi Tabel Eneri aktivasi BaSrTi yan didopin Bi Bi 3+ Reaksi defect pada saat diberi tekanan oksien tini ditunjukkan oleh Persamaan (): BaSrTiO3 ' x B O O B e 3O O ( ) () i 3 i Ba o Pada pendopinan tini ( %mol dan %mol ) (Gambar 5) diketahui kurva horizontal pada po Pa hina 5 Pa tidak ada vakansi oksien sehina reaksi defectnya seperti Persamaan (): BaSrTiO3 " x B O3 O B VBa 3O o O ( ) () i Dari persamaan Arhenius [4,] bila diplot ln terhadap /T (Gambar 6) maka diperoleh eneri aktivasi pada sampel tanpa dan denan dopin tidak berpenaruh terhadap po (Tabel ) KESIMPULAN (BaSr)Ti (BaSr)Ti E a=f(po (%)),ev %,(5),9(5),(5),6(5),6(5),6(5),5 %,53(5),49(5),4(5),83(5),87(5),89(5) %,68(5),67(5),67(5),68(5),68(5),68(5) %,5(5),7(5),9(5),6(5),97(5),4(5) Analisis Cole-cole plot menunjukkan bahwa terjadi penurunan relaksasi losses pada penambahan dopin Bi karena jumlah elektron bebas yan menurun Resistansi total menurun denan naiknya suhu untuk atmosfer yan sama Penaruh po pada suhu tini menunjukkan bahan merupakan semikonduktor tipe p dalam rentan atmosfer yan dicobakan Pemberian iba DAFTARACUAN [] K Uchino, Ferroelectric Devices Taylor & Francis, [] A J Moulson and J M Herbert, Electroceramics: Materials, Properties, Applications Wiley, 3 [3] G M Choi and H L Tuller, Defect Structure and Electrical Properties of Sinle-Crystal Ba 3 Sr 97 Ti, J Am Ceram Soc, vol 7, no 4, pp 5, 988 [4] F D Morrison, D C Sinclair, and A R West, Characterization of Lanthanum Doped Barium Titanate Ceramics Usin Impedance Spectroscopy, J Am Ceram Soc, vol 84, no 3, pp , [5] A R West, T B Adams, F D Morrison, and D C Sinclair, Novel hih capacitance materials: La-BaTi and CaCu 3 Ti 4 O, J Eur Ceram Soc, vol 4, no 6, pp , 4 [6] J Qi, W Chen, Y Wu, and L Li, Improvement of the PTCR Effect in Ba -x Sr x Ti Semiconductin Ceramics by Dopin of Bi Vapor durin Sinterin, J Am Ceram Soc, vol 8, no, pp , Feb 998 [7] Suasmoro, Karakteristik Permitivitas dan Resistivitas Terhadap Perubahan Temperatur Ferroelektrik Ba -x Sr x Ti, Kappa, vol, no, pp 3, [8] E Hastuti, Analisis Sifat Listrik dan Jenis Cacat Kristal Pada Bahan Dielektrik Ba,95 Ti denan Dopin Y, J Neutrino, vol 3, no, pp 89 98, [9] M W Barsoum, Fundamentals of Ceramics Taylor & Francis, [] E Hastuti and Suasmoro, Penaruh Pendopinan Y Terhadap Strukturdan Relaksasi Dipole Ba,95 Sr,5 Ti, Jurnal Sains Materi Indonesia, vol 7, no, pp 4, 6 8