IMOBILISASI LIMBAH SLUDGE RADIOAKTIF HASIL DEKOMISIONING FASILITAS PAF-PKG MENGGUNAKAN BAHAN MATRIKS SYNROC DENGAN PROSES SINTERING

Transkripsi

1 IMOBILISASI LIMBAH SLUDGE RADIOAKTIF HASIL DEKOMISIONING FASILITAS PAF-PKG MENGGUNAKAN BAHAN MATRIKS SYNROC DENGAN PROSES SINTERING ABSTRAK Endang NuraenI, Gunandjar Pusat Teknologi Limbah radioaktif-batan IMOBILISASI LIMBAH SLUDGE RADIOAKTIF HASIL PROSES BIOOKSIDASI MENGGUNAKAN BAHAN MATRIKS SYNROC DENGAN PROSES SINTERING. Kegiatan dekomisioning fasilitas Pemurnian Asam Fosfat Petrokimia Gresik (PAF-PKG) menimbulkan limbah radioaktif cair yang mengandung uranium. Limbah tersebut diolah dengan proses biooksidasi menggunakan bakteri untuk reduksi volume limbah menjadi limbah sludge radioaktif yang mengandung uranium dengan klasifikasi limbah alfa umur panjang yang harus diimobilisasi melalui proses pemadatan. Tujuan penelitian ini adalah untuk mengimobilisasi limbah sludge radioaktif melalui proses pemadatan menggunakan synroc sebagai bahan matriks. Proses imobilisasi limbah dalam synroc dilakukan dengan cara mencampurkan limbah sludge radioaktif dengan prekursor oksida (precursor oxide), kemudian campuran tersebut dikeringkan, dipres dalam cetakan dengan penambahan dan tanpa penambahan aditif betonmix. Proses berikutnya adalah kalsinasi dan sintering pada suhu C selama 1 3,5 jam untuk membentuk suatu keramik multi-fase yang padat. Proses imobilisasi dengan matriks synroc menggunakan prekursor oksida dengan komposisi (dalam % berat) adalah : Al 2 O 3 (5,4); BaO (5,6); CaO (11,0); TiO 2 (71,4) dan ZrO 2 (6,6). Tingkat muat limbah (waste loading) dalam blok limbah synroc divariasi antara % berat. Kualitas blok synroc limbah hasil imobilisasi ditentukan dengan pengujian densitas, kuat tekan, dan laju pelindihan. Hasil pengujian menunjukkan bahwa kualitas optimum blok limbah synroc hasil imobilisasi diperoleh pada tingkat muat limbah 30% berat tanpa penambahan aditif, proses sintering pada suhu 1200 o C selama 3 jam, dengan harga densitas 2, 8 g/cm 3, kuat tekan 10,4 kn/cm 2, dan laju pelindihan 2,64 x 10-4 g/cm 2.hari. Kualitas blok limbah synroc hasil imobilisasi dengan proses sintering tersebut sesuai dengan proses pres-panas isostatik. Kata kunci : dekomisioning fasilitas nuklir, imobilisasi limbah sludge radioaktif, limbah alfa, synroc. ABSTRACT THE IMMOBILIZATION OF RADIOACTIVE SLUDGE WASTE RESULTED FROM BIOOXIDATION PROCESS BY USING MATRIX MATERIAL OF SYNROC BY SINTERING PROCESS. The decommissioning of Phosphoric Acid Purification - Petrokimia Gresik (PAP-PKG) facility generates radioactive liquid waste containing uranium. The waste was treated by bio-oxidation process using bacteria for volume reduction of the waste to become radioactive sludge waste where contains uranium including long-lived alpha waste classification, it must be immobilized by solidification process. The objective of the research is to immobilize the radioactive sludge waste by solidification using matrix material of synroc. Immobilization process of the waste in synroc was carried-out by mix the radioactive sludge waste with precursor oxide, then drying the mixture, pressing in the moulder with and without addition of betonmix additive. Further process are by calcination and sintering at the temperature of o C with the time 1-3,5 hours to form the solid multiphase ceramic. Immobilization process by synroc matrix using precursor oxide with composition (in % weight) i.e : Al 2 O 3 (5,4); BaO (5,6); CaO (11,0); TiO 2 (71,4) and ZrO 2 (6,6). Waste loading in the synroc block are % weight. The quality of the synroc block produced from imobilization was determinated by testings of density, pressing strength, and leaching-rate. The results showed that the optimum quality of synroc block was obtained at the waste loading 30% weight without the betonmix aditive, sintering process at 1200 o C for 3 hours with values of density 2, 8 g/cm 3, pressing strength 10, 4 kn/cm 2, and leaching-rate 2,64 x 10-4 g/cm 2.day. The quality of the synroc block producted by sintering process conform to the hot isostatic pressing process. Keywords: decommissioning of nuclear facility, immobilization of radioactive sludge waste, alpha waste, synroc. 159

2 PENDAHULUAN Fasilitas Pemurnian Asam Fosfat - Petrokimia Gresik (PAF-PKG) dihentikan operasinya sejak 12 Agustus 1989, selanjutnya dilakukan dekomisioning dengan izin dekomisioning dari BAPETEN (Badan Pengawas Tenaga Nuklir). Kegiatan dekomisioning fasilitas PAF-PKG telah menimbulkan limbah cair organik yang mengandung uranium, pelarut organik dan air. Limbah tersebut diolah dengan proses biooksidasi untuk reduksi volume. Hasil pengolahan tersebut berupa sludge radioaktif yang beraktivitas alfa pada harga 0,4-40,2 Bq/liter, beta pada harga Bq/liter dan kadar padatan total 40%-50% berat [1]. Limbah Sludge radioaktif dari dekomisioning fasilitas PAF-PKG mengandung uranium dan anak luruhnya yang termasuk dalam kriteria limbah pemancar alfa berumur panjang aktivitas rendah atau sedang, oleh karena itu limbah harus diisolasi guna melindungi masyarakat dan lingkungan dari dampak radiasi. Isolasi limbah radioaktif dilakukan dengan cara imobilisasi melalui proses solidifikasi (pemadatan) limbah dengan suatu bahan matriks, sehingga diperoleh blok hasil solidifikasi yang limbah radioaktifnya terkungkung dan terisolasi di dalamnya. Bahan matriks yang biasa digunakan dalam proses solidifikasi limbah radioaktif antara lain semen, aspal (bitumen), plastik polimer, dan gelas. Pengembangan terakhir telah digunakan bahan matriks synroc karena synroc memiliki sifat fisika dan kimia yang lebih baik dari gelas borosilikat dan mempunyai kestabilan geokimia sehingga mampu mengungkung radionuklida dalam limbah aktivitas tinggi dan limbah alfa umur panjang [2]. Metode pembentukan synroc dengan proses pres-panas pada suhu tinggi telah dikembangkan di beberapa negara seperti Australia, Amerika Serikat, Inggris dan Jepang. Namun, berdasarkan hasil kajian yang telah dilakukan, metode synroc dengan pres-panas cukup sulit dilakukan karena perlu tersedianya alat/fasilitas pres-panas. Oleh karena itu, dalam penelitian ini dilakukan imobilisasi limbah sludge radioaktif dari dekomisioning fasilitas PAF- PKG menggunakan synroc dengan proses sintering pada suhu tinggi ( o C). Penelitian ini bertujuan untuk mengimobilisasi limbah sludge yang mengandung uranium yang ditimbulkan dari dekomisioning fasilitas pemurnian asam fosfat menggunakan bahan matriks synroc dengan proses sintering suhu tinggi dan melakukan uji karakteristik hasil imobilisasi dengan variasi beberapa variabel (densitas, uji tekan dan laju pelindihan) sehingga dapat diketahui kondisi optimum untuk proses imobilisasi tersebut. DASAR TEORI Industri asam fosfat dengan bahan baku batuan fosfat yang mengandung uranium memiliki fasilitas pemurnian asam fosfat untuk memisahkan uranium yang terkandung di dalamnya dengan proses ekstraksi pelarut dan stripping tahap I, tahap II. Fasilitas PAF-PKG menggunakan pelarut (solven) untuk proses ekstraksi adalah campuran TOPO (tri octyl phosphine oxide) dan D2EHPA (di 2 ethyl hexyl phosphoric acid) di dalam kerosin. Hasil samping dari industri ini adalah konsentrat uranium (yellow cake) yang dapat diproses lebih lanjut menjadi bahan bakar nuklir. Dekomisioning PAF-PKG menimbulkan limbah cair yang juga mengandung uranium. Untuk pengolahan limbah cair ini dilakukan reduksi volume dengan proses oksidasi biokimia menggunakan bakteri dengan hasil akhir sludge (lumpur) radioaktif yang mengandung uranium. Hasil reduksi volume kemudian diimobilisasi dengan bahan matriks yang sesuai. Bahan-bahan matriks yang digunakan untuk imobilisasi limbah radioaktif antara lain adalah semen, bitumen, polimer, gelas, keramik dan synroc [3]. Proses imobilisasi bertujuan agar radionuklida terfiksasi, terkungkung, dan tertahan dalam rongga diantara kristal matriks bahan pemadat sehingga radionuklida tersebut tidak mudah lepas oleh rembesan air yang menembus ke dalam hasil solidifikasi dan radiasinya tertahan. Penggunaan bahan matriks untuk imobilisasi limbah radioaktif sesuai dengan jenis limbah, serta sistem penyimpanan akhir (sistem disposal) ditunjukkan pada Tabel

3 No Tabel 1. Klasifikasi limbah berdasar umur paroh radionuklidanya dan pengelolaannya [4]. Karakteristik yang ditinjau 1 Aktivitas awal radionuklida yang berwaktu paroh 30,17 tahun Aktivitas awal radionuklida yang berwaktu paroh ratusan atau ribuan tahun. Radiasi utama yang dipancarkan 2 Radionuklida yang utama. 3 Bahan Matriks untuk solidifikasi. 4 Sistem penyimpanan akhir. Limbah berumur pendek Rendah atau sedang, aktivitasnya dapat diabaikan setelah 500 tahun. Nol atau sangat rendah, lebih kecil dari batas ambang yang ditetapkan. Beta-gamma (β-γ) Sr-90(28,8 tahun), Cs-137(33 th), Co- 60 (5 th), Fe-55(2,5 th). Semen, plastik (polimer) Penyimpanan tanah dangkal selama 300 tahun. Klasifikasi Limbah Berumur Panjang Limbah alfa Limbah aktivitas Tinggi Rendah atau sedang, Sangat tinggi, aktivitasnya dapat aktivitas dapat diabaikan setelah 300 diabaikan setelah tahun. beberapa ratus tahun. Rendah atau sedang, Rendah atau sedang. Alfa (α) Np-237 (2x10 6 th), Pu- 239 ( 2,4x10 4 th), Am- 241(4x10 2 th), dan Am 243 (8x10 3 th) Plastik (polimer), aspal (bitumen) Penyimpanan tanah dalam selama jutaan tahun. Beta-gamma selama beberapa ratus tahun, kemudian setelah itu yang utama alfa. Np-137, Pu-239, Am-241, dan Am Gelas (vitrifikasi). Penyimpanan tanah dalam selama jutaan tahun. Dari Tabel 1 tersebut menunjukkan bahwa untuk limbah radioaktif pemancar alfa berumur panjang aktivitas rendah atau sedang (termasuk limbah sludge dari dekomisioning fasilitas pemurnian asam fosfat) dapat diimobilisasi menggunakan bahan matrik plastik polimer atau aspal. Pengembangan terakhir untuk limbah jenis ini menggunakan bahan matriks synroc yang merupakan suatu bahan fase kristal titanat yang stabil dan mampu mengungkung radionuklida dalam limbah aktivitas tinggi atau yang berumur panjang. Pengembangan Imobilisasi Limbah Dengan Bahan Matriks Synroc Pengembangan bahan matriks synroc pertama kali dikemukakan sebagai alternatif pengganti gelas borosilikat untuk imobilisasi limbah cair aktivitas tinggi (LCAT), dengan ide dasar memasukkan limbah hasil belah dan aktinida ke dalam kisi-kisi kristal mineral sintetis yang telah diketahui mempunyai umur yang sangat panjang (beberapa juta tahun) di alam. Sebagai ilustrasi ditemukan chemical zoning dari mineral zirconite alam dalam umur 40 juta tahun yang ditemukan di Adamello Itali Utara, kristal tersebut mengandung : 2,7 17,1 % berat ThO 2 dan 0,7 6,0 % berat UO 2 dan telah dihitung dosis peluruhan α adalah 0,2 1,0 x α /mg yang equivalen dengan umur suatu synroc yang disimpan selama 10 5 sampai 10 6 tahun [5]. Perkembangan selanjutnya pada tahun 1978, RINGWOOD [2] menemukan synroc yang merupakan gabungan mineral titanat yang jauh lebih tahan terhadap air dibanding dengan gelas borosilikat. Bahan pembentuk synroc merupakan prekursor oksida yang komposisinya (dalam % berat) adalah : Al 2 O 3 (5,4); BaO (5,6); CaO (11,0); TiO 2 (71,4) dan ZrO 2 (6,6). Pembentukan fasefase utama mineral synroc terjadi pada suhu tinggi sekitar C dengan reaksi sebagai berikut : BaO +Al 2 O TiO >Ba(Al,Ti) 2 Ti 6 O 16 (Hollandite) +2O 2... (1) CaO + ZrO 2 + 2TiO > CaZrTi 2 O 7 (Zirconolite)... (2) CaO + TiO > CaTiO 3 (Perovskite)... (3) 161

4 Pada pengembangan synroc terbentuk turunan fase utama dengan unsur-unsur yang terkandung dalam limbah, yaitu : pyrochlore (CaATi 2 O 7, A = Gd, Hf, Pu, dan U) yang merupakan turunan zirconolite dengan penambahan unsur penyerap neutron (Hf dan Gd) untuk mencegah terjadinya kritikalitas, brannerite (AnTi 2 O 6, An = aktinida), dan freudenbergite (Na 2 Fe 2 Ti 6 O 16 ). Pembuatan synroc dengan prekursor slurry dapat meningkatkan tingkat muat sampai 30% berat limbah [5,6]. Fasefase penyusun synroc dan radionuklida yang masuk ke dalam kisi-kisi berbagai fase mineral yang ada ditunjukkan pada Tabel 2. Berdasarkan kemampuan synroc untuk mengungkung unsur radioaktif bahwa unsur dengan nomor massa yang lebih tinggi (seperti uranium) akan terkungkung lebih kuat dibanding dengan unsur-unsur ringan sehingga pada perkembangan terakhir synroc digunakan untuk imobilisasi limbah yang mengandung uranium seperti yang akan dilakukan dalam penelitian ini. Berdasarkan Tabel 2, uranium yang terkandung dalam limbah akan terperangkap dalam fase zirconolite, perovskite, pyrochlore dan brannerite. Pada awalnya pengembangan imobilisasi dengan matriks synroc adalah untuk imobilisasi LCAT. Proses pembentukan synroc dilakukan melalui pencampuran LCAT dengan bahan prekusor oksida (synroc) sehingga menjadi slurry, dilanjutkan dengan pengeringan slurry pada suhu 130 o C (sehingga menjadi serbuk), dikalsinasi pada suhu 750 o C dengan media Ar-44% H 2, kemudian dituang ke dalam baja tahan karat dan dilakukan proses pres-panas pada suhu o C dan tekanan bar sehingga terbentuk keramik monolit synroc yang sangat padat dan kompak [2,5]. Proses ini adalah proses dengan pres-panas isostastik yang telah dikembangkan di Australia, Inggris, Amerika dan Jepang [6]. Teknologi dengan pres-panas ini cukup sulit karena memerlukan fasilitas pres-panas suhu tinggi. Pada penelitian ini akan dipelajari imobilisasi limbah sludge yang mengandung uranium dengan matriks synroc melalui proses yang lebih murah dan mudah yaitu tanpa melalui proses pres-panas, tetapi melalui proses sintering pada suhu tinggi yang cukup memerlukan tungku pemanas (furnace). Tabel 2. Fase-fase utama dan turunannya dalam mineral synroc-c (standar) dan radionuklida yang masuk dalam kisi-kisi fase mineral [2,5]. Fase mineral Rumus kimia Radionuklida dalam kisi fase mineral Hollandite, Zirconolite, Perovskite, Pyrochlore a) b) Brannerite Freudenbergite c) Titan Oksida Fase paduan Ba(Al,Ti) 2 Ti 6 O 16 CaZrTi 2 O 7 CaTiO 3 CaATi 2 O 7 An Ti 2 O 6 Na 2 Fe 2 Ti 6 O 16 Ti O 2 Paduan Logam - Cs dan Rb. - Logam tanah jarang, Aktinida (An). - Sr, Logam tanah jarang, dan Aktinida (An) - Ca dan A (Gd, Hf, Pu, U) - Aktinida (An) - Na, Fe - Tc, Pd, Rh, Ru, dll. a) Turunan zirconolite dengan penggantian Zr oleh A (Gd, Hf, Pu, U). b) Turunan perovskite dengan penggantian Ca oleh An (Aktinida). c) Turunan hollandite dengan penggantian Ba, (Al,Ti) oleh Na dan Fe. 162

5 Kualitas hasil imobilisasi dapat diketahui dengan melakukan uji karakteristik meliputi uji densitas, uji kuat tekan dan laju pelindihan. a) Densitas Densitas merupakan salah satu parameter yang dibutuhkan untuk memprediksi keselamatan transportasi, penyimpanan sementara dan penyimpanan lestari. Densitas ditentukan dengan persamaan [7] : m ρ =... (4) V Pada persamaan (4), ρ = densitas (g/cm 3 ), m = massa (g), dan V= volume (cm). b) Kuat Tekan Kuat tekan adalah gaya maksimum yang dibutuhkan untuk menghancurkan suatu benda uji dibagi dengan luas permukaan untuk mendapatkan tekanan. Kuat tekan merupakan parameter penting untuk evaluasi karena jatuh atau mengalami benturan. Untuk menjamin keselamatan penanganan transportasi, penyimpanan sementara dan penyimpanan lestari, kuat tekan harus maemenuhi standar IAEA sehingga apabila terjatuh atau mengalami benturan tidak mengalami kerusakan serius. Kuat tekan ditentukan dengan persamaan [8] : P maks r = A 2 σ... (5) Pada persamaan (5), σ r = kuat tekan (kn/cm 2 ), P maks = beban tekan maksimum (kn), dan A 2 = luas penampang (cm 2 ). c) Laju Pelindihan Laju pelindihan merupakan kemampuan hasil imobilisasi terhadap pelarutan air. Laju pelindihan sangat penting diketahui untuk mengevaluasi hasil proses imobilisasi serta mengevaluasi bahan radioaktif yang terlindih per satuan waktu persatuan luas dari jumlah tertentu yang diimobilisasi. Laju pelindihan dapat ditentukan dengan persamaan [8] : L wo wt =...(6) At Pada persamaan (6), L = laju pelindihan, w o = berat sampel mula-mula, w t = berat sampel setelah dilindih selama t jam (g), A = luas permukaan (cm 2 ), dan T = waktu pelindihan (hari). TATA KERJA Bahan Bahan prekursor oksida (Al 2 O 3, BaO, CaO, TiO 2, dan ZrO 2 ), betonmix, aquades, dan limbah sludge yang mengandung uranium yang ditimbulkan dari dekomisioning fasilitas PAF-PKG. Peralatan Timbangan elektrik, jangka sorong, alat uji tekan Bullocks, Soxhlet (alat uji laju pelindihan), Furnace, cetakan pipa dan alatalat gelas. Tempat dan Waktu Penelitian Penelitian ini dilakukan di Labolatorium Bidang Teknologi Pengolahan Limbah Radioaktif Dekontaminasi dan Dekomisioning, Pusat Teknologi Limbah Radioaktif, BATAN pada tahun Pembuatan blok limbah synroc Bahan prekursor oksida 5,4g Al 2 O 3, 5,6g BaO, 11g CaO, 71,4g TiO 2, 6,6g ZrO 2 dicampur sebagai bahan matriks synroc. Untuk waste loading 30%, campur 3,5g berat bahan matriks synroc dengan 1,5g berat limbah (sludge limbah yang sudah dikeringkan), diaduk hingga homogen. Campuran tersebut dicetak dalam pipa silinder lalu blok hasil cetakan dikeringkan pada suhu 100 o C. Blok limbah kemudian di pres lalu dikalsinasi dalam furnace pada suhu 700 o C dilanjutkan dengan sintering selama 3 jam dengan variasi suhu 1000 o C, 1100 o C dan 1200 o C. Blok limbah pada suhu sintering terbaik berdasarkan hasil uji densitas, laju lindih dan uji tekan dilakukan variasi waktu sintering (1; 1,5; 2; 2,5; 3; 3,5 jam) dan masing-masing blok limbah dilakukan pengujian densitas, laju pelindihan dan uji tekan sehingga diperoleh waktu sintering terbaik. Percobaan ini diulang untuk variasi waste loading 10%, 20%, 30%, 40%, 50% dan 60% berat. 163

6 Pengujian blok limbah synroc Pengujian densitas blok limbah dilakukan dengan mengukur tinggi, diameter dan massa blok limbah. Densitas limbah dihitung dengan persamaan (4) yaitu massa per volume blok limbah tersebut. Pengujian kuat tekan dilakukan dengan alat tekan Bullocks, blok limbah ditekan dengan kekuatan tekan tertentu sampai blok limbah tersebut pecah. Nilai kuat tekan diperoleh dengan membandingkan beban tekan maksimum dengan luas penampang blok limbah sesuai dengan persamaan (5). Pengujian laju pelindihan blok limbah dilakukan menurut Japan Industrial Standard (JIS), yaitu laju pelindihan dipercepat dalam medium air. Blok limbah dimasukkan dalam basket dan dipasang pada alat soxhlet untuk direfluks dengan air suling pada suhu 100 o C selama 6 jam. Laju pelindihan dapat dihitung dengan membandingkan selisih massa sampel sebelum dan sesudah pelindihan dengan luas permukaan sampel persatuan waktu seperti yang tertera pada persamaan (6). HASIL DAN PEMBAHASAN Penentuan Suhu Sintering Optimum Penentuan suhu sintering optimum dilakukan pada sampel dengan waste loading 30% berat dan dilakukan penambahan aditif betonmix (tricosol) sebagai perekat untuk mengetahui pengaruh penambahan aditif tersebut terhadap kekuatan blok limbah dengan membandingkan kekuatan sampel yang ditambahkan aditif dengan yang tanpa aditif. Uji karakterisasi blok limbah synroc dilakukan dengan mengukur densitas, laju pelindihan dan kuat tekan. Hasil pengukuran densitas pada sampel blok limbah dengan waste loading 30% berat dan waktu sintering 3 jam untuk variasi suhu o C ditunjukkan pada Gambar 1. Hasil pengukuran menunjukkan bahwa semakin tinggi suhu sintering nilai densitas blok limbah cenderung meningkat karena selama proses sintering berlangsung terjadi difusi dan peningkatan suhu sintering menimbulkan pertumbuhan butir sehingga pori-pori antar butir semakin berkurang. Berdasarkan hasil pengukuran yang ditunjukkan pada Gambar 1, densitas terbesar diperoleh pada sampel tanpa aditif. Hal ini terjadi karena sampel dengan bahan aditif perekat merupakan faktor krisis dalam proses kering. Kehadiran perekat akan menambah kemudahan mengalir (flow ability) dari partikel-partikel, mengurangi sifat abrasif, memperbaiki ikatan antar partikel dan bersifat melumasi gesekan serbuk pada dinding cetakan. Perekat akan mempengaruhi sifat pembentukan dan tingkat homogenitas dari sampel yang terbentuk. Pada proses sintering perekat akan terbakar habis sehingga menimbulkan pori-pori, perekat ini akan hilang dari komposisi bahan akhir [9]. Bahan-bahan penyusun keramik telah dapat membentuk struktur kristal yang stabil sehingga penambahan aditif perekat tidak diperlukan [10]. Densitas (g/cm 3 ) Hubungan antara Densitas Blok Limbah dengan Suhu Sintering Suhu ( C) Dengan Aditif Tanpa Aditif Gambar 1. Grafik hubungan antara densitas blok limbah dengan suhu sintering. 164

7 Densitas merupakan perbandingan massa dengan volume suatu benda, setelah proses sintering pada blok limbah terjadi penyusutan sehingga volumenya semakin berkurang maka nilai densitasnya cenderung meningkat. Data pengukuran densitas menunjukkan pada suhu sintering 1200 o C diperoleh nilai densitas 2,7-2,8g/cm 3. Nilai densitas ini sesuai dengan hasil penelitian sebelumnya yang dilakukan oleh ANSTO (Australia) sebesar 2,5-3,5 g/cm 3 yang menggunakan proses pres-panas isostastik pada suhu tinggi (1200 o C). Hasil pengukuran laju pelindihan pada sampel blok limbah dengan waste loading 30% berat dan waktu sintering 3 jam untuk variasi suhu o C ditunjukkan pada Gambar 2. Hasil uji laju pelindihan blok limbah diperoleh nilai terkecil pada suhu sintering 1200 o C, pada sampel tanpa aditif laju pelindihannya sebesar 2,642x10-4 g/cm 2 dan pada sampel dengan aditif sebesar 7,662x10-4 g/cm 2. Nilai pelindihan merupakan kemampuan hasil imobilisasi terhadap pelarutan air, semakin kecil nilainya maka semakin baik hasil imobilisasi. Nilai laju pelindihan yang diperoleh tersebut telah memenuhi batas kualitas blok beton limbah aktivitas rendah dan sedang yang direkomendasikan oleh IAEA yaitu pada kisaran 1,7x10-1 2,5x10-4 g/cm 2 hari [4]. Hasil pengujian kuat tekan pada sampel blok limbah dengan waste loading 30% berat dan waktu sintering 3 jam untuk variasi suhu o C ditunjukkan pada Gambar 3. Pengukuran hasil uji kuat tekan menunjukkan bahwa kekuatan tekan terbaik diperoleh pada sampel tanpa aditif dengan suhu sintering 1200 o C. L (g/cm 2.hari) Hubungan Laju Pelindihan Blok Limbah dengan Suhu Sintering 1.5E E E E Suhu (C) Dengan Aditif Tanpa Aditif Gambar 2. Grafik hubungan antara laju pelindihan blok limbah dengan suhu sintering Hubungan Kuat Tekan Blok Limbah dengan Suhu Sintering σr (kn/cm 2 ) tanpa Aditif dengan Aditif Suhu ( C) Gambar 3. Grafik hubungan antara kuat tekan blok limbah dengan suhu sintering. 165

8 Berdasarkan hasil uji karakteristik densitas, laju pelindihan dan kuat tekan blok limbah synroc (Gambar 1,2 dan 3) diperoleh suhu sintering terbaik pada suhu 1200 o C untuk sampel blok limbah tanpa aditif perekat. Penentuan Waktu Sintering Optimum Penelitian yang dilakukan untuk menentukan waktu sintering yang optimum digunakan blok limbah dengan waste loading 30% berat dan suhu sintering 1200 o C, waktu sintering divariasikan antara 1-3,5 jam, kemudian dilakukan pengukuran densitas, laju pelindihan dan kuat tekan. Hasil pengukuran densitas pada setiap blok limbah dengan waste loading 30% berat dan suhu sintering 1200 o C untuk variasi waktu sintering 1-3,5 jam ditunjukkan pada Gambar 4. Hasil uji densitas pada Gambar 4 menunjukkan bahwa semakin lama waktu sintering maka densitas akan cenderung semakin meningkat. Selama proses sintering berlangsung akan terjadi ikatan antar butir yang semakin kuat karena penyusutan dimensi disertai pengurangan pori-pori. Densitas blok limbah synroc optimum dicapai pada waktu sintering 3 jam. Hasil pengukuran laju pelindihan pada setiap blok limbah dengan waste loading 30% berat suhu sintering 1200 o C untuk variasi waktu sintering 1-3,5 jam ditunjukkan pada Gambar Hubungan Densitas Blok Limbah dengan Waktu Sintering Densitas (g/cm 3 ) Waktu (jam) Gambar 4. Grafik hubungan antara densitas blok limbah dengan waktu sintering. Hubungan Laju Pelindihan Blok Limbah dengan Waktu Sintering L (g/cm 2.hari) 1.0E E E Waktu (jam) Gambar 5. Grafik hubungan antara laju pelindihan blok limbah dengan waktu sintering. 166

9 σr (kn/cm 2 ) Hubungan Kuat Tekan Blok Limbah dengan Waktu Sintering Waktu (jam) Gambar 6. Grafik hubungan antara kuat tekan blok limbah dengan waktu sintering. Hasil pengujian kuat tekan maksimum ditunjukkan pada sampel blok limbah dengan waktu sintering 3 jam, nilai kuat tekannya sebesar 10,44 kn/cm 2. Berdasarkan hasil uji karakteristik densitas, laju pelindihan dan kuat tekan (Gambar 4, 5 dan 6) diperoleh bahwa waktu sintering selama 3 jam merupakan waktu terbaik karena menghasilkan blok limbah dengan karakteristik densitas terbesar 2,87 g/cm 3, laju pelindihan terkecil 2,64x10-4 g/cm 2 hari, dan nilai uji tekan terbesar 10,44 kn/cm 2. Penentuan Waste loading optimum Waste loading (tingkat muat limbah) optimum ditentukan dengan melakukan variasi waste loading 10% - 70% berat pada blok limbah dan disintering dengan suhu dan waktu terbaik yaitu 1200 o C selama 3 jam, kemudian dilakukan pengukuran densitas, laju pelindihan dan kuat tekan. Hasil pengukuran densitas pada setiap blok limbah dengan variasi waste loading ditunjukkan pada Gambar 7. Nilai densitas meningkat seiring peningkatan waste loading sampai titik optimum, selanjutnya mengalami penurunan. Pada waste loading 30% berat mencapai nilai densitas yang maksimum sehingga pada titik itulah synroc mampu mengungkung limbah secara optimal. Hasil pengukuran laju pelindihan pada setiap blok limbah dengan variasi waste loading ditunjukkan pada Gambar 8. Nilai laju pelindihan blok limbah mencapai titik terendah pada waste loading 30% berat, setelah itu laju pelindihannya relatif konstan. Hal ini menunjukkan bahwa kemampuan pengungkungan limbah oleh synroc tidak dipengaruhi oleh waste loading sampai 70%. Pada awal proses terjadi penurunan laju pelindihan yang drastis karena di awal proses fase mineral synroc yang terbentuk yaitu fase hollandite dan zirconolite yang mudah terlindih. L (g/cm 2.hari) 1.0E E E E E E+00 Hubungan antara Laju Pelindihan Blok Limbah dengan Waste Loading Waste Loading (%) Gambar 7. Grafik hubungan antara densitas blok limbah dengan waste loading 167

10 3.0 Hubungan Densitas Blok Limbah dengan Waste Loading Densitas (g/cm 3 ) Waste Loading (%) Gambar 8. Grafik hubungan antara laju pelindihan blok limbah dengan waste loading. Hasil uji kuat tekan pada setiap blok limbah untuk variasi waste loading ditunjukkan pada Gambar Hubungan Kuat Tekan Blok Limbah dengan Waste Loading σr (kn/cm 2 ) Waste Loading (%) Gambar 9. Grafik hubungan antara kuat tekan blok limbah dengan waste loading. Hasil uji kuat tekan menunjukkan bahwa pada waste loading 30% mempunyai kuat tekan yang paling besar yaitu 10,977 kn/cm 2. Kuat tekan bertambah seiring penambahan limbah sampai batas optimumnya karena penambahan synroc ke dalam limbah dapat membentuk fase-fase synroc sesuai komposisi unsur yang ada menjadi fase monolit padat yang kompak. Fase padat monolit yang kompak terdiri dari limbah dan penyusun synroc memiliki sifat yang saling menguatkan. Tetapi pada titik waste loading tertentu yang telah melewati batas optimumnya kuat tekan blok limbah akan menurun seiring peningkatan waste loading karena pada komposisi limbah yang tinggi perbandingan dengan komposisi prekusornya terlalu besar sehingga melewati optimalnya ada beberapa limbah yang tidak bisa berikatan dengan fase-fase synroc sehingga tidak bisa membentuk suatu monolit yang kompak. Hal ini menyebabkan kuat tekannya akan menurun. Kandungan limbah 30% merupakan komposisi optimum blok limbah karena pada kandungan limbah >30% kuat tekan semakin menurun. Berdasarkan hasil uji karakteristik blok limbah yaitu uji densitas, pelindihan dan kuat tekan diperoleh waste loading optimum pada 30% untuk synroc yang dapat mengungkung limbah uranium yang memiliki umur paruh panjang. Pada kondisi tersebut hasil uji karakteristik menunjukkan nilai densitas blok limbah 2,76 g/cm 3, laju pelindihan 2,641x10-4 g/cm 2.hari, serta kuat 168

11 tekan 10,977 kn/cm 2. Kualitas hasil blok limbah synroc dengan proses sintering ini sesuai dengan kualitas hasil blok limbah synroc dengan proses pres-panas isostastik yang mempunyai densitas 2,076 3,4 g/cm 3 [11]. KESIMPULAN Proses imobilisasi limbah sludge yang mengandung uranium menggunakan matriks synroc dengan proses sintering diperoleh suhu dan waktu terbaik untuk proses sintering adalah 1200 o C selama 3 jam, karena pada kondisi tersebut diperoleh hasil uji karakteristik blok limbah yang terbaik. Penambahan aditif betonmix tidak diperlukan karena tidak mempengaruhi karakteristik blok limbah. Waste loading optimum pada proses sintering adalah sebesar 30% berat, pada kondisi tersebut hasil uji karakteristik menunjukkan nilai densitas blok limbah 2,76 g/cm 3, laju pelindihan 2,641x10-4 g/cm 2.hari, serta kuat tekan 10,977 kn/cm 2. Kualitas hasil blok limbah synroc dengan proses sintering ini sesuai dengan kualitas hasil blok limbah synroc dengan proses pres-panas isostastik yang mempunyai densitas 2,076 3,4 g/cm 3. DAFTAR PUSTAKA 1. ZAINUS SALIMIN, GUNANDJAR, DAN ACHMAD ZAID, Pengolahan Limbah Radioaktif Cair Organik Dari Kegiatan Dekomisioning Fasilitas Pemurnian Asam Fosfat Petrokimia Gresik Melalui Proses Oksidasi Biokimia, Seminar Nasional Teknologi Lingkungan VI, ITS, Surabaya, 10 Agustus RINGWOOD A.E, et.al, In Radioactive Waste Form for the Future, Elsevier, (Eds W.Lutze and R.C.Ewing),North Holland, , (1988). 3. HERLAN MARTONO DAN WATI, Pengaruh Kondisi Penyimpanan dan Air Tanah Terhadap Laju Pelindihan Radionuklida dari Hasil Solidifikasi. Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VI, Tangerang, ANDRA, Classification Des Dechets Radioactifs, Commissariat A L Energie Atomique, Agence Nationale Pour La Gestion Des Dechets Radioactifs, France, E.R. VANCE, Status of Synroc Ceramics for HLW, Proceedings of The 2 nd Bianual Int. Workshop on HLRW Management, Dep. of Nuclear Engineering, Fac. of Engeneering, Gadjah Mada Univ., Yogyakarta (1999). 6. DOSCH, R.G. and LYNCH, A.W., Solution chemistry techniques in Synroc preparation, Sandia Laboratories, Albuquerque. Publ. SAND , (1980). 7. TOMO DAN SANTOSO, Pengolahan Limbah Radioaktif Padat Hasil Dekomisioning Fasilitas Instalasi Pemurnian Asam Fosfat Petrokimia Gresik, Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VII, Tangerang, AISYAH 2004, Pengaruh Keasaman dan Kandungan Limbah pada Imobilisassi Limbah TRU di Instalasi Radiometalurgi dengan Polimer, Hasil Penelitian Pusat Pengembangan Pengelolaan Limbah Radioaktif 2003, Pusat Pengembangan Pengelolaan Limbah Radioaktif, Jakarta, KRESHNA dkk, Pembuatan Cuplikan Transducer Akustik dari Bahan Timbal Zirkonat Titanat, Prosiding Seminar Ilmiah P3FT-LIPI, Jakarta, MAGHFIRAH DAN AWAN, Pembuatan Keramik Paduan Zirkonia (ZrO 2 ) dengan Alumina (Al 2 O 3 ), Laporan Tesis Universitas Sumatera Utara, DM. LEVINS and A. JOSTSONS, R&D in Radioactive Waste Management at ANSTO, Regional Corporation in Asia, The 2nd Seminar on Radioactive Waste Management, Kuala Lumpur, Malaysia, October 14-18,

12 170