LEMBAR PENGESAHAN KETAHANAN KIMIA HASIL VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA. Disusun oleh : Ratna Budiarti

Transkripsi

1 LEMBAR PENGESAHAN KETAHANAN KIMIA HASIL VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA Disusun oleh : Ratna Budiarti Mengetahui Komisi Pembimbing Pembimbing Utama Pembimbing Kedua Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA Dr. Dwi P. Sasongko, M.Si Mengetahui Ketua Program Studi Magister Ilmu Lingkungan Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA

2 iii KETAHANAN KIMIA HASIL VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA Disusun oleh : Ratna Budiarti Telah dipertahankan di depan Tim Penguji Pada tanggal 13 Agustus 2012 Dan dinyatakan telah memenuhi syarat untuk diterima Ketua Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA :. Anggota Dr. Dwi P. Sasongko, M.Si :. Dr. Ir. Hermawan, DEA :. Dr. Hadianto, ST, M.Sc :. Mengetahui Ketua Program Magister Ilmu Lingkungan Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA

3 iv PERNYATAAN Saya menyatakan dengan sesungguhnya bahwa tesis yang saya susun sebagai syarat untuk memperoleh gelar Magister dari Program Magister Ilmu Lingkungan seluruhnya merupakan hasil karya saya sendiri. Adapun bagian-bagian tertentu dalam penulisan tesis yang saya kutip dari hasil karya orang lain telah dituliskan sumbernya secara jelas sesuai dengan norma, kaidah dan etika penulisan ilmiah. Apabila dikemudian hari diketemukan seluruh atau sebagian tesis ini bukan hasil karya saya sendiri atau adanya plagiat dalam bagian-bagian tertentu, saya bersedia menerima sanksi pencabutan gelar akademik yang saya sandang dan sanksi sanksi lainnya sesuai dengan peraturan perundangan yang berlaku. Semarang, 9 Agustus 2012 Ratna Budiarti

4 v RIWAYAT HIDUP PENULIS Penulis lahir di Purwokerto pada tanggal 13 Mei Putri kedua dari pasangan Bp Kasiman dan Ibu Kusbiyah. Menamatkan pendidikan dasar di Sekolah Dasar (SD) Negeri 1 Cikawung. Setelah lulus dari Sekolah Menengah Pertama (SMP) Negeri 1 Ajibarang pada tahun 2002, kemudian melanjutkan ke Sekolah Menengah Atas (SMA) Negeri 1 Purwokerto dan lulus tahun Pada tahun 2004 masuk Universitas Diponegoro, Semarang jurusan Teknik Lingkungan dan lulus tahun Pada tahun 2010 mendapatkan kesempatan melanjutkan pendidikan S2 di Magister Ilmu Lingkungan UNDIP melalui jalur Beasiswa Unggulan Kementerian Pendidikan Nasional.

5 vi KATA PENGANTAR Dengan mengucap syukur kehadirat Allah SWT, yang telah melimpahkan rahmat serta hidayahnya, sehingga penulis dapat menyelesaikan tesis dengan judul KETAHANAN KIMIA HASIL VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA. Penulis menyadari, bahwa tanpa dukungan dan dorongan dari berbagai pihak, penulisan tesis ini tidak akan berjalan dengan lancar. Oleh karena itu melalui kesempatan ini penulis mengucapkan terima kasih kepada: 1. Prof. Dr. Ir. Purwanto, DEA selaku ketua Program Sarjana Ilmu Lingkungan dan Pembimbing pertama yang telah memberikan bimbingan serta masukan kepada penulis. 2. Dr. Dwi P. Sasongko, M.Si selaku pembimbing II, terima kasih atas pengalaman serta bimbingan yang sangat bermanfaat bagi penulis 3. Ir. Herlan Martono, M.Sc, Dr. Ir. Hermawan, DEA, Dr. Hadianto, ST, M.Sc, selaku tim penguji dalam sidang tesis penulis. 4. Drs. R. Heru Umbara selaku pimpinan PTLR BATAN yang telah memberikan kesempatan untuk melakukan penelitian ini. 5. Ir. Husein Zamroni selaku kepala Bidang Teknologi Limbah Dekontaminasi dan Dekomisioning, Ir. Aisyah, M.T dan Wati, S.T yang telah memberikan bantuan serta dukungan kepada penulis. 6. Pak Pranjono, Pak Sugeng, Pak Ibnu, Pak Yuli yang telah banyak membantu dalam proses penelitian. 7. Keluarga tercinta bapak, ibu, kakak yang selalu memberikan dukungan. 8. Semua pihak yang telah membantu dalam menyelesaikan tesis ini. Penulis menyadari bahwa penulisan tesis ini masih banyak kekurangannya, oleh karena itu segala kritik dan saran yang membangun sangat diharapkan. Penulis

6 vii KETAHANAN KIMIA VITRIFIKASI LIMBAH RADIOAKTIF DENGAN GLASSFRITS ABU BATUBARA Oleh : Ratna Budiarti 1, Purwanto 1, Herlan Martono 2 1 Magister Ilmu Lingkungan, Universitas Diponegoro 2 Badan Tenaga Nuklir Naional (BATAN) Ratnabudiarti87@gmail.com Vitrifikasi merupakan teknologi yang dianggap paling tepat untuk pengolahan limbah aktivitas tinggi. Namun, teknologi ini memiliki 3 kendala yaitu biaya, proses serta tuntutan ketahanan gelas-limbah. Penelitian ini bertujuan mengkaji komposisi glassfrits menggunakan bottom ash, mengkaji ketahanan gelas-limbah serta menganalisis keuntungan ekonomi pengadaan bahan vitrifikasi dengan memanfaatkan bottom ash sebagai glassfrits. Penelitian dilakukan dengan limbah simulasi aktivitas tinggi dengan kandungan limbah (waste loading) 25%. Gelas yang digunakan dalam penelitian yaitu gelas borosilikat, gelas bottom ash, serta gelas bottom ash yang ditambah dengan B 2 O 3. Parameter untuk pemilihan gelas adalah suhu lebur, laju pelindihan, kuat tekan dan biaya. Komposisi gelas terpilih selanjutnya dianalisis menggunakan XRD serta dilakukan uji pengaruh ph. Dari hasil penelitian, penambahan B 2 O 3 pada bottom ash mampu menurunkan suhu lebur. Gelas ini memiliki densitas 2,78 g/cm 3, laju pelindihan 6,99 x 10-7 g.cm -2.hr - 1 serta mampu menghemat biaya 75, 34%. Dari hasil analisis XRD terbentuk kristal Ca-Fe-Al-S-Si-O, Fe+2Fe 2 +3O 4,Ca-Mg-Fe-Ti-AlSiO. Uji pengaruh ph terhadap laju pelindihan menunjukan bahwa laju pelindihan tertinggi pada kondisi asam Kata kunci : vitrifikasi, Ketahanan kimia, ketahanan mekanik, bottom ash

7 viii CHEMICAL DURABILITY OF HIGH LEVEL WASTE VITRIFICATION USING BOTTOM ASH AS GLASAFRITS by : Ratna Budiarti 1, Purwanto 1, Herlan Martono 2 1 Master of Environmental Science, Diponegoro University 2 National Nuclear Energy Agency Ratnabudiarti87@gmail.com Vitrification is considered as the most appropriate technology for HLW treatment. However, it has constraints, those are processability, economic, and durability. The purposes of this study is to examine the composition of materials using bottom ash as alternative glassfrits for vitrification, to assess waste glass durability of selected glassfrits and analyze the economic advantages of bottom ash utilization as glassfrits. This research was conducted with simulated High Level Waste. Glass waste was melted at its melting point. Glasses used in the study were borosilicate glass, bottom ash glass, and bottom ash glass added B 2 O 3. Parameters used for the selected glassfrits were melting temperature, leaching rate compressive strength and cost analysis. Selected glassfrits was analyzed using XRD and performed tests to determine the effect of ph on leaching rate. The results indicated that the addition of B 2 O 3 in glass bottom ash reduced the melting temperature. This glass has a density of 2.78 g/cm3, leaching rate of 6.99 x 10-7 g.cm -2.hr -1. Utilization of bottom ash as a glassfrits can save 75, 34% of cost. From the results of XRD analysis explained that the devitrification formed a crystalline of Ca-Fe-Al-S-Si-O, Fe +2 Fe 2 O +3 4, Ca-Mg-Fe-Ti-AlSiO. the influence of ph on the leaching rate showed that the highest leaching rate was on acidic condition Key words : vitrification, chemical durability, mechanical durability, bottom ash

8 ix DAFTAR ISI LEMBAR JUDUL THESIS... ii LEMBAR PENGESAHAN LAPORAN THESIS... iii LEMBAR PERNYATAAN PENULIS... iv RIWAYAT HIDUP PENULIS...v KATA PENGANTAR... vi ABSTRAK... vii DAFTAR ISI... ix DAFTAR TABEL... xiii DAFTAR GAMBAR... xiv DAFTAR LAMPIRAN... xv DAFTAR ISTILAH... xvi DAFTAR AKRONIM... xx BAB I PENDAHULUAN Latar Belakang Identifikasi Masalah Perumusan Masalah Tujuan Penelitian Manfaat Penelitian Keaslian Penelitian... 8 BAB II TINJAUAN PUSTAKA Pemanfaatan Nuklir di Indonesia Sektor Non Energi Sektor Energi... 12

9 x 2.2 Limbah Radioaktif dan Pengolahannya Pengertian Limbah Radioaktif Klasifikasi Limbah Radioaktif Bahaya Limbah Radioaktif Sumber Limbah Radioaktif Pengolahan Limbah Radioaktif Teknologi Vitrifikasi Kelebihan Vitrifikasi Kendala Vitrifikasi Gelas Struktur Gelas Komposisi Gelas Gelas Borosilikat Kriteria Gelas-Limbah Hasil Vitrifikasi Ketahanan Kimia Gelas (Chemical Durability) Ketahanan Mekanik Gelas (Mechanical Durability) Faktor-Faktor yang Menyebabkan Pelindihan Kecepatan Aliran Suhu Waktu Efek Radiolisis Komposisi Kimia Waste Loading ph Abu Jatuh (Bottom Ash) Sifat Fisik Sifat Kimia... 40

10 xi BAB III METODOLOGI Kerangka Konsep Teoretis Kerangka Kerja Pelaksanaan Penelitian Jenis Penelitian Waktu dan Tempat Penelitian Variable Penelitian Alat dan Bahan Alat Bahan Bahan Kimia Abu Jatuh (bottom ash) Tahapan Penelitian Cara Kerja Persiapan Pembuatan Limbah Simulasi Pembuatan Gelas dengan Waste Loading 25% Gelas A (gelas Borosilikat) Gelas B (gelas Bottom Ash) Gelas C (gelas Bottom Ash + B 2 O 3 ) Pemilihan Komposisi Glassfrits Uji Densitas Laju Pelindihan Uji Kuat Tekan Analisis Gelas Terpilih Pelindihan Variasi ph Analisis Struktur Amorf dan Kristalin Menggunakan XRD Tekknik Pengambilan Data... 57

11 xii BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN Pemilihan Bahan Gelas Ketahanan Kimia Gelas Limbah Titik Leleh (Melting Point) Hasil Uji Pelindihan pada Berbagai Komposisi Gelas Hasil Uji Densitas Gelas Hasil Uji Kuat Tekan Hasil Analisis Biaya Produksi Komposisi Gelas Terpilih Analisis Komposisi Gelas Limbah Terpilih Analisis Struktur Amorf Gelas Terpilih Menggunakan XRD Pengaruh ph Larutan Terhadap Laju Pelindihan Gelas Limbah pada Jenis Gelas Terpilih BAB V KESIMPULAN DAN SARAN Kesimpulan Saran DAFTAR PUSTAKA LAMPIRAN... 82

12 xiii DAFTAR TABEL Tabel 1.1 Penelitian Terkait Vitrifikasi dan Ketahanan Gelas Limbah... 8 Tabel 2.2 Bilangan Oksidasi dan Kekuatan Ikatan Tunggal dari Oksida Tabel 2.3 Kandidat Pengolahan Limbah Aktivitas Tinggi Tabel 2.4 Komposisi Gelas Borosilikat Tabel 2.5 Standar Gelas Borosilikat Limbah Berdasarkan PNC dan Pustaka Tabel 2.6 Efek Komposisi Gelas Limbah pada Proses dan Produk Tabel 2.7 Sifat Fisik Khas dari Bottom Ash Tabel 2.8 Komposisi Kimia Abu pada Limbah PLTU Suralaya Tabel 2.9 Jumlah Produksi Abu Terbang dan Abu Dasar oleh PLTU di Indonesia.. 41 Tabel 3.1 Kerangka Kerja Pelaksanaan Penelitian Tabel 3.2 Sistematika Pemberian Scoring Menggunakan Skala Likert Tabel 3.3 Karakteristik Bahan Kimia Tabel 3.4 Kandungan Limbah Simulasi dalam % Berat Tabel 3.5 Komposisi Gelas A Limbah Waste Loading 25% Tabel 3.6 Komposisi Gelas B - Limbah Waste Loading 25% Tabel 3.7 Komposisi Gelas C - Limbah Waste Loading 25% Tabel 4.1 Perbandingan Komposisi Kimia Gelas Borosilikat dengan Bottom Ash Tabel 4.2 Perbandingan Harga Bahan Gelas Skala Lab Tabel 4.3 Perbandingan Biaya Bahan Gelas dalam Satu Kali Proses Vitrifikasi Tabel 4.4 Parameter Penentuan Komposisi Gelas Tabel 4.5 Pemilihan Gelas Menggunakan Skala Likert... 69

13 xiv DAFTAR GAMBAR Gambar 2.1 Ilustrasi Bentuk Vitrifikasi Gambar 2.2 Proses Vitrifikasi dalam Skala Industri Gambar 2.3 Skema Dua Dimensi Gelas dan Kristal Gambar 2.4 Struktur Silikon Gambar 2.5 Stuktur Gelas Borosilikat Gambar 2.6 Pengaruh Alkali Terhadap Struktur Borosilikat Gambar 2.7 Penambahan Alkali pada Struktur Gelas Borosilikat Gambar 2.8 Gelas- Limbah Hasil Vitrifikasi Gambar 3.1 Konsep Kerangka Teoritis Gambar 3.2 Abu Jatuh (Bottom ash) dari PLTU Suralaya Gambar 3.3 Digram Alir Penelitian Gambar 4.1 Grafik Hubungan Antara Komposisi Glassfrits dengan Titik Lebur Gelas Gambar 4.2 Gelas Bottom Ash dengan Suhu Lebur 1150 C dan 1200 C Gambar 4.3 Gelas Bottom Ash dengan Suhu Lebur 1300 C Gambar 4.4 Grafik Laju Pelindihan Berbagai Gelas pada Larutan Aquades Gambar 4.5 Grafik Konsentrasi Na yang terlidih Pada Variasi Komposisi Gelas. 63 Gambar 4.6 Grafik Densitas Gelas Limbah dengan Variasi Komposisi Glassfrits Gambar 4.7 Gelas A, B, C pada Uji Kuat Tekan Gambar 4.8 Grafik Kuat Tekan Gelas dengan Variasi Komposisi Gambar 4.9 Gambar Struktur Amorf dan Kristal Gelas Gambar 4.10 Perbedaan Kristal Pada Bottom Ash dengan Gelas - Limbah Gambar 4.11 Grafik Hubungan ph Larutan dengan Laju Pelindihan Gambar 4.12 Grafik Hasil Analisi Fe dan Al... 74

14 xv DAFTAR LAMPIRAN Lampiran 1 Perhitungan Komposisi Limbah dalam WL 25% Lampiran 2 Perhitungan Komposisi Gelas A-Limbah Lampiran 3 Perhitungan Komposisi Gelas B-Limbah Lampiran 4 Perhitungan Komposisi Gelas C-Limbah Lampiran 5 Perhitungan Uji Densitas Lampiran 6 Perhitungan Laju Pelindihan pada Berbagai Gelas-Limbah Lampiran 7 Perhitungan Kuat-Tekan Lampiran 8 Perhitungan Biaya Vitrifikasi Skala Lab Lampiran 9 Perhitungan Variasi ph Lampiran 10 Hasil Analisis XRD... 94

15 xvi DAFTAR ISTILAH Aktinida : Unsur dengan nomor atom dari 90 sampai dengan 103 Amorf : Struktur gelas yang tidak mengandung kristal, memiliki struktur yang keras tetapi tidak memiliki jarak microskopis yang jauh antara kisi-kisinya Bahan bakar : Bahan bakar yang digunakan untuk menghasilkan nuklir energi dalam reaktor nuklir. Bahaya radiasi : Situasi atau kondisi yang dapat menimbulkan efek merusak akibat kesengajaan, kecelakaan dalam pekerjaan atau radiasi alam Bottom ash Biaya Vitrifikasi Daur bahan bakar (nuklir) : abu yang relatif berat yang timbul dari suatu proses pembakaran suatu bahan yang lazimnya menghasilkan abu. Bottom ash dalam konteks ini adalah abu yang dihasilkan dari pembakaran batubara dengan kandungan utama silika dan alumina : Dalam penelitian ini biaya vitrifikasi adalah biaya pengadaan bahan gelas (glassfrits) : Seluruh proses yang berkaitan dengan pengadaan, pembuatan, penggunaan bahan bakar nuklir dan penanganannya setelah digunakan. Kegiatan daur bahan bakar nuklir meliputi penambangan dan pengolahan mineral uranium, plutonium, pemurnian dan pengayaan kandungan 235 U, fabrikasinya menjadi perangkat bahan bakar, penggunaannya di reaktor untuk pembangkitan energi dan penanganan bahan bakar setelah tak terpakai lagi. fly ash : abu terbang yang ringan yang timbul dari suatu proses pembakaran suatu bahan yang lazimnya menghasilkan abu. Fly ash dalam konteks ini adalah abu yang dihasilkan dari pembakaran batubara dengan kandungan utama silika dan alumina Glassfrits : Bahan pembentuk gelas

16 xvii Imobilisasi : Proses pengolahan limbah menjadi bentuk padat dengan cara pemadatan, pembungkusan atau pengapsulan untuk mencegah migrasi atau lepasnya zat radioaktif sewaktu pengangkutan atau penyimpanan Iradiasi : Pemaparan pada radiasi pengion secara disengaja dengan tujuan tertentu.. Radioisotop : Beberapa Radionuklida yang mempunyai jumlah proton yang sama, tetapi jumlah neutron yang berbeda, misal oksigen mempunyai tiga isotop alam Limbah aktivitas rendah sedang dan Limbah Aktivitas Tinggi (LAT) /waste, high level (HLW) Limbah radioaktif dengan massa 16, 17, dan 18:,, dan. : Limbah yang mengandung kadar atau jumlah radionuklida pada tingkat yang melampaui batas yang ditetapkan, tetapi lebih rendah dari limbah aktivitas tinggi. Limbah aktivitas rendah dan sedang dibedakan menurut limbah berumur paro pendek dan berumur paro panjang. Limbah berumur paro pendek dapat disimpan dalam tempat penyimpanan tanah-dangkal, sedang yang berumur panjang harus disimpan di tempat penyimpanan tanah-dalam. : limbah aktivitas tinggi (LAT) /waste, high level (HLW) : Adalah limbah berupa: (1) larutan zat radioaktif yang mengandung sebagian besar zat radioaktif hasil fisi dan aktinida yang sebelumnya terdapat dalam bahan bakar bekas dan merupakan larutan residu ekstraksi dari proses daur bahan bakar nuklir bekas, (2) hasil solidifikasi limbah butir (1), (3) limbah aktivitas tinggi selain yang disebutkan pada butir (1) atau (2). : Benda yang radioaktif dan atau yang terkontaminasi zat radioaktif pada kadar yang melampaui batas keselamatan yang ditetapkan dan tidak dapat

17 xviii Limbah umur panjang Limbah umur pendek digunakan lagi : Limbah yang mengandung radionuklida berumur paro lebih panjang dari 30 tahun, bersifat toksik dalam jumlah dan atau kadar tinggi yang memerlukan isolasi dalam jangka panjang agar tidak membahayakan lingkungan. : Limbah yang radionuklidanya berumur paro lebih pendek dari 30 tahun 99 Mo : Radio-nuklida yang berumur paro 65 jam, induk dari 99 Tc * yang digunakan untuk membuat generator 99 Mo 99 Tc *. Pelindian (leaching ) Penyimpanan lestari geologi : : Proses untuk menghilangkan atau memisahkan komponen yang dapat larut dari bahan padat karena kontak dengan air atau pelarut lain. mengungkung limbah beberapa ratus meter di dalam tanah dalam sehingga tidak menimbulkan paparan radiasi yang berarti terhadap manusia dan lingkungan meliputi Radioaktif : Mampu memancarkan secara spontan dan terus menerus radiasi partikel atau elektromagnetik. Radioaktivitas : Peluruhan spontan isotop tak stabil menjadi isotop lain disertai pemancaran radiasi. Radiolisis : Perubahan kimia akibat radiasi. Reaktor nuklir : Tempat reaksi nuklir berantai dapat dimulai, dipertahankan, dan dikendalikan. Komponen terpentingnya ialah teras berbahan bakar fisil, moderator, reflektor, perisai, pendingin, dan pengendali. Solidifikasi : Imobilisasi limbah radioaktif berupa gas, larutan atau cairan dengan cara pemadatan untuk memudahkan penanganan berikutnya. (Lihat

18 xix Umur paro (half-life) immobilization; conditioning.) : Waktu yang diperlukan bahan radioaktif meluruh menjadi separuh aktivitas awalnya. Vitrifikasi : merupakan suatu proses yang mampu menghasilkan suatu material gelas dimana material limbah dapat dilarutkan menjadi bagian dari gelas tersebut. Proses ini biasanya menggunakan suhu tinggi. Waste loading : kandungan limbah dalam gelas-limbah hasil vitrifikasi Waste Treatment : operasi atau upaya pengolahan limbah yang \ bertujuan mengubah karakteristika limbah agar penanganan berikutnya mudah dan aman dengan cara reduksi volume, pengambilan zat radioaktif dari limbah, dan pengubahan komposisi limbah.

19 xx DAFTAR SINGKATAN IPR : Instalasi Produksi Radioisotop IRM : Instalasi Radiometalurgi PTLR : Pusat Teknologi Limbah Radioaktif LAR : Limbah Aktivitas Rendah LAS : Limbah Aktivitas Sedang IAEA : International Atomic Energy Agency PNNL : Pasific Northwest National Laboratory PLTU : Pembangkit Listrik Tenaga Uap NORM : Naturally Occurring Radioactive Material PLTN : Pembangkit Listrik Tenaga Nuklir Nasional BATAN : Badan Tenaga Nuklir Nasional BBN : bahan bakar nuklir BAPETEN : Badan Pengawas Tenaga Nuklir Nasional ICRP : International Commission on Radiological Protection EPA : Environmental Protection Agency BDAT : The best Demostrative Available Technology WL : Waste Loading