PENGARUH RADIASI TERHADAP GELAS LIMBAH HASIL VITRIFIKASI LIMBAH AKTIVITAS TINGGI RADIATION EFFECT ON WASTE GLASS FROM HIGH LEVEL WASTE VITRIFICATION

Transkripsi

1 POSTER PENGARUH RADIASI TERHADAP GELAS LIMBAH HASIL VITRIFIKASI LIMBAH AKTIVITAS TINGGI RADIATION EFFECT ON WASTE GLASS FROM HIGH LEVEL WASTE VITRIFICATION Herlan Martono, Aisyah Pusat Teknologi Limbah Radioaktif, Badan Tenaga Nuklir Nasional Abstrak. Limbah cair aktivitas tinggi adalah limbah yang ditimbulkan dari ekstraksi siklus I proses olah ulang bahan bakar nuklir bekas. Limbah ini mengandung sedikit aktinida dan banyak hasil belah.limbah ini divitrifikasi dengan gelas borosilikat. Adanya radiasi alfa, beta dan gamma yang dipancarkan oleh aktinida dan hasil belah yang terkandung dalam limbah cair aktivitas tinggi akan menyebabkan perubahan karakteristik gelas-limbah.percobaan dilakukan dengan mendoping, mengiradiasi dan memanaskan gelas-limbah hasil vitrifikasi. Tujuan penelitian adalah mempelajari pengaruh radiasi terhadap perubahan karakteristik gelas-limbah. Adanya radiasi alfa akan menyebabkan perubahan densitasdan kekuatan mekanik gelas-limbah. Semakin tinggi dosis radiasi alfa akan mengakibatkan kenaikan perubahan densitas dan kekuatan mekanik. Perubahan densitas gelas-limbah mencapai titik jenuh pada dosis kumulatif diatas 5 x peluruhan alfa/m 3. Sedangkan radiasi beta dan gamma akan menimbulkan panas yang tinggi hingga diatas C yang dapat menimbulkan devitrifikasi yaitu perubahan struktur gelas limbah, dari amorf menjadi kristalin. Adanya devitrifikasi akan menaikkan laju pelindihan gelaslimbah20 30 kalinya.besarnya dosis radiasi beta dan gamma tidak mengakibatkan terjadinya devitrifikasi.radiasi beta dari akselerator dengan fluks 1,75x10 13 elektron/cm 2 detik, energi 3 MeV tidak menunjukkan adanya perubahan struktur gelas limbah.demikian pula radiasi gamma dari iradiator Co 60 dengan dosis 20 kgy tidak menunjukkan adanya perubahan struktur gelas limbah. Kata kunci: Radiasi, limbah aktivitas tinggi, vitrifikasi, devitrifikasi Abstract. High level liquid waste is generated from thefirst cycle extraction of the spent nuclear fuel reprocessing. This waste contains small amount of actinides and fission products and it s vitrification with borosilicate glass. Alpha, beta and gamma radiation emittedbyactinides and fission product contained in high level liquid waste willlead tochanges inthe characteristics ofwaste-glass. The experiments were conductedbydoping, irradiatingandheating theglass-waste resulting from vitrification. The research objectiveis tostudy the effects ofradiation onchanges inthe characteristics ofwaste-glass. The presenceof alpharadiationwillcause changes indensityandmechanicalstrength ofwasteglass. The higherdose ofalpha radiationwilllead toincrease indensityand mechanical strengthchanges. Changes indensity of thewaste-glass reaches a saturation D - 14

2 pointatcumulativedosesover of 5x decaysalpha/m 3.While thebetaandgammaradiationwill causehigh heatup over of Cwhichcancausedevitrificationthat is the structure change of waste-glass from amorf into crystal. The devitrificationwillincrease the leaching rate ofwaste glassof20 30time.The amount ofbetaandgammaradiationdosedid noteffect indevitrification. Beta radiationfrom an acceleratorwithan electronflux of1.75x10 13 /cm 2 sec, the energy of 3MeVdoes not show anychange inthe wasteglassstructure. Similarly,the gammaradiationofco 60 irradiatorwith adose of 20kGydid not indicate anychange inthe waste-glass structure. Keywords: Radiation, high level waste, vitrification, devitrification. PENDAHULUAN Umumnya vitrifikasi digunakan untuk imobilisasi limbah cair aktivitas tinggi (LCAT) dari ekstraksi siklus I proses olah ulang bahan bakar nuklir bekas. Kandungan limbah tersebut sebagian besar adalah hasil belah dan sedikit aktinida.saat ini Republik Korea menggunakan vitrifikasi untuk mengolah limbah aktivitas rendah dan sedang [Martono H, 1999]. Pertimbangan penggunaan vitrifikasi tersebut adalah reduksi volume, kandungan limbah, dan faktor keselamatan yang tinggi, serta mahalnya lahan untuk disposal limbah hasil olahan. Vitrifikasi adalah proses yang paling mahal, tetapi karena reduksi volume yang tinggi, kandungan limbah dalam gelas tinggi, serta mahalnya lahan maka kalau diperhitungkan biaya pengelolaan (pengolahan, transportasi, disposal, dan pemantauan) masih jauh lebih murah. Di Republik Korea,LCAT dari bahan bakar nuklir bekas tidak ada, karena bahan bakar nuklir bekas dicampur dengan bahan bakar baru untuk dibuat bahan bakar jenis Direct Use of SpentPWR fuel In Candu (DUPIC). Ada beberapa pertimbangan yang penting pada pemilihan bahan untuk imobilisasi limbah, yang juga berkaitan dengan penyimpanan lestari, yaitu [Mendel J.E, 1985]: 1. Proses pembuatan yang sederhana dan mudah D Kandungan limbah (waste loading) 3. Ketahanan kimia (laju pelindihan) 4. Kestabilan terhadap radiasi 5. Kestabilan terhadap panas (dalam hal gelas-limbah adalah devitrifikasi), 6. Integritas fisik. Berdasarkan pertimbangan diatas dan ketahanan dalam jangka lama, maka gelas borosilikat telah digunakan untuk imobilisasi LCAT secara industri oleh negara-negara maju. Gelas borosilikat lebih tahan korosi dan mengalami devitrifikasi pada suhu yang lebih tinggi dibanding gelas fosfat[iaea, 1985]. Kandungan limbah dalam gelas borosilikat lebih tinggi dibandingkan dengan gelas aluminosilikat [IAEA, 1985]. Gelas dipilih karena relatif lebih mudah membuatnya daripada synroc dan vitromets serta gelas mempunyai kestabilan dalam jangka lama [IAEA, 1979; IAEA, 1985.]. Synroc merupakan mineral titanat yang mempunyai ketahanan kimia yang tinggi.pengembangan synroc untuk imobilisasi LCAT secara simulasi dilakukan di Australia, Inggris, Jepang [IAEA, 1979]. Pada skala industri, LCAT yang telah dievaporasi dicampur dengan bahan pembentuk gelas borosilikat, kemudian dilelehkan sampai homogen di dalam melter pada suhu C selama 2,5 jam. Lelehan gelas dari melter dialirkan ke dalam canister dan kemudian disimpan di dalam fasilitas penyimpanan sementara (interim storage).

3 dalam gelas-limbah meluruh dengan memancarkan radiasi alfa. Efek radiasi alfa yang dipancarkan aktinida memungkinkan terjadinya reaksi inti, karena partikel alfa dan partikel recoil alfa mempunyai energi yang cukup untuk menimbulkan reaksi inti dengan inti atom-atom yang berada dalam struktur gelas dengan tumbukan elastis [Mendel J.E, 1985, IAEA, 1979].Secara eksperimen pengaruh radiasi alfa terhadap gelas-limbah dilakukan menggunakan gelas limbah yang mengandung radioisotop aktinida, yaitu Pu 238 (t 1/2 = 87,8 tahun), Cm 242 (t 1/2 = 163 hari), Am 241 (t 1/2 = 433 tahun) dan Cm 244 (t 1/2 = 18,1 tahun). Dengan menggunakan isotop, doping gelas dengan konsentrasi beberapa kali lebih besar daripada konsentrasi aktinida yang sesungguhnya di dalam gelas, akanmemungkinkan percepatan efek radiasi alfa dengan Pada makalah ini dibahas efek radiasi terhadap gelas-limbah hasil vitrifikasi LCAT. Sebagai contoh di PNC-Jepang, satu canister mengandung 300 kg gelas-limbah dengan kandungan limbah 25% (75 kg), aktivitasnya Ci, dengan laju pelepasan panas 1,4 kw [Sasaki N, 1994]. PEMBUATAN GELAS-LIMBAH. Sebelum proses vitrifikasi dilakukan LCAT didinginkan selama 4 tahun untuk mengurangi aktivitasnya. Walaupun telah didinginkan, aktivitasnya masih tinggi. Dalam melter LCAT dan bahan pembentuk gelas dilelehkan pada suhu sekitar 1150 o C. Setelah terbentuk gelas-limbah, maka lelehan hasil vitrifikasi yang berupa gelas-limbah dialirkan dari melter ke canister (wadah dari baja tahan karat yang berbentuk silinder) pada suhu 1000 o C. Pengelasan tutup canister dilakukan, kemudian canister didekontaminasi. Tahap selanjutnya pemeriksaan fisik canister untuk melihat kerusakan yang meliputi perubahan dimensi dan kebocoran hasil las. Selanjutnya canister disimpan ditempat penyimpanan sementara dengan sistem pendingin udara. PEMBAHASAN PENGARUH RADIASI ALFA Aktinida (uranium, neptunium, plutonium, americium dan curium) di faktor Efek radiasi alfa ini dapat diamati dari perubahan densitas dan kekuatan mekanik. Sebagai contoh perubahan yang dapat diamati dalam beberapa gelas-limbah milik PNL (Pasific North West Laboratory) yang mempunyai komposisi berbeda-beda, didoping dengan Cm 244 ditunjukkan pada Gambar 1[IAEA, 1979], dengan komposisi gelas limbah PNL 72-68a dan PNL ditunjukkan pada Tabel 1. 1 Perubahan Densitas(%) PNL PNL Dosis Kumulatif (x10 24 peluruhan alfa/m 3 ) D - 16

4 Gambar 1. Perubahan densitas gelas-limbah yang didoping Cm 244 Beberapa gelas-limbah menyusut karena pengaruh radiasi alfa, beberapa bertambah densitasnya dan tidak ada yang mengalami perubahan densitas melebihi 1%.Adanya microcracking tidak mempengaruhi integritas fisik gelas-limbah, seperti ditunjukkan oleh perubahan densitas yang mencapai kejenuhan setelah dosis kumulatif sekitar 5x10 24 peluruhan alfa/m 3. [Mendel, J.E, 1985]. Perubahan kekuatan mekanik karena pengaruh radiasi alfa tidak cukup berarti [Mendel J.E, 1985]. Terjadinya retak (fracture) gelas limbah karena sisa tegangan termal dapat menaikkan luas permukaan pelindihan. Retak dapat juga disebabkan adanya gelembung gas helium. LAJU PELINDIHAN GELAS- LIMBAH YANG MENGANDUNG AKTINIDA Seperti telah diuraikan bahwa efek radiasi alfa yang dipancarkan oleh aktinida dalam gelas-limbah mengakibatkan perubahan densitas, kekuatan mekanik, dan adanya microcracking. Gelas-limbah yang telah menerima dosis alfa kumulatif melampaui dosis yang mengakibatkan kerusakan struktur, laju pelindihannya tidak berubah lebih dari 2 atau 3 kalinya[suryantoro, 1995]. Uji laju pelindihan gelas-limbah UK189 dengan soxhlet untuk gelas borosilikat-limbah yang didoping dengan unsur Cm 244 dan Pu 238 ditunjukkan pada Gambar 2 [IAEA, 1985]. Komposisi gelas limbah UK 189 ditunjukkan pada Tabel 1. Tabel 1.Komposisi gelas-limbah PNL 76-68, PNL danUK189 Oksida WL 20 (% Berat) PNL 76- PNL 72- UK SiO 2 39,997 27,263 41,540 B 2 O 3 9,514 11,126 21,870 Li 2 O - - 3,690 Na 2 O 7,504 4,053 7,680 K 2 O - 4,053 - MgO - 1,474 - CaO 2,010 1,474 - SrO - 1,474 - BaO - 1,474 - TiO 2 2, ZnO 4,991 21,295 - Ra 2 O 0,126 0,238 0,100 Cs 2 O 1,024 1,932 0,760 SrO 0,377 0,711 0,320 BaO 0,557 1,052 0,380 Y 2 O 3 0,010 0,018 0,170 La 2 O 3 1,143 2,156 0,430 CeO 2 2,286 4,312 0,980 D - 17

5 Pr 6 O 11 0,238 0,449 0,420 Nd 2 O 3 0,810 1,527 1,780 Sm 2 O 3 0,143 0,270 - Eu 2 O 3 0,038 0,072 - Gd 2 O 3 0,095 0,180 - TeO 2 0,258 0,487 - ZrO 2 1,759 3,317 1,400 MoO 3 2,268 4,278 1,750 RuO 2 1,057-0,670 Rh 2 O 3 0,108 0,204 - PdO - - 0,420 CdO 0,035 0,065 - Ag 2 O 0,031 0,059 - U 3 O 8 4,544 1,394 0,058 Na 2 O 5, MgO - - 6,230 Fe 2 O 3 9,685 2,210 2,680 NiO 0,523 0,704 0,360 Cr 2 O 3 0,410 0,231 0,550 Al 2 O ,030 PO ,230 P2O5 0,478 0,451 - SO ,093 ZnO - - 0, Laju Pelindihan (gm -2 hari -1 ) Dosis Kumulatif (x10 24 peluruhan alfa/m 3 ) Gambar 2.Laju pelindihan gelas-limbah PNL UK 189 yang didoping dengan Cm 244 dan Pu 238 PENGARUH RADIASI BETA- GAMMA. D - 18 Sebelum proses vitrifikasi dilakukan, LCAT telah didinginkan selama 4 tahun untuk mengurangi

6 kristal menaikkan laju pelindihan radionuklida dalam gelas[iaea, 1979 dan Suryantoro, 1995].Jadi radiasi betagamma yang dipancarkan oleh radionuklida dalam gelas tidak mengakibatkan reaksi inti yang menimbulkan perubahan komposisi tetapi menimbulkan panas tinggi yang mengakibatkan perubahan struktur.oleh karena itu adanya devitrifikasi harus dihindarkan dengan menggunakan sistem pendingin pada penyimpanan sementara. PENGARUH SUHU DAN LAMA aktivitasnya. Walaupun LCAT telah didinginkan, aktivitasnya masih tinggi.dalam melter LCAT dan bahan pembentuk gelas dilelehkan pada suhu sekitar 1150 o C.Setelah terbentuk lelehan gelas-limbah, lelehan tersebut dimasukkan ke dalam canister (wadah dari baja tahan karat yang berbentuk silinder) dan selanjutnya disimpan di tempat penyimpanan sementara. Sebagai contoh di Jepang, setiap canister dengan diameter luar 430 mm, tinggi 1040 mm dan tebal dinding 6 mm volumenya 118 liter. Volume gelas-limbah dalam canister 110 liter (93% volume canister) dan beratnya 300 kg. Banyaknya limbah dalam canister 75 kg, yang aktivitasnya Ci dan melepaskan panas sekitar 1,4 kw [Sasaki N, 1994]. Untuk bahan canister, PTLR BATAN (Pusat Teknologi Limbah Radioaktif - Badan Tenaga Nuklir Nasional) sedang mempelajari efek panas terhadap bahan canister, diantaranya baja tahan karat 304, 304L, 316 dan 321. Sampai periode tahun radionuklida hasil belah memancarkan radiasi gamma yang menimbulkan panas besar, sehingga suhunya dapat mencapai lebih 500 o C. Suhu sekitar 500 o C merupakan suhu transisi gelas (Tg) yaitu perubahan dari lelehan gelas menjadi padat. Tenaga radiasi gamma yang dipancarkan oleh radionuklida hasil belah lebih kecil dari 2 MeV, sehingga tidak mengakibatkan terjadinya reaksi inti.radiasi beta yang dipancarkan radionuklida dalam gelas-limbah tidak mengakibatkan terjadinya reaksi inti. Pada suhu tinggi dan dalam waktu lama akan terjadi kristalisasi dalam gelaslimbah yang disebut devitrifikasi. Devitrifikasi terjadi antara suhu o C [IAEA, 1979 dan Martono H, 1992]. Komposisi gelas-limbah sangat kompleks memungkinkan terjadinya pembentukan berbagai jenis kristal. Perubahan struktur gelas amorf menjadi D - 19 PEMANASAN GELAS-LIMBAH TERHADAP KRISTALISASI. Secara eksperimen penentuan pengaruh suhu dan lama pemanasan terhadap kristalisasi gelas-limbah (kinetika kristalisasi) disajikan dalam diagram time-temperaturetransformation (TTT).Gambar 3 menunjukkan data TTT untuk beberapa gelas borosilikat dari PNL dengan komposisi gelas limbah seperti ditunjukkan pada Tabel 1[Mendel J.E, 1985], sedangkan diagram TTT untuk gelas borosilikat-limbah PTLR-BATAN disajikan pada Gambar 4dengan komposisi gelas limbah seperti ditunjukkan padatabel 2[Martono H, 1992]. Tabel 2. Komposisi Gelas-Limbah PTLR OKSID WL 20 (% Si O 2 46,40 B 2 O 3 17,44 Na 2 O 10,00 CaO 8,95 Al 2 O 3 2,18 Fe 2 O 3 3,29 Ni O 0,69 Cr 2 O 3 1,58 SrO 0,23 Cs 2 O 0,66

7 BaO 0,37 La 2 O 3 0,44 CeO 2 7, Suhu ( o C) PNL Gambar 3.Diagram TTT untuk dua jenis gelas-limbah milik PNL Gambar3.menunjukkan bahwa pada suhu 650 o C selama satu hari, kristalisasi belum terjadi. Pada suhu diatas 500 o C (diatas Tg) kristalisasi terjadi dalam jangka lama. Pada Gambar 4 menunjukkan bahwa pada suhu 775 o C dan waktu pemanasan selama 25 jam kristalisasi dapat terjadi. Pada suhu 750 o C kristalisasi dapat terjadi pada waktu yang lama sekali, karena suhu tersebut masih diatas Tg. Suhu di atas 900 o C pada Gambar 3 dan di atas 1025 o C pada Gambar 4, kristaliasasi tidak terjadi. Hal ini karena suhu tersebut telah mendekati titik leleh gelas-limbah, sehingga gerakan atomatomnya terlalu cepat dan tidak dapat mengatur diri untuk membentuk kristal. Gelas borosilikat-limbah PTLR-BATAN dengan komposisi seperti yang disajikan pada Tabel 2,.lebih tahan terhadap devitrifikasi karena kadar Si nya lebih tinggi sehingga titik lelehnya lebih tinggi. Kadar Fe dan Al menaikkan titik leleh. Akibatnya viskositasnya makin tinggi sehingga sukar terjadi devitrifikasi. Kadar Si gelas-limbah PTLR 46,40%, Waktu (hari) D - 20 PNL dan masing-masing 27,27 dan 39,97% berat. Kadar Al dan Fe gelas-limbah PTLR masing-masing 2,18 dan 3,29% berat, sedangkan untuk gelas-limbah PNL tidak mengandung Al dan Fe [IAEA, 1979]. Pada operasi dalam skala industri, untuk mencegah terjadinya devitrifikasi maka waktu yang diperlukan untuk transportasi setelah lelehan gelas-limbah dituang dari melter ke canister sampai tempat penyimpanan harus lebih kecil daripada waktu terjadinya kristaliasasi. Pada penyimpanan sementara, gelaslimbah disimpan dengan sistem pendingin pada suhu di bawah Tg untuk mencegah terjadinya devitrifikasi. Kerusakan sistem pendingin akan mengakibatkan naiknya suhu sehingga terjadi devitrifikasi. Terjadinya devitrifikasi dapat menaikkan laju pelindihan gelas-limbah. Setelah tahun, panas akibat peluruhan radiasi beta-gamma sudah jauh menurun, sehingga tidak diperlukan lagi sistem pendingin.

8 o Suhu ( C) Waktu (jam) Gambar 4. Diagram TTT untuk gelas- limbah PTLR- BATAN PENGARUH DEVITRIFIKASI TERHADAP LAJU PELINDIHAN GELAS-LIMBAH Gelas-limbah PTLR- BATAN yang dipanaskan pada suhu 850 o C selama 50 jam, menunjukkan laju pelindihan sebesar 20 kali dibanding jika gelas tidak dipanaskan [Suryantoro, 1995]. Laju pelindihan gelas-limbah tanpa pemanasan adalah 1,2x10-7 g cm -2 hari -1, sedangkan dengan pemanasan pada suhu C selama 50 jam adalah 2,4x10-6 g cm -2 hari -1. Pada kondisi pemanasan tersebut prosen berat kristal yang terbentuk adalah 6,9%[Suryantoro, 1995]. PENGARUH DOSIS IRADIASI BETA-GAMMA TERHADAP KRISTALISASI GELAS-LIMBAH Contoh gelas-limbah diiradiasi menggunakan akselerator (fluks 1,75 x elektron per cm 2 detik, energi 3 MeV) untuk mencapai dosis rad, dan hasil pengamatan menunjukkan tidak adanya perubahan [Mendel J.E, 1985 dan IAEA, 1979]. Gelas-limbah PTLR- BATAN diiradiasi dengan iradiator gamma Co 60 dengan dosis 20 kgy, dan D - 21 hasil pengamatan menunjukkan tidak adanya perubahan [Suryantoro, 1995]. Jadi iradiasi beta-gamma sampai dosis rad tidak menunjukkan adanya devitrifikasi. KESIMPULAN Efek radiasi alfa yang dipancarkan oleh aktinida yang terkandung dalam LCAT dapat menyebabkan terjadinya reaksi inti sehingga terjadi perubahan komposisi yang dapat dideteksi dengan adanya perubahan densitas dan kekuatan mekanik gelas limbah hasil vitrifikasi. Semakin besar dosis kumulatif yang diterima oleh gelas-limbah, densitas gelas limbah akan semakin naik dan mencapai titik kejenuhan pada dosis kumulatif diatas 5x10 24 peluruhan alfa/m 3. Besarnya perubahan densitas gelas limbah juga dipengaruhi oleh jenis gelas-limbah. Pengaruh radiasi alfa terhadap laju pelindihan radionuklida dalam gelas limbah meningkat 2-3 kali. Adanya radiasi beta - gamma yang dipancarkan oleh hasil fisi yang terkandung dalam limbah dapat menaikkan suhu gelas-limbah yang dapat

9 Energy Research Institute, Taejon-Korea. Martono, H, 1992, Derajat Kristalisasi Gelas Sebagai Perangkap menyebabkan perubahan struktur yaitu terjadinya devitrifikasi. Adanya devitrifikasi dapat meningkatkan laju pelindihan gelas-limbah.gelas-limbah PTLR tahan terhadap devitrifikasi.pemanasan pada suhu C selama 50 jam dapat meningkatkan laju pelindihan gelas-limbah PTLR sebesar 20 kalinya. DAFTAR PUSTAKA Ewing R.C, 1995, Radiation Effects in Nuclear Waste Forms for High Level Radioactive Waste, Program in Nuclear Energy. IAEA, 1979, Characteristics of Solidified High Level Waste Products, Technical Report Series No. 187, IAEA, Viena. IAEA, 1985, Chemical Durability and Related Properties of Solidified High LevelWaste Form, Technical Report Series No. 257, IAEA, Viena. Martono H, 1999, Report of Training on Radioactive Waste Treatment and Disposalat KoreaAtomic Limbah CairAktivitas Tinggi,Hasil Penelitian Pusat Teknologi Pengelolaan Limbah Radioaktif,Serpong. Mendel J. E., 1985, The Fixation of High Level Wastes in Glasses, Pacific NorthwestLaboratory, Washington Sasaki N, 1994, Solidification of The High Level Liquid From The TokaiReprocessing Plant,PNC, Tokaimura, Japan. Suryantoro, dkk,1995,pengaruhdevitrifikasi Terhadap Laju Pelucutan Gelas YangMengandung Limbah Cair Aktivitas Tinggi Simulasi, Prosiding pertemuan danpresentasiilmiah penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir,Yogyakarta. D - 22