PENGARUH PENAMBAHAN ZEOLIT TERHADAP KUALIT AS PELET MENTAH UO2.

Transkripsi

1 Prosiding Presentasi I/miah Daur Bahan Bakar Nuklir V P27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000 ISSN PENGARUH PENAMBAHAN ZEOLIT TERHADAP KUALIT AS PELET MENTAH UO2. ABSTRAK Sugondo, Abdul Latief, Tata Terbit Saputra, Nusin Samosir, Sayudi Pusat Pengembangan Teknologi Bahan IBakar dan Daur Ulang-BATAN PENGARUH PENAMBAHAN ZEOLIT TERHADAP KUALITAS PElET MENTAH UO2. Densitas, kekuatan tekan atau kekerasan, dan cacat fisik merupakan tiga parameter utama yang menentukan kwalitas pelet mentah UO2. relet mentah disiapkan dari serbuk UO2 produk Camero yang dicampur dengan pelumas seng stearat dan aditif zeolit AW500. Selanjutnya campuran dihomogenisasi dengan alat tipe-v dan dilakukan kompaksi dengan metode uniaksialpunch tunggal, sehingga dihasilkan pelet mentah berdiameter 15 mm dan tinggi 15 mm. Variasi tekanan 1,16; 1,74; 2,33; 2,91; dan 3,49 ton cm2, konsentrasi zeolit 0,1; 0,3; 0,5; 0,8; dan 1,0 % berat, waktu 2, 3, 4, dan 5 detik, dan rasio tinggi terhadap diameter (UD) 0,6; 0,8; dan1,o. Dilakukan karakterisasi densitas, kekerasan, dan volume relatif. Penambahan tekanan dari 1,16 ton/cm2 sampai 3,49 ton/cm2 menaikkan densitas dari 4,673 g/cm3 menjadi 5,372 g/cm3, kekerasan dari 9,720 HRF menjadi 32,497 HRF, dan volume relatif dari 2,346 menjadi 2,041. Perubahan konsentrasi zeolit dari 0,1 %berat menjadi 1,0 %berat meningkatkan densitas dari 5,464 g/cm3 menjadi 5,526 g/cm3, kekerasan dari 35,256 HRF menjadi 40,222 HRF, dan penurunan volume relatif dari 2,007 menjadi 1,984. Perpanjangan waktu kompaksi dari 2 detik sampai sampai 5 detik hanya menaikkan kekerasan dari 39,778 HRF sampai 40,222 HRF. Perubahan UD dari 0,6 sampai 1,0 hanya menaikkan kekerasan dari 36,867 menjadi 40,222 HRF, sedangkan densitas dan volume relatif tidak berubah secara signifikan. Penambahan tekanan nampak memberikan tegangan sisa yang mengakibatkan pegas balik dan selanjutnya menyebabkan ekspansi volume. Zeolit berkemungkinan menambah friksi sehingga mereduksi gaya tekan punch, sehingga menghasilkan densitas dan kekerasan rendah. Waktu kompaksi optimum 4 detik mengindikasikan bahwa pelepasan molekul gas dari pelet mentah selama masih di dalam die. Varia bel geometris UD nampak hanya berkorelasi dengan distribusi tegangan, sebab densitas dan volume relatif tidak berubah secara signifikan. ABSTRACT EFFECT OF ZEOLITE ADDITIVE ON QUALITY OF UOz GREEN PELLETS. The density, compression strength or hardness, and physical defect are the three important parameters to detennine the quality of UOz green pellets. The green pellets were prepared from UOz powders from Came co which was mixed with zinc stearate lubricant and zeolite AW500 additive. Furthennore, the mixture was mixed with the V-type machine and compacted by the uniaxial method with single action, so that it was resulted in green pellets 15 mm in diameter and 15 mm in height. The studied variables were the applied pressures in order of 1.16r 1.74,2.33,2.91, and 3.49 ton/cmz, the zeolite concentrations in order of 0.1; 0.3; 0.5; 0.8; arid 1.0 % by weight, the time in order of 2, 3, 4, and 5 second, and the height to diameter ratios (LID) in order of 0.6, 0.8, 1.0, and 1.2. The characterizations conducted were the density, hardness, and relative volume. Enhancing pressure from 1.16 to 3.49 ton/cmz increases the density from to glcm3, the hardness from to HRF, and the relative volume from 2,346 to 2,041. The saturation of the zeolite concentration from 0.1 to 1.0 % by weight increases the density from to glcm3, the hardness from to HRF, and reduces the relative volume fron to The prolonging of time from 2 to 5 second increasses only the hardness from to HRF. The enhancing of the applied pressure probably increases the volume expansion as the effect of the spring back due to the residual stress. The zeolite additive causes the friction force larger that reduces the absorbed pressure and resuts in the lower density and hardness. The optimum compaction time is 4 seconds that indicates the time for gas molecules release from the green pellets while is being inside the die. The effect of LID to the stress distribution is significant on hardnes. PENDAHULUAN Tujuan akhir penambahan zeolit ialah untuk mengurangi pembebasan gas hasil fisi (fission gas release- FGR) bahan bakar nuklir saat diiradiasi dalam teras reaktor nuklir. FGR menjadi signifikan jika derajat bakar ditingkatkan menjadi di atas 50 GWd/ton(1). Daya kungkung gas hasil fisi bahan bakar dapat ditingkatkan dengan pembesaran butir melalui penambahan aditif oksida niobia, titania, dan gadolinia(3). Tetapi aditif ini diketahui mempercepat difusi gas hasil fisi. Alternatif yang lain melalui penambahan aditif mineral alumino silikat, titania silikat, kaolinit, 264

2 ISSN Prosiding Presentasi "miah Daur Bahan Bakar Nuklir V P27BDU dan P2BGN -SA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000 dan benton it, yang terbukti mengurangi FGR dan penggelembungan batas butir(3). Zeolit yang mengandung alumino silikat seharusnya mampu berfungsi sebagai aditif tersebut. Fabrikasi bahan bakar uranium dioksida melibatkan proses peletisasi. Proses ini melalui tiga tahap utama yaitu pencampuran (mixing), pengepresan (pressing), dan pemanggangan (sintering). Hasil pengompakan ialah pelet mentah (green pellet) yang harus memenuhi kriteria sebagai berikut: kuat atau keras, tidak cacat, densitas minimum 50%, dan homogen. relet mentah dapat dibentuk dengan pengepresan uniaksial. Pad a prose ini diperlukan bahan pengikat (binder) dan pelumas (lubricant). Pengikat dimaksudkan untuk menambah daya ikat antar partikel sehingga tidak terjadi keretakan dan laminasi. Pelumas diimaksudkan untuk mengurangi keausan dinding die dan meningkatkan daya geser partikel. Pelumas yang digunakan dalam peletisasi uranium dioksida ialah seng stearat dan tidak digunakan senyawa pengikat lain. Aditif zeolit mengandung oksida alumina dan silikat, dan okasida ini juga berfungsi sebagai pelumas(4,s), dan selain itu dalam kesatuan struktur mineral juga berfungsi sebagai pengikat. Sehingga zeolit diharapkan dapat kompatibel dengan uranium dioksida dan seng stearat. Jika asumsi ini benar maka pelet mentah hasil kompaksi mempunyai densitas tinggi (Iebih besar 50%), kuat atau keras, tidak cacat dan homogen. Homogenitas zeolit dan seng stearat telah dibuktikan dengan scanning microscope e/ctron (SEM) dan wavelength dispersive sacanning (WDS)(6). Distribusi zeolit mengikuti pol a Gauss yang berarti terdistribusi sempurna, sedangkan seng stearat dalam pol a distribusi menghasilkan dua puncak yang bearti partikel terdistribusi random sempurna. Dalam paper ini akan dibahas densitas dan kekerasan pelet mentah yang dipengaruhi oleh variabel tekanan (P), rasio tinggi terhadap diameter (LID), konsentrasi zeolit, dan waktu tinggal die (Compaction speed). Densitas mengilustrasikan porositas dan kekerasan menggambarkan kekuatan ikat anatar partikel. Menurut teori Boishin(7) jika tinggi dan volume relatif pelet turun secara aritmatis maka tekanan naik secara geometris dan diperoleh Vr = b log P + c (1) Vr=Vt (2) VI = W!PI (3) Keterangan: volume relatif (Vr), volume teoritis (VJ. tekanan (P), berat (w). densitas teoritis (pj. dan konstantanta b dan c. Jika distribusi tegangan akibat gaya tekan dianggap homogen dan terjadi pelumasan sempurna sehimgga faktor gesek mendekati satu maka diperoleh L optimum = (D/2).Jn.(4) maka diperoleh L optimum = 0,886 (5) Keterangan: Tinggi optimum (L) dan diameter (0) Jika rasio distribusi tegangan aksial terhadap horisontal mendekati satu dan homogen maka harga kekerasan ekivalen dengan kekuatan tekan, sehingga diperoleh log HRF = m Pb (6) Keterangan: Kekerassan Rockwel grade-f(hrf) (60 ton beban dengan identor bola baja) dan densitas pelet mentah (Pb). TAT A KERJA Penyiapan sampel pelet mentah UO2: Ditimbang UO2, 1 9 seng stearat dan 5 9 zeolit. Diambil :t UO zeolit untuk dilakukan pencampuran awal dengan mortar sampai bercampur sempurna (:t 3 jam), selanjutnya dicampur dengan sisa UO2 dan ZnO kemudian dimasukkan botol plastik 0,5 liter, ditutup rapat dan dicampur dengan at at tipe-v, selama 4 jam. Langkah berikutnya dilakukan pengompakan serbuk menjadi petet mentah dengan ukuran :t tinggi 15 mm dan tinggi :t 15 mm. Tekanan pengompakan bervariasi yaitu: 1,16 : 1,74; 2,33; 2,91; dan 3,49 ton/cm2. Konsentrasi zeolit bervariasi, yaitu: 0,1; 0,3; 0,5; 0,8; dan 1,0 %berat. Variasi waktu tinggal yaitu: 2, 3,4,dan 5 detik. Variasi rasio tinggi terhadap 265

3 Prosiding Presentasi flmiah Daur Bahan Bakar Nuklir V P2TBDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000 ISSN diameter pelet mentah yaitu: 0,6; 0,8; 1,0; dan 1,2. Uji kekerasan, digunakan alat uji kekerasan makro dengan metode Rockwell yaitu HRF(hardness rockwell tipe F dengan beban 60 kg menggunakan identor bola baja. HASIL DAN BAHASAN Volume relatif (Vr) dapat dihitung dari data percobaan, kecuaji densitas teoritis yang telah ditentukan sebelumnya dengan metode difraksi sinar-x dan diperoleh densitas teoritis (pj sebesar10,9646 g/cm3(8). Oari subtitusi persamaan 2 dan 3 maka diperoleh: Vr = Vb Pt/W (7) Pada tekanan 2,91 ton/cm2, konsentrasi zeolit 1,0 %berat, waktu 4 detik, dan UD sebesar 1,0, maka diperoleh volume pelet mentah(vb) cm3 dengan berat (w) g. Sehingga diperoleh volume relatif Vr = (2.7857cm3)( g/cm1/ = Hasil perhitungan volume relatif untuk berbagai varia bel dapat dilihat pad a Tabel-1 Tabel1. Volume, berat, densitas, kekerasan, dan volume relatif pelet mentah UO2 ditambah aditif zeolit u "OJ (/) < I- ZW C <0 -.t M 0) ".. M 0) -.t N N M TB<ANAN,ton/cm 2 y = O.OO47x4 -O.O81x3 + O.4172x2 -O.556x D>,,- = - Jf -=-'C=::-'::=--=C I Gambar 1. Densitas Vs tekanan kompaksi pelet mentah UO2 ditambah aditif zeolit y = x x x x R2 = O.998Ei 50 :;:. 40, z 30, U) 20, w 10. w 0, Gambar TB<ANAN,ton/cm Kekerasan Vs tekanan kompaksi pelet mentah UO2 ditambah aditif zeolit PelumasanJ. dimaksudkan untuk mengurangi gaya friksi yang terjadi antar partikel dan antara partikel dengan dinding die. Cara pelumasan dapat langsung maupun tidak langsung. Pelumasan langsung yaitu langsung memberikan pelumas diantara dua 266

4 ISSN Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir V P27BDU dan P2BGN -BA TAN Jakalta, 22 Pebruari 2000 permukaan yang bersinggungan. Pelumasan tidak langsung yaitu mencampur bahan pelumas dengan serbuk. Pada saat pengepresan serbuk, paartikel mengalami deformasi, yang menyebakan kekasaran permukaan. Akibat friksi menyebabkan keausan dinding die dan meningkatkan tegangan sisa serbuk terkompaksi atau pelet mentah. Seng stearat adalah pelumas populer yang digunakan untuk pembuatan pelet uranium dioksida. Dalam percobaan ini ada aditif zeolit yang mengandung oksida alumina dan silikat. Menurut diagram Rabinowicz{9) AI dan Zn membentuk larutan padat lebih dari satu persen. Silikon dan uranium tidak termasuk dalam diagram tersebut tetapi silikon terikat dalam mineral zeolit. Karena zeolir kristalinitasnya rendah cenderung berstruktur pla':jar yang berarti tegangan irisnya rendah dan mudah tergeser, sehingga membantu pelumasan atau sedapat mungkin tidak meningkatkan friksi. Gambar 4. Kekerasan Vs %zeolit pelet mentah UO2 ditambah aditif zeolit 5.1 "C: (/) U5 ffi 5.04 c y = O.OO19x3 -O.O25x2 + O.O946x R2 = WAKTU PENGOMPAKAN. detik -- Gambar 5. Densitas Vs waktu pengompakan pelet mentah UO2 ditambah aditif zeolit 60 - == o WAKTU PENGOMPAKAN,s Gambar 6. Kekerasan Vs waktu pengompakan pelet mentah UOz ditambah aditif zeolit, Adanya pengaruh aditif terhadap pelumasan dapat dilihat dari densitas dan kekerasan pelet mentah. Densitas pelet mentah uranium dioksida sedikit cenderun naik setelah ditambah zeolit dari 5,464 g/cm pada 0,1% zeolit dan 5,526 g/cm3 pada 1 % zeolit ( Tabel-1dan Gambar-3). Kekerasan meningkat dari 35,256 HRFpada 0,1 % zelit dibandingkan dengan 40,222 HRF pada 1% zeolit dan nampak fluktuasi. Volume relatif turun dari 2,007 menjadi 1,984. Jika zeolit menyebabkan friksi maka gaya punch tereduksi oleh gaya friksi sehingga densitas dan kekerasan pelet mentah menurun dan volume relatif naik. Jadi zeolit juga berfungsi sebagai pelumas. 267

5 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir V P2TBDU dan P2BGN -BA TAN Jakarla, 22 Pebruari 2000 ISSN Waktu kompaksi yaitu berkaitan dengan waktu tinggal punch yang dapat memberikan sumbangan meningkatnya tegangan sisa. Pada saat punch berhenti dan belum kembali ke arah posisi semula, molekul gas cenderung ke luar pelet dan terjadi pelepasan tegangan sisa. Proses ini menyebabkan ekspansi volume pelet pada saat pelepasan punch, atau dikenal dengan istilah spring back (gaya pegas balik). Gaya ini secara praktis terlihat bahwa pada saat berlangsung proses pengepresan serbuk, punch terpental menuju arah semula. Jika ekspansi volume terlalu besar dapat mengakibatkan pelet mentah mengalami keretakan atau cacat retak. Terlihat pada Gambar-5, densitas maksimum dicapai pada waktu kompaksi 3-4 detik. Tetapi pada waktu kompaksi 3 detik kekerasan turun. Jadi waktu kompaksi yang cocok ialah 4 detik. Waktu kompaksi yang terlalu singkat tidak memberi kesempatan molekul gas ke luar pelet dan waktu kompaksi terlalu lama menyebabkan redistribusi tegangan tidak merata. dengan syarat faktor kesebandingan geometri sarna dengan satu, maka diperoleh Loptimum = 3,545 Ax/Ay (8) Keterangan: tinggi pelet optimum (Loptimum) luas tampang lintang (Ax) dan luas perimeter(radial) (Ay). Tampang lintang berkaitan dengan gaya tekan dan perimeter berkaitan dengan gaya gesek dinding (wall friction). Parameter ini dipilih mengingat secara praktis mudah dikarakterisasi melalui dimensi tinggi (L) dan diameter (0). Oari Tabel-1, Gambar-7, dan Gambar-8, terlihat bahwa yang berubah secara signifikan adalah harga kekerasan. Pada UO maksimum s{lja dengan 0,8, kekerasannya adalah 43;489 HRF. Jadi jelas bahwa UO erat hubungannya dengan dengan distribusi tegangan dan geometri. Besarnya harga kekerasan disebabkan oleh tegangan sisa dari interlocking antar partikel RASia TINGGI TERHADAP (LID) DIAMETER y = -O.O875x2 + O.3725x OJ cn <t 5.05 t: cn Z 5 w 0 RZ= RASIO TIOOGl/aAMET LID Ga-m-bar- Densitas Vs rasio tinggi terhadap diameter pelet mentah UO2 d.itambah aditif zeolit Korelasi distribusi tegangan den geometri menghasilkan persamaan-4, Gambar 8. Kekerasan Vs rasio tinggi terhadap diameter pelet mentah UO2 ditambah aditif zeolit SIMPULAN 1. Aditif zeolit dapat mengurangi ekspansi volume akibat peg as balik. 2. Zeolit dapat menyebabkan penurunan volume relatif pelet mentah. 3. Rasio tinggi terhadap diameter (UD) memberi pengaruh pada kekerasan pelet mentah. 4. Kondisi optimum kompaksi uniaksial pelet mentah uranium dioksida dengan aditif zeolit ialah sebagai berikut: tekanan 2.91 ton/cm\ konsentrasi zeolit 1 %, waktu kompaksi 4 detik, dan LID

6 ISSN Prosiding Presentasi //miah Daur Bahan Bakar Nuklir V P21BDU dan P2BGN -BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000 PUSTAKA [8]. SUGONDO, WIDJAKSANA, DAN TAUFIK USMAN, Karakterisasi Kristal Pelet Uranium Dioksida Hasil Sinter Di BEBE-PEBN, Prosiding PPI Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir, Yogyakarta, April 1993, p [9]. BLAU P.J., Friction, Lubrication, and WearTechnology, ASM Handbook, Vol 18, p [1]. PIRON J.P., et al., Fuel Microstructure and RIM Effect at High Bum-Up, Proceedings 1994 International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Fluorida, April 1994, P 321. [2]. DEHAUDT Po, et al., Microstructure of UO2 in a Wide Range of Burnups and Temperatures Impacts on Fission Gas Release Mechanisms, Proceedings 1994 International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Fluorida, April 1994, P 140. [3]. KUBO T., et al., Fission Gas Behavior in Advanced UO2 with Controlled Microstructures, Proceedings 1994 International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Fluorida, April 1994, P [4]. REED J.S., Principles of Ceramic Processing, John Wiley & Sons, New York, [5]. BARRER R.M. Zeolite and Clay Minerals as Sorbents and molecular sieves, academic press, London, [6]. SUGONDO, ABDUL LATIEF, TATA TERBIT SAPUTRA, DAN NUSIN SAMOSIR, Karakterisasi Distribusi Zeolit Dalam Pelet Mentah UO2 Dengan WDX- SEM, Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir, PEBN, BATAN, Jakarta, Nopember1998. [7]. PERVEZ A., SHEIKH N.A., JAVA M., SHAFIQUE, AND SHAMIN B.A., Fabrication of Uranium Dioxide Fuel Pellets of KNUPP Specifications, Report PINS TECH INMO-2, TANYA JAWAB SalWata.Mengapa terjadi anomali antara densitas dan kekerasan pada pelet mentah yang ditambah zeolit? Sugondo.Densitas didasarkan pada kerapatan atom persatuan volume, sedangkan kekerasan berdasarkan distribusi tegangan (stress) jadi distribusi kerapatan atom dan distribusi tegangan pada hakekatnyaindependen. Siti Amini.Dalam pengujian kwalitas pelet mentah, mengapa distribusi zeolit dianalisis? Sugondo.Densitas adalah salah satu karakteristik kwalitas pelet mentah, distribusi zeolit berkaitan dengan kerapatan atom dalam pelet dan kerapatan atom berkaitan erat dengan densitas. 269