Subiarto, Herlan Martono

Transkripsi

1 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, 11 Desember 2003 ISSN ASPEK KESELAMATAN PENGGUNAAN CANISTER SEBAGAI W ADAH GELAS - LIMBAH Subiarto, Herlan Martono Pusat Pengembangan Pengelolaan Limbah Radioaktif (P2PLR) - BA TAN ABSTRAK ASPEK KESELAMA T AN PENGGUNAAN CANISTER SEBAGAI W ADAH GELAS-LIMBAH. Canister digunakan sebagai wadah gelas- limbah hasil vitrifikasi. Lelehan gelas-limbah pada suhu 11OO Cdalam melter dituang ke dalam canister. Gelaslimbah juga menimbulkan suhu yang tinggi, di atas 500 C, karena radiasi gamma radionuklida hasil belah. Akibat suhu tinggi terhadap bahan canister yaitu terjadinya korosi batas butir. Adanya korosi batas butir ini akan meningkatkan korosi bahan canister, sehingga menurunkan ketahanan canister. Hal ini berarti menurunkan keselamatan karena kerusakan canister akan meningkatkan potensi terlepasnya radionuklida ke lingkungan. Untuk mencegah terjadinya korosi batas butir, maka perlu dikondisikan hal yang berkaitan dengan suhu dan waktu selama proses penuangan, penanganan, dan penyimpanan sementara canister. Kata kunci : Canister, gelas-limbah, korosi batas butir, baja tahan karat austenitik AISI 304. ABSTRACT THE SAFETY ASPECT OF THE USE OF A CANISTER AS A WASTE-GLASS CONT AINER. A canister was used as a waste-glass container from vitrification. The trickle of 1100 C waste-glass in a melter was poured into the canister. Waste- glass also produced heat with temperature over 500 C, resulting from the g~ma radiation of fission product radionuc1ides. The high temperature resulted in sensitization on canister material. This sensitization would increase canister material corrosion, so that the durability of canister would be decreased. This lead to the decrease of the safety, because the damage of the canister would increase the release potency of radionuclides into the environment. To avoid sensitization, it needed certain condition related to temperature and time during drain process, handling and interim storage of the canister. Keywords: Canister, waste-glass, sensitization, AISI 304 austenitic stainless steel. 207

2 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, II Desember 2003 ISSN PENDAHULUAN Pada siklus I proses olah ulang bahan bakar bekas reactor nuklir, dilakukan pemisahan U, Pu, dan unsur aktinida yang lain dari hasil belah. Larutan yang mengandung U, Pu, unsur aktinida yang lain dan sedikit hasil belah diproses lebih lanjut untuk dipungut U dan Pu- nya. Larutan lain yang terpisahkan banyak mengandung hasil belah dan sedikit aktinida sebagai limbah cair aktivitas tinggi (LCA T). Karakteristik LCAT mempunyai aktivitas yang tinggi, sebesar Ci sehingga menimbulkan panas yang tinggi, 1,4 kw dalam setiap canister. Agar radionuklida dalam LCAT tidak menyebar ke lingkungan, maka LCAT disolidifikasi dengan gelas borosilikat, yang dikenal dengan proses vitrifikasi. Pertimbangan penggunaan gelas borosilikat adalah kareria ketahanannya dalam jangka lama, lebih tahan korosi dibanding gelas fosfat, lebih mudah pembuatannya dan suhu pembuatannya relatif lebih rendah dibanding keramik (1). Suhu pembuatan yang lebih rendah memungkinkan umur melter lebih lama dan limbah padat radioaktif yang ditimbulkan relatif lebih sedikit. Umurnnya vitrifikasi dilakukan pada suhu 1150 C dengan menggunakan bahan pembentuk gelas yang meleleh pada suhu terse but, dan yang telah mempertimbangkan sifat fisik, kimia, ketahanan radiasi gelas-limbah hasil serta korosi melter (1). Setelah gelas-limbah diproses dalam me Iter, maka lelehan gelas-limbah dituang ke dalam wadah berbentuk shinder dari baja tahan karat austenitic, yang disebut canister. Penuangan lelehan gelas-limbah ke dalam wadah dilakukan pada 1000 C, sehingga baja kontak dengan lelehan gelas pada suhu C selama 2 jam. Sebagai contoh adalah wadah milik Power Reactor and Nuclear Fuel Development Corporation (PNC) - Jepang yang berisi 300 kg gelas-limbah dengan kandungan 25% berat limbah yang ditunjukkan pada Gambar 1. Berdasarkan perancangan dengan pertimbangan tertentu, wadah terse but berdiameter 430 mm, tinggi 1040 mm, tebal bahan 6 mm. Volume wadah 118 liter dan 93% volume wadah (110 liter) berisi gelaslimbah (2). Wadah dirancang mampu mengalami kekuatan tarik 2000 kg (0,24 kglmm2) berkaitan pengangkatan dengan "crane" pada saat transportasi dan mampu me nahan beban 2400 kg pada saat ditumpuk ditempat penyimpanan sementara (2). Penanganan selanjutnya meliputi transportasi wadah ke temp at penyimpanan sementara. Pada tahap ini, kegiatan yang dilakukan meliputi proses pengelasan tutup wadah, pendinginan dengan udara, dekontaminasi dengan air untuk menghilangkan 208

3 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, II Desember 2003 ISSN kontarninan zat radioaktif yang rnungkin rnenernpel di permukaan wadah, pengarnatan adanya kontarninan, pengarnatan kebocoran las-iasan, pengarnatan perubahan dirnensi wadah karena panas, transportasi sarnpai ke ternpat penyirnpanan sernentara (2). Selarna proses penuangan lelehan gelas-lirnbah dan transportasi, baja rnengalarni pernanasan dari gelas-lirnbah dan dari panas radiasi yang ditirnbulkan oleh radionuklida dalarn lirnbah > r-..~ '. -_~t t.. -- ::-..::-::.---"._ [ J /' _... ~ I u i I u._ "1 -"--'] -- m I I- I.-----> ~ I I I ;._. i I I I I top material SS 304 L I.~ wa IJ t hie k nes s. i I bottom ~ Gambar 1. Wadah dari Baja Tahan Karat Austenitik AISI 304 Baja tahan karat austenitik paling baik terhadap ketahanan korosi dan marnpu las. Kelernahan baja tersebut yaitu dapat terjadi korosi antar butir (sensitisasi), korosi celah ("crevis corrosion") dan retakan korosi tegangan (3). Korosi antar butir disebabkan karena presipitasi krorn karbida pada batas butir sehingga daerah didekatnya kekurangan Cr. Presipitasi krorn karbida terjadi pada suhu C dan pada

4 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, 11 Desember 2003 ISSN C terjadinya presipitasi paling tinggi (3). Pada pengelasan logam, korosi antar butir dapat terjadi pada daerah yang dipengaruhi panas (HAZ =:: "Heat Affected Zone"). Terjadinya sensitisasi dapat mempercepat korosi lebih lanjut. Canister baja tahan karat dapat untuk wadah bahan bakar bekas. Baja tahan karat akan menerima panas yang tinggi sehingga mengalami korosi antar butir seperti diatas. Berkaitan dengan hal diatas, maka akan diuji perubahan struktur mikro dan sifat mekanik baja tahan karat yang mengalami pemanasan dari C selama 2 jam, yang diikuti dengan pendinginan udara. TRANSPORT ASI CANISTER Sistem transportasi canister ditunjukkan pada Gambar 2. Dari gambar terse but dapat dijelaskan sebagai berikut : Transportasi canister kosong dengan transfer car, sampai d bawah melter.. Di bawah melter, canister dihubungkan dengan drain nozzle (lubang pengeluaran gelas-limbah) dari melter. Berat canister kosong mula-mula diukur. Selanjutnya drain nozzle dibuka, sehingga lelehan gelas-limbah mengalir dari melter ke dalam canister melalui nozzle yang dibuat dari inconel 690. Suhu nozzle sekitar 1000 C yang dipanaskan secara induksi. Laju alir lelehan gelas-limbah tergantung viskositas dan viskositas tergantung komposisi dan suhu. Berat gelas-limbah dalam canister diukur terus-menerus. Jika berat gelas-limbah dalam canister mencapai kg (volumenya 110 liter, yaitu 93% volume canister), maka penuangan lelehan gelas-limbah dihentikan dengan cara mendinginkan drain nozzle menggunakan pendingin udara sdan menutupnya. Hubungan canister dengan drain nozzle melter dilepas. Dengan transfer car, canister dipindahkan ke tempat peralatan las. Pengelasan tutup canister dilakukan dengan peralatan las. Pendinginan canister dilakukan selama 24 jam. Canister diangkat dan dipindahkan dengan "crane' ke peralatan dekontaminasi. Dekontaminasi dilakukan dengan air dan sikat kawat. 210

5 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, II Desember 2003 ISSN Canister dipindahkan dengan "crane" ke peralatan inspeksi kontaminasi permukaan. Kontaminasi pada permukaan canister diuji dengan "smear test" dan kemudian diukur dengan detektor. Pengamatan secara visual dilakukan. "Sealing inspection" (pengujian segel), canister yang berisi gelas-limbah diuji pada beberapa kondisi yang diperkirakan di dalam fasilitas penyimpanan sementara, sehingga canister akan dipanaskan sebelum "sealing inspection" dilakukan. Aliran sistem "sealing inspection" ditunjukkan pada Gambar 3 (1). Canister dipanaskan pada suhu antara C. Udara yang melewati "bell jar" yang menutupi tutup canister diamati. Jika unsur radioaktif lepas dari canister melewati pori hasillas, Cs akan disaring dengan filter HEP A dan Ru diabsorpsi dengan kolom penyerap berisi campuran larutan HCI 6 N dan etanol pada O e. Aktivitas terserap diukur dengan detektor. Pengamatan dimensi, untuk menguji perubahan diameter dan tinggi. Pengamatan ini untuk menentukan canister dapat dimasukkan ke dalam lubang ditempat penyimpanan sementara. Canister yang berisi gelas-limbah selanjutnya dipindahkan ketempat penyimpanan sementara dan disimpan selama tahun, dengan sistem pendingin untuk mencegah terjadinya devitrifikasi. :Jf~QBf!IHJ; 9tfil~ll' F'ef~q' '\I:r\VI~)g fi~~"'si ~ ~f. 'T~',...,,. Gambar 2. Sistem Transportasi Canister (1) 211

6 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, II Desember 2003 ISSN KARAKTERISTIK BAJA TAHAN KARAT Bahan baja tahan karat austenitic AISI 304 dengan komposisi C = 0,08; Mn = 1,740; Si = 0,700; P = 0,160; S = 0,03; Cr = 18,090 dan Ni = 7,110 % berat (4). Berdasarkan penerapan baja tahan karat austenitic AISI 304 untuk wadah gelas-limbah hasil vitrifikasi dan baja terse but kontak dengan gelas-limbah pada C, maka akan ditinjau korosi batas butir (sensitisasi), sifat mekanik dan kekerasan baja akibat panas. Struktur mikro baja tahan karat yang tidak dipanaskan dapat dilihat pada Gambar 4. Pada gambar terse but nampak adanya garis kasar berupa alur yang menunjukkan bahwa pelat baja merupakan hasil proses rolling. Struktur mikro baja tahan karat yang dipanaskan pada 600 C selama 2 jam dapat dilihat pada Gambar 5. Perlakuan panas pada 600 C menyebabkan garis kasar yang berupa alur semakin hilang. Pada struktur mikro tampak jelas adanya bentuk "tw inning". Struktur mikro baja tahan karat yangg dipanaskan pada 700 C selama 2 jam dapat dilihat pada Gambar 6. Pada gggambar tersebut nampak bahwa batas butir membesar, austenit dan "twinning" makin terlihat, sedangkan garis kasar yang berupa alur semakin menghilang. Struktur mikro baja tahan karat yan dipanaskan pada 800 C selama 2 jam dapat dilihat pada Gambar 7. Pada gambar tersebut nampak adanya austenit dan "twinning". Pada batas butir nampak adanya krom karbida (Cr23C6) berwama hitam yang memungkinkan timbulnya korosi. Kesimpulan adanya krom karbida ini didukung dengan pengamatan struktur mikro menggunakan SEM (Scanning Electron Microscope), yang dapat dilihat pada Gambar

7 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir -Jakarta, II Desember 2003 ISSN <I>"FIG'w'~o~ttot,ViI..,.;,~'ti1 fed"r:~nf.(~: :~ Nr~ict "," '1II"el) Jar Qi)' li~a,tef '(1;)', HItcrm' Ads~rb~r t'~loi';1i,~ Hoitdlt~et".. ~..,B lover Gambar 3. Aliran Sistem "Sealing Inspection" Gambar 4. Struktur mikro baja tahan karat austenitik AISI 304 yang tidak dipanaskan dilihat dengan miikroskop optik pada perbesaran 200 kali. 213

8 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, II Desember 2003 ISSN Gambar 5. Struktur mikro baja tahan karat austenitik AISI 304 yang dipanaskan pada 600 C selama 2 jam, dilihat dengan mikroskop optik pad a perbesaran 200 kali. Gambar 6. Struktur mikro baja tahan karat austenitik AISI 304 yang dipanaskan pada 700 C selama 2 jam, dengan perbesaran 200 kali 214

9 Scminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir Jakarta, 11 Descmber 2003 ISSN Gambar 7. Struktur mikro baja tahan karat austenitik AISI 304 yang dipanaskan pada 800 C selama 2 jam, dilihat dengan mikroskop optik pad a perbesaran 200 kali. Gambar 8. Struktur mikro baja tahan karat austenitik AISI 304 yang dipanaskan pada 800 C selama 2 jam, dilihat dengan SEM, pada perbesaran 500 kali. 215

10 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir Jakarta, 11 Desember 2003 ISSN Struktur mikro baja tahan karat yang dipanaskan pada 900 C ditunjukkan pada Gambar 9. Pada gambar nampak bahwa bentuk austenit dan "twinning" semakin ban yak dan krom karbida pada batas butir semakin nampak tebal. Hal ini memungkinkan terjadinya korosi. Struktur mikro baja tahan karat yang dipanaskan pada 1000 C dapat dilihat pad a Gambar 10. Pada gambar nampak bahwa bentuk austenit dan "twinning" berkurang, sedangkan krom karbida semakin melarut. Aspek metalurgi baja tahan karat austenitik yang tidak diinginkan yaitu terjadinya endapan krom karbida pada batas butir. Pembentukan karbida ini mengurangi kadar krom pada daerah sekitar batas butir sehingga ketahanan korosi menurun dan kondisi ini disebut sensitisasi. Pengendapan karbida pada batas butir tergantung pad a tinggi suhu dan lamanya pemanasan pada suhu terse but. Gambar 9. Struktur mikro baja tahan karat austenitik AISI 304 yang dipanaskan pada 900 C selama 2 jam, dilihat dengan mikroskop optik pada perbesaran 200 kali. Gambar 10. Struktur mikro baja tahan karat austenitik AISI 304 yang dipanaskan pad a 1000 C selama 2 jam, dilihat dengan mikroskop optik pada perbesaran 200 kali. 216

11 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, II Desember 2003 ISSN Krom dan karbon didistribusi ke seluruh struktur austenit dan dapat bergabung membentuk krom karbida pada suhu sekitar 650 C. Pada percobaan ini adanya krom karbida nampak pada suhu 800 C. Perlakuan panas akan menghilangkan tegangan sisa. Pada struktur mikro nampak adanya garis kasar yang berupa alur pad a baja tahan karat yang tidak mengalami perlakuan panas. Garis terse but menunjukkan adanya tegangan sisa karena proses "rolling ". Pada pemanasan 600, 700 C, garis tersebut makin menghilang dan pada pemanasan 800 C garis tidak nampak lagi. Baja tahan karat austenitik AISI 304 jenis ini mempunyai kadar karbon 0,08% berat sehingga tidak mempunyai ketahanan terhadap korosi batas butir. -e~. --(] m, J '---+ ".. 'f'. Gambar 11. Kekuatan tarik plat baja tahan karat austenitik AISI 304 sebagai fungsi suhu perlakuan panas selama 2 jam. Umumnya kadar karbon lebih kecil dari 0,03% berat, baja tahan karat austenitik Inl mempunyai ketahanan terhadap korosi batas butir. Untuk mencegah terjadinya korosi batas butir dapat dilakukan dengan menambahkan unsur paduan yang mempunyai afinitas terhadap karbon lebih tinggi daripada krom. Unsur-unsur tersebut adalah titanium, tantalum atau niobium sehingga pada pemanasan dalam daerah suhu sensitisasi akan terbentuk titanium karbida atau niobium karbida. Akibatnya kadar krom dalam baja tahan karat tidak berkurang. Baja tahan karat austenitik AISI 321 adalah baja 217

12 Seminar Tahunan Pengawasan PC!T,anfaatan Tcnaga Nuklir Jakarta, II Dcsember 2003 ISSN tahan karat yang tahan terhadap korosi batas butir karena mengandung unsur-unsur terse but. Kekuatan tarik pelat baja tahan karat austenitik AISI 304 dapat dilihat pada Gambar 11. Dari grafik nampak bahwa plat baja tahan karat yang tidak mengalami perlakuan panas, mempunyai kekuatan tarik 68,13 kglmm2 dan batas mulur yang tinggi, yaitu 25,23 kglmm2 Hal ini karena baja masih mempunyai tegangan sisa akibat proses "rolling", yang dapat dilihat pada Gambar 4 sebagai garis kasar yang berupa alur. Perlakuan panas baja tahan karat austenitik AISI 304 pada suhu C menyebabkan kekuatan tarik menurun (60,06-58,30 kg/mm2) karena tegangan sisa semakin berkurang. Pada suhu C, kekuatan tarik meningkat lagi (58,30 60,02 kglmm2 ) karena terbentuknya krom karbida yang memiliki sifat keras dan rapuh. Adanya sifat keras dan rapuh dari krom karbida menurunkan batas mulurnya (24,87 21,41 kglmm2 ). Pada suhu 1000 C, kekuatan tarik sedikit turun karena larutnya krom karbida di batas butir dan makin besarnya ukuran butir austenit. Berdasarkan uraian diatas maka baja tahan karat austenitik AISI 304 yang telah men galami pemanasan pada 600 C atau lebih, kekuatan tariknya (60,06-59,50 kg/mm2) masih memenuhi persyaratan sesuai penggunaannya dalam transportasi wadah, yaitu 0,24 kglmm2 Pada pemanasan 800 C atau lebih, secara mikroskopis nampak adanya krom karbida pada batas butir. Adanya krom karbida akan mempercepat laju korosi bahan wadah pada penyimpanan lestari di dalam formasi tanah dalam. KESIMPULAN Dari uraian di atas dapat diambil kesimpulan sebagai berikut : Baja tahan karat austenitik AISI 304 yang dipanaskan pada suhu C selama 2 jam, kekuatan tariknya menurun dari 60,06-58,30 kglmm2 karena turunnya tegangan sisa. Pada pemanasan C selam 2 jam, kekuatan tariknya naik dari 58,30-60,02 kglmm2 karena timbulnya krom karbida yang bersifat keras dan rapuh. Pada pemanasan 1000 C, kekuatan tariknya 59,50 kglmm2 sedikit menurun karena melarutnya krom karbida di batas butir dan makin besamya butir austenit. 218

13 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta. II Desember 2003 ISSN Akibat pemanasan pada suhu C selama 2 jam, wadah gelas-limbah dari baja tahan karat austenitik AISI 304 masih memenuhi persyaratan dari segi kekuatan tariknya. Untuk mencegah korosi batas butir yang meningkatkan laju korosi baja, maka perlakuan panas canister harus jauh di bawah 800 C. Penyimpanan sementara dengan sistem pendingin disamping mencegah devitrifikasi, juga mencegah sensitisasi. DAFTAR PUSTAKA 1. IAEA," Characteristics of solidified high level waste products", Technical Report Series No. 187, IAEA, Vienna, 1979; 2. MARTONO H, "Characterization of waste glass and treatment of high level liquid waste, Report at Tokai Works - PNC, Japan, 1988; 3. SMITH W.F, " Structure and Properties of Engineering Alloys", Mc. Graw- Hill, New York, 1981; 4. Biro Klasifikasi Indonesia, Hasil analisis baja tahan karat AISI 304, Jakarta, 1996; 5. BECKER W. et all, " Properties of Radioactive Wastes and waste Container", Brookhaven National Laboratory, New York, 1979; 6. MENDEL le, " The Fixation of High Level Waste in Glasses", Pacific Northwest Laboratory, Washington, 1985; 7. SIDNEY H.A, " Introduction to Physical Metallurgy", Mc. Graw-Hill Internarional Edition, 1974; 8. WILLIAM F.S, " Principles of Material Science and Engineering", Mc. Graw Hill International Editions, 1990; 9. DONALD P. et all, " Handbook of Stainless Steel", Mc. Graw-Hill, New York,

14 Seminar Tahunan Pengawasan Pemanfaatan Tenaga Nuklir - Jakarta, 11 Desember 2003 ISSN DISKUSI Pertanyaan (Djarwani S. - Universitas Indonesia) 1. Apakah BATAN menggunakan biaya anstenitik AISI 321, atau AISI 304? 2. Berapa dalam limbah disimpan? Jawaban (Subiarto, P2PLR - BArAN) 1. BAT AN belum menggunakan canester baja ini dalam pengelolaan limbahnya. Makalah ini hash studiltraining Bapak Herlan Martono di Jepang mengenai pengelolaan limbah aktivitas tinggi. AISI 321 memang mengandung tantalum, niobium atau titanium yang afinitasnya terhadap karbon lebih tinggi daripada krom, tetapi yang digunakan di Jepang saat studi adalah baja anstenitik AISI Limbah aktifitas tinggi disimpan di formasi tanah dalam (kedalaman:::: 500 m). 220