KARAKTERISTIK LISTRIK KERAMIK FILM TEBAL CuFe 2 O 4 : 10% MOL MgO YANG DIBAKAR PADA SUHU 800 O C DI MEDIA UDARA DAN GAS ETANOL

Transkripsi

1 KARAKTERISTIK LISTRIK KERAMIK FILM TEBAL CuFe 2 O 4 : 10% MOL MgO YANG DIBAKAR PADA SUHU 800 O C DI MEDIA UDARA DAN GAS ETANOL Wiendartun 1, Dani Gustaman Syarif 2 dan Dede Luthpy Abdulah 1 1 Jurusan Fisika FMIPA UPI, Jl.Dr Setiabudhi 229 Bandung 40154, wien_upi@yahoo.com 2 PTNBR BATAN, Jl.Tamansari 71 Bandung, danigus@batan.go.id ABSTRAK KARAKTERISTIK LISTRIK KERAMIK FILM TEBAL CuFe 2 O 4 : 10% MOL MgO YANG DIBAKAR PADA SUHU 800 O C DI MEDIA UDARA DAN GAS ETANOL. Telah dilakukan pembuatan keramik film tebal CuFe 2 O 4 :10% mol MgO dan karakterisasi listriknya di media udara dan gas etanol. Keramik film tebal CuFe 2 O 4 :10% mol MgO dibuat dengan mencampurkan serbuk CuO, Fe 2 O 3 dan MgO masing-masing dengan konsentrasi 45 % mol, 45% mol dan 10 % mol. Serbuk digerus dan diayak dengan ayakan ukuran 38 mikron. Serbuk campuran dicampur dengan frit gelas sebanyak 5 % berat. Campuran serbuk utama (CuFe 2 O 4 :10% mol MgO) dan frit kemudian dicampur dengan organic vehicle dengan komposisi masing-masing 70 % berat dan 30 % berat hingga membentuk pasta. Pasta kemudian dilapiskan pada substrat alumina dengan teknik screen printing. Film tebal mentah pada substrat alumina dibakar pada suhu 800 o C selama 30 menit di media udara. Karakteristik listriknya dievaluasi dengan mengukur tahanan listrik pada berbagai suhu di dua media berbeda yaitu udara dan gas etanol. Data difraksi sinar-x (XRD) menunjukkan bahwa film tebal berbasis CuFe 2 O 4 telah terbentuk dengan baik dan berstruktur kristal spinel tetragonal. Aditif MgO ternyata bereaksi dengan substrat dan Fe 2 O 3 membentuk MgFeAlO 4. Hasil evaluasi memakai SEM memperlihatkan bahwa film tebal yang dibuat mempunyai ukuran butir rata-rata 0,6 µm. Hasil karakterisasi sifat listrik menunjukkan bahwa film tebal CuFe 2 O 4 yang dibakar pada suhu 800 o C mempunyai karakteristik semikonduktor dan sensitif terhadap gas etanol di mana gas etanol menurunkan tahanan listrik sampel keramik film tebal CuFe 2 O 4. Kenaikan konsentrasi gas etanol menurunkan harga tahanan listrik sampel keramik film tebal CuFe 2 O 4. Kata kunci: keramik, film tebal, sensor gas,cufe 2 O 4, MgO ABSTRACT ELECTRICAL CHARACTERIZATION OF CuFE 2 O 4 :10% MOL MgO THICK FILM CERAMICS FIRED AT 800 O C IN AIR AND ETHANOL GAS MEDIUM. Fabrication of CuFe 2 O 4 :10% mol MgO thick film ceramics and electrical characterization of the ceramics in air and ethanol gas medium have been carriedout. The ceramics were made by mixing powder of CuO, Fe 2 O 3 dan MgO with concentration of 45 % mol, 45% mol dan 10 % mol respectively. The powder was ground and sieved with using a 38 micron sieve. The ceramic powder was then mixed with frit powder with concentration of 5 weight %. The mixture of ceramic powder and frit was mixed with organic vehicle with composition of 70 weight % and 30 weight % to form a paste. The paste was screen printed on alumina substrate using screen printing method. The green thick film was fired at 800 o C for 30 minutes in air. Electrical characteristics of the ceramics was evaluated by measuring electrical resistance at various temperatures in air and ethanol gas mediums. XRD data showed that the thick films have been well fabricated and crystallized in spinel tetragonal. SEM analyses showed that the thick film has grain size about 0.6 micron. The electrical data showed the thick film has semiconductor characteristic and sensitive to ethanol gas where the ethanol gas decreased the resistance of the ceramics. The increase of the ethanol gas concentration decreased the electrical resistance of the CuFe 2 O 4 thick film ceramics. 305

2 Keywords: ceramic, thick film, gas sensor, CuFe 2 O 4, MgO 1. PENDAHULUAN Dewasa ini masalah lingkungan kerap menjadi sorotan dan perhatian berbagai pihak, khususnya dalam penanganan pencemaran udara yang dapat menimbulkan dampak negatif. Untuk mengatasi masalah ini salah satu langkah yang dapat dilakukan adalah usaha pembuatan divais untuk monitoring gas. Pembuatan komponen elektronik ini dapat diwujudkan dengan mengoptimalkan mineralmineral yang ada di alam, termasuk sumber daya alam mineral yang ada di Indonesia yang jumlahnya cukup melimpah dan belum sepenuhnya dimanfaatkan secara maksimal. Mineral dapat dimanfaatkan untuk pembuatan divais elektronik untuk mendeteksi gas. Salah satu bahan yang dapat dimanfaatkan untuk sensor gas adalah bahan keramik semikonduktor oksida dari unsur-unsur transisi di alam. Bahan keramik semikonduktor oksida ini reaktif terhadap berbagai jenis gas [1]. Salah satunya adalah keramik CuFe 2 O 4 yang berbasis keramik spinel dengan rumus umum AB 2 O 4 dengan A adalah ion logam dengan valensi +2 dan B adalah ion logam dengan valensi +3. Keramik CuFe 2 O 4 ini digunakan secara luas sebagai soft magnet dan katalis [2]. Dari segi ekonomi keramik CuFe 2 O 4 dapat dibentuk oleh oksida besi seperti FeO, Fe 2 O 3 atau Fe 3 O 4 dan oksida Cu sebagai unsur keramik matriks utama. Struktur kristal spinel dari keramik CuFe 2 O 4 memiliki sifat yang khas dimana perubahan konduksi listriknya berlangsung melalui konduksi hopping conduction [3,5]. Penelitian yang sama pada suhu C telah dilakukan [10], sedangkan pada penelitian ini dipelajari tentang karakteristik listrik keramik film tebal CuFe 2 O 4 yang ditambah 10 % mol MgO yang dibakar pada suhu C di udara. Secara hipotesis keramik CuFe 2 O 4 yang ditambah MgO akan memiliki butir yang lebih kecil dari pada keramik CuFe 2 O 4 murni. Selain itu suhu C adalah suhu yang cukup tinggi untuk pembuatan film tebal sehingga secara teoritis reaksi pembentukan keramik CuFe 2 O 4 akan berlangsung dengan baik, tetapi disisi lain kemungkinan dapat terjadi reaksi antar berbagai komponen pembentuk keramik film tebal. Sejauh mana sintesis dapat dilakukan dengan baik dan sejauh mana respon keramik yang dibuat terhadap gas etanol dipelajari pada penelitian ini. 2. METODE PENELITIAN 2.1. Preparasi Serbuk Bahan yang digunakan yaitu serbuk CuO, Fe 2 O 3 dan MgO ditimbang sesuai dengan komposisinya. Serbuk CuO, Fe 2 O 3 dan MgO masing-masing dengan konsentrasi 45% mol, 45% mol, dan 10% mol. Masing-masing bahan secara terpisah digerus, disaring, dan kemudian bahan pendoping dicampurkan terhadap CuO- Fe 2 O 3 sebesar 10% mol. Serbuk digerus hingga halus. Setelah digerus kemudian dilakukan penyaringan dengan menggunakan saringan (lolos ayakan 38 mikron). Setelah dilakukan penimbangan, campuran bahan CuO dan Fe 2 O 3 ditambah dengan MgO sebanyak 10% mol dari total bahan utama yang diinginkan. Selanjutnya dilakukan penggerusan kembali sampai semua bahan tercampur rata Pembuatan Pasta Pasta yang dibuat dalam penelitian ini merupakan campuran antara senyawa keramik sensor, frit gelas dan OV (organic vehicle atau senyawa organik). Frit gelas dibuat dari campuran antara serbuk PbO, SiO 2 dan B 2 O 3 dan OV dibuat dari campuran α-terpineol dan Ethyl Cellulose. Senyawa keramik utama adalah campuran keramik sensor (CuFe 2 O 4 : 10% mol MgO) dan 5 % berat frit. Pasta dibuat dengan mencampur keramik utama dan OV dengan komposisi masing-masing 70% dan 30% berat Pembuatan Film Tebal Pasta dilapiskan pada substrat alumina dengan teknik screen printing. Film tebal yang terbentuk dibakar pada suhu 800 o C selama 30 menit di udara. Secara skematis pembuatan film dengan teknik screen printing diperlihatkan pada Gambar

3 Intensitas (Cps) Gambar 1. Proses penyaputan menggunakan rakel (squeegee) pada proses screen printing dengan teknik snapp-off [4]. 202 (CuO) Fe2O Fe2O3 2 (Derajat) 2.4. Karakterisasi dan Analisis Untuk memastikan bahwa film tebal CuFe 2 O 4 : 10% mol MgO telah terbentuk dengan baik dan mengetahui fase-fase lain yang terbentuk, maka dilakukan analisis dengan difraksi sinar-x. Untuk mengetahui struktur mikronya, film tebal CuFe 2 O 4 : 10% mol MgO yang telah disinter kemudian dianalisis menggunakan SEM. Karakterisasi listrik dilakukan setelah film tebal hasil pembakaran dilapisi dengan pasta konduktif perak (electroding) dan dipanaskan pada suhu 550 o C selama tujuh menit. Penempelan pasta konduktif perak ini sebagai kontak pada film tebal sehingga dapat diukur karakteristik listriknya. Untuk mengetahui respon sampel keramik film tebal CuFe 2 O 4 yang dibakar pada suhu 800 o C terhadap gas yang diujikan (etanol), dilakukan pengukuran sifat listrik film tebal CuFe 2 O 4 pada kondisi atmosfer udara dan kondisi atmosfer etanol untuk berbagai konsentrasi dari suhu 100 o C hingga 300 o C. 3. HASIL DAN PEMBAHASAN 3.1. Analisis Difraksi Sinar-X Sintesis keramik film tebal CuFe 2 O 4 dengan aditif MgO sebanyak 10% pada suhu pembakaran 800 o C telah dilakukan dengan baik. Sampel film tebal CuFe 2 O 4 yang telah dibuat dengan metode screen printing ini dianalisis dengan difraksi sinar-x untuk mengetahui struktur kristalnya. Difraktogram sampel film tebal CuFe 2 O 4 : MgO, 10% mol diperlihatkan pada Gambar 2. Gambar 2. Pola difraksi sinar-x film tebal CuFe 2 O 4 : 10 mol MgO yang dibakar pada suhu 800 o C selama 30 menit. Sampel CuFe 2 O 4 pada substrat alumina (Al 2 O 3 ) dipindai ( scan ) pada sudut 2θ dari 10 0 sampai Pola difraksi ini bersesuaian dengan pola difraksi struktur kubic spinel dari JCPDS No [8]. Adanya puncak puncak ini menunjukkan bahwa sampel yang disinter suhu 800 o C mengalami proses pendinginan yang relatif lambat. Tidak hadirnya fase Fe 2 O 3 dan CuO menunjukkan bahwa pada suhu sinter 800 o C bahan keramik semikonduktor oksida tersebut bereaksi dengan sempurna dan menghasilkan CuFe 2 O 4 spinel. Dari pola difraksi pada Gambar 2 dapat dilihat munculnya puncak-puncak orientasi kistal CuFe 2 O 4. Dilihat dari data yang ditunjukkan, pada suhu pembakaran 800 o C lebih banyak muncul fase yang lain. Parameter kisi CuFe 2 O 4 :MgO pada temperatur pembakaran 800 o C menghasilkan a = b = 5, 80 A o dan c = 8,81A o Keberadaan MgO yang tidak terdeteksi kemungkinan sebagian MgO larut dan sebagian tidak, yang tidak larut jumlahnya lebih kecil daripada ketelitian alat. Kemungkinan lain MgO bereaksi dengan Alumina dan Fe 2 O 3 membentuk MgFeAlO 4 tetapi puncak-puncak senyawa ini tidak terlihat. Reaksi semacam itu dimungkinkan terjadi karena suhu pembakaran relatif tinggi. Puncak lainnya pada Gambar 2 berasal dari sunstrat alumina setelah dianalisis dengan data pola difraksi standar corundum JCPDS No [9]. Kemungkinan munculnya puncak-puncak tambahan selain puncak-puncak spinel CuFe 2 O 4 disebabkan film tebal yang dibuat cukup tipis. 307

4 3.2. Struktur Mikro Struktur mikro dari keramik film tebal CuFe 2 O 4 : MgO 10% mol diperlihatkan pada Gambar 3. Hasil evaluasi memakai SEM memperlihatkan bahwa film tebal yang dibuat mempunyai rongga-rongga yang cukup besar dengan butir yang relatif kecil. Ukuran butir keramik sebagian cenderung lebih kecil dengan distribusi ukuran butir yang sempit dimana perbedaan antara satu butir dan butir lainnya kecil. Jika tidak larut padat, MgO tersegregasi pada batas butir CuFe 2 O 4 yang akan mencegah pertumbuhan butir dan akan tersisa pori pada batas butir. Konsekuensi dari peristiwa ini adalah tahanan listrik keramik film tebal CuFe 2 O 4 : 10% mol MgO kemungkinan menjadi lebih besar karena terjadi peningkatan jumlah batas butir yang menghalangi gerak elektron yang berarti keramiknya menjadi lebih resistif. Adanya sebagian kecil pori yang relatif besar dimungkinkan terjadi karena adanya material sampel yang menguap ketika disinter di udara sehingga menimbulkan pori yang relatif besar pada struktur mikronya. Keramik film tebal ternyata cukup poros dan sesuai untuk sensor gas. Gambar 3. Struktur mikro keramik film tebalcufe 2 O 4 : 10% mol MgO yang dibakar pada suhu 800 o C selama 30 menit. Hasil karakterisasi SEM (Scanning Electron Microschope) untuk film tebal CuFe 2 O 4 diperlihatkan pada Gambar Gambar 3. Dari Gambar 3 (A) diperlihatkan lapisan penampang film tebal yang dibuat sehingga dapat diketahui ketebalan dari lapisan film tebal tersebut. Dari Gambar 3 (B) dan 3 (C) diperlihatkan morfologi butir dan pori, sedangkan morfologi butir dan pori yang lebih jelas di tunjukkan pada Gambar 3 (D). Dari Gambar 3 terlihat bahwa film tebal CuFe 2 O 4 dapat dicetak di atas substrat Al 2 O 3 yang dibakar pada temperatur 800 o C dengan lama waktu pembakaran selama 30menit. Dari hasil analisis SEM diperoleh bahwa ukuran butir untuk temperatur pembakaran 800 o C, potret penampang lintang dan permukaan film dapat diperoleh bahwa ketebalan rata-rata film tebal dan ukuran rata-rata butir dari film CuFe 2 O 4 yaitu sekitar 34,89 µm dan 0,6 µm Karakteristik Listrik Pada Gambar 4, data listrik film tebal CuFe 2 O 4 dengan suhu bakar 800 o C dalam medium udara dan gas etanol memperlihatkan bahwa keramik film tebal mempunyai karakteristik semikonduktor dimana tahanan listriknya menurun seiring dengan kenaikan suhu. Penurunan tahanan listrik disebabkan adanya penambahan elektron yang merupakan pembawa muatan akibat peningkatan suhu. Bertambahnya elektron ini menyebabkan naiknya harga konduktivitas listrik sampel CuFe 2 O 4 dan turunnya harga tahanan listrik ketika diukur di media udara. Gambar 4 memperlihatkan juga bahwa keramik yang dibuat sensitif terhadap gas etanol di mana etanol menurunkan harga tahanan listrik keramik tersebut. Karakteristik listrik sampel CuFe 2 O 4 ketika diberi gas etanol yang telah diuapkan menunjukkan perubahan tahanan listrik yang menurun cukup signifikan dari suhu CuFe 2 O 4 untuk penambahan konsentrasi gas etanol yang dimasukkan. Rentang suhu ini dapat dikatakan sebagai suhu operasi sampel CuFe 2 O 4 dalam mendeteksi gas etanol. Dari Gambar 4 dapat ditunjukkan bahwa dengan penambahan konsentrasi gas etanol kurva cenderung berimpit pada selang suhu relative tinggi. Perubahan yang signifikan terjadi pada suhu yang relatif rendah antara C sampai C. Daerah ini cukup baik untuk aplikasi sebagai sensor gas etanol. Pada daerah suhu antara C sampai C tampak kurva cenderung konstant. Kurva dengan konsentrasi gas yang lebih sedikit berada dekat kurva tahanan listrik di udara dan kurva dengan konsentrasi gas lebih besar berada di bawah kurva dengan konsentrasi gas yang lebih kecil. Hal ini berarti penambahan konsentrasi gas etanol menurunkan harga tahanan listriknya. Tahanan listrik yang menurun akibat kehadiran gas etanol yang dimasukkan ke dalam tabung dibandingkan saat diukur di atmosfer udara seperti pada gambar 4 menunjukkan bahwa telah terjadi peristiwa 308

5 Ln(R) resistansi(m.ohm) Prosiding Seminar Nasional Sains dan Teknologi Nuklir reduksi oleh gas etanol. Akibat peristiwa ini sejumlah elektron dihasilkan di pita konduksi. Karena penambahan elektron ini, maka tahanan listrik keramik film tebal CuFe 2 O 4 mengecil. Jadi gas etanol berperan sebagai donor yang mentransfer elektron ke semikonduktor seperti CuFe 2 O 4 Akibat peristiwa ini elektron-elektron koduksi dibangkitkan di dalam sampel CuFe 2 O 4 sehingga konduktivitasnya meningkat [6]. Hal ini pula yang terjadi ketika konsentrasi etanol ditambah dari ppm menjadi 352,8 ppm, sehingga terjadi penurunan harga tahanan listrik karena semakin besar konsentrasi etanol yang diuapkan, maka semakin besar pula transfer elektron ke pita konduksi. Data karakteristik listrik ini memberikan gambaran bahwa keramik CuFe 2 O 4 :10 % mol MgO yang dibuat pada suhu 800 o C, mempunyai potensi sebagai sesor gas etanol R o R g1 etanol R g2 etanol Suhu (K) Gambar 4. Kurva karakteristik R-T film tebal. Gambar 4 menunjukkan kurva karakteristik R- T film tebal CuFe 2 O 4 untuk suhu pembakaran 800 o C. R o (resistansi film tebal tanpa gas), R g1 (resistansi film tebal dengan gas etanol 180.5ppm) dan R g2 (resistansi film tebal dengan gas tanol 352.8ppm) Ln(R o ) Ln(R g1 )etanol Ln(R g2 )etanol Gambar 5. Grafik Ln (R) terhadap 1/T untuk film tebal CuFe 2 O 4 untuk T pembakaran 800 o C. 1/T Selanjutnya pada daerah aktif tersebut gas uji mengalami reaksi kimia dengan ion-ion oksigen yang berada di permukaan sensor, sehingga terbentuk molekul-molekul gas lain yang hasilnya tidak sama dengan gas awal. Seperti yang ditunjukkan pada persamaan reaksi di bawah ini: dan Sebagai akibat dari reaksi tersebut, maka terjadi pengurangan konsentrasi gas, selain itu pengaruh dari reaksi tersebut akan menurunkan barrier pada sensor yang telah dibuat. Dari hasil analisis data pada gambar 5 dengan menghitung gradient dari grafik Ln (R) terhadap 1/T yang diperoleh, pada temperatur pembakaran 800 o C dihasilkan konnstanta termistor dan energi aktivasi masing-masing B = (K) dan E a = 0,38 (ev). Dari grafik 5 terlihat bahwa dengan penambahan gas etanol mengakibatkan resistansinya menurun (R g <R o ). Hasil itu disebabkan karena terjadi reaksi reduksi antara gas etanol dengan sensor yang mengakibatkan terjadinya penurunan nilai resistansi. Namun untuk sampel yang dibakar pada suhu 800 o C perubahan nilai resistansi cukup terlihat untuk konsentrasi tertentu. Akibat penambahan gas etanol pengukuran R- T, menghasilkan R g yang lebih kecil dari R o karena gas etanol memiliki elektronegativitas. Gas yang memiliki elektronegativitas yang rendah akan bertindak sebagai donor, dan terjadi perpindahan elektron pada semikonduktor. Sehingga terjadi pemambahan pembawa muatan pada semikonduktor, akibat konsentrasi pembawa muatan bertambah, maka akan terjadi pengurangan celah deplesi pada bahan dan terjadi penambahan konduktivitas. 4. KESIMPULAN Keramik film tebal CuFe 2 O 4 : 10% MgO berhasil dibuat pada suhu pembakaran 800 o C. Sampel film tebal yang telah dibuat dengan metode screen printing ini mempunyai struktur kristal kubik tetragonal. Hasil analisis SEM memperlihatkan bahwa keramik film tebal yang dibuat cukup porus dengan rongga-rongga yang cukup besar dan butir yang relatif kecil yaitu sebesar 0,6 µm. Film tebal CuFe 2 O 4 yang dibuat sensitif terhadap gas etanol di mana etanol memiliki tendensi untuk menurunkan tahanan listrik sampel keramik film dan dapat diaplikasikan 309

6 sebagai sensor gas. Makin besar konsentrasi gas etanol, semakin kecil harga tahanan listrik sampel keramik film tebal CuFe 2 O 4 5. DAFTAR PUSTAKA 1. MAKHIJA, K.K., RAY, A., PATEL, R.M., TRIVEDI, U.B. (2005). Indium oxide thin Film Based Ammonia Gas and Ethanol Vapour Sensor. Indian Academy of Science,Vol.28. [Online]. Tersedia: Februari WIENDARTUN, DANI GUSTAMAN SYARIF, The effect of TiO 2 addition on the characteristics of CuFe 2 O 4 ceramics for NTC Thermistors (International Conference on Mathematics and Natural Sciences (ICMNS) Oktober 2006), ITB, Bandung (2006). 3. MOULSON, A.J. and HERBERT, J.M. Electroceramics, Chapman and Hall, New York (1990). 4. REED, J.S., Introduction to the Principles of Ceramic Processing, John Wiley and Sons (1987). 5. DKINGERY, W., BOWEN, H.K., UHLMANN, D.R., Introduction to Ceramic, 2 nd ed., New York, John Wiley and Sons (1976). 6. SHIH MIN CHOU, LAY GAIK TEOH, WEI HAO LAI, YEN HSUN SU and MIN HSING HON, ZnO:Al Thin Film Gas Sensors for Detection of Ethanol Vapour [Online]. Tersedia: [30 Oktober 2006] 7. GREEN, A.T., STEWAR, G.H., Ceramics A Symposium, The British Ceramic Society (1953). 8. ANONYMOUS, Pola Difraksi Standar untuk ZnFe 2 O 4, JCPDS No ANONYMOUS. Pola Difraksi Standar untuk Corundum, JCPDS No DICKY Z., WIENDARTUN, DANI GUSTAMAN SYARIF, Karakterisasi Listrik keramik film tebal CuFe 2 O 4 : 10% mol MgO di media udara dan gas etanol (Prosiding dengan nomor ISBN: pada Seminar Nasional Instrumentasi Berbasis Fisika, 28 Agustus 2008), ITB, Bandung (2008). 6. DISKUSI Syahfandi: 1. Dari kurva hasil analisis XRD, dimana letak puncak MgO-nya? 2. Mana yang lebih dominan, MgO atau CuFe 2 O 4? Wiendartun: 1. Karena reaksi pencampurannya sempurna sehingga MgO tercampur sempurna dan puncaknya menjadi berimpit sehingga tidak terlihat pada kurva, selain itu karena lapisan filmnya masih terlalu tipis. 2. Yang lebih dominan adalah CuFe 2 O