MIGRASI RADIONUKLIDA KOBAL T DALAM BATUAN TUFAAN DARI GALaN TAPAK PENYIMPANAN LIMBAH LEMAHABANG SEMENANJUNG MURIA. Teddy Sumantry

Transkripsi

1 HasH Penelitian P2PLR Tahun 2002 MIGRASI RADIONUKLIDA KOBAL T DALAM BATUAN TUFAAN DARI GALaN TAPAK PENYIMPANAN LIMBAH LEMAHABANG SEMENANJUNG MURIA Teddy Sumantry Pusat Pengembangan Pengelolaan Limbah Radioaktif ABSTRAK MIGRASI RADIONUKLIDA KOBAL T [Co~+] DALAM BATUAN TUFAAN DARi CALON TAPAK PENYIMPANAN LlMBAH LEMAHABANG SEMENANJUNG MURIA. Telah dilakukan penelitian migrasi radionuklida dalam bailer alami tufaan dari Galan tapak penyimpanan limbah Lemahabang Semenanjung Muria. Tujuan penelitian ini adalah untuk mempelajari migrasi radionuklida Co2+ (kobalt) dalam batuan tufaan dari cajon tapak penyimpanan limbah Lemahabang. Penelitian ini dilakukan dengan cara melakukan kontak iadionuklida dalam larutan dan padatan dengan pengocokan. Koefisien distribusi, Kd, kemudian dihitung dengan mengukur konsentrasi unsur dalam larutan sebelum dan sesudah pengocokan. Pengukuran dilakukan dengan Spektrometri Sera~an Atom (SSA). Hasil peneiitian menunjukkan bahwa konsentrasi kobalt tersorpsi, [Co +]5' dalam batuan tufaan naik secara progresif sebagai fungsi konsentrasi dalam larutan, [Co2+Jr, hingga dicapai suatu batas maksimum. Adanya karbonat dalam fase larutan dapat meningkatkan koefisien distribusi sehingga meningkatkan retardasi migrasi radionuklida. ABSTRACT MIGRA TION COBAL T RADIONUCLIDE [C02+] IN ROCK TUFAAN FROM CANDIDA TE DEPOSITORY TREAD WASTE LEMAHABANG OF PENINSULA MURIA. Have been done research migration of radionuclide in natural barier tufaan from candidate of depository tread waste of LemahDbang of Peninsula Muria. Target of this Research is to learn migration of radionuclide cobalt in rock tufaan from candidate of depository tread waste Lemahabang. This Research is done by contact of radionuclide in condensation and solid by agitation. Distribution coefficient, Kd, is counted with measuring concentration of element in condensation before and hereafter agitation. Measurement conducted with Spectrometry of Atom Absorption (SSA). Result of research indicate that concentration of cobalt sorption, [C02+1s, in rock of tufaan go up progressively as function of concentration in condensation, [C02+1L, till maximum boundary. existence of Carbonate in phase of condensatior) can improve coefficient of distribution so that improve retardation of radionuclide migration. PENDAHULUAN Migrasi radionuklida dalam berbagai barrier alami dan barrier rekayasa sistem penyimpanan limbah radioaktif untuk menunjang litbang sistem penyimpanan akhir limbah teknik tanah dangkal. Dalam sistem penyimpanao akhir limbah dengan teknik tanah dangkal menganut sistem penghalang berlapis (multi barrier system) I yang meliputi sistem penghalang buatan (engineering barrier system) dan penghalang alami (natural barrier). Aplikasi dari sistem ini dimaksudkan untuk menjaga agar paket-paket limbah yang ada di dalam fasilitas penyimpanan tak terjangkau oleh aliran air tanah yang mungkin menyusup ke dalam tempat penyimpanan. Seandainya paket-paket limbah tersebut dapat terjangkau oleh aliran air tanah, maka diharapkan sistem

2 penghalang berlapis ini mampu menyerap radionuklida yang ikut hanyut bersama aliran air. Teknik penyimpanan tanah dangkal merupakan pilihan umum yang banyak dilakukan di beberapa negara seperti Amerika, Finlandia dan dikhususkan untuk limbah dengan aktivitas rendah dan sedang tanpa mengandung radionuklida berumur panjang. Tujuan penyimpanan limbah tersebut ialah mengisolasi radionuklida dalam limbah, sebagai perlindungan bagi 11ngkungan hidup dari kontaminasi dan bahaya radiasi, pada generasi saat ini dan yang akan datang. Dalam hal ini resiko potensial yang banyak dibicarakan, ialah berkaitan dengan skenario secara normal penyebaran radionuklida ke biosfir. setelah suatu periode pengungkungan. Hipotesis terjadinya kerusakan penghalang rekayasa tersebut ialah akibat intrusi air tanah yang menembus bahan penyangga dan barlgunan fasilitas, korosi wadah limbah dan pelarutan isinya, diikuti pelepasan radionukklida ke geosfir, yaitu di lingkungan fasilitas. Sepanjang jalur migrasinya, dua fenomerla yang mengontrol penyebaran radionuklida tersebut ialah hidrodinamika air tanah, dan interaksi radionuklida terlarut dalam air tanah dengan komponen batuan yang dilaluinya secara sorpsi. Langsung atau tidak langsung proses sorpsi akan memberikan kontribusi bagi retardasi migrasi radionuklida, karena itu formasi batuan sekitar tapak penyimpanan limbah akan merupakan barier fundamental bagi penyebaran radionuklida. Langmuir mengembangkan sebuah model kuantitatif yang telah secara luas diterapkan untuk menjelaskan data sorpsi secara eksperimental dan Langmuir menganggap bahwa permukaan padatan terdiri-dari atas ruang-ruang elementer yang masing-masing hanya dapat mensorpsi 1 spesi (homogen). jumlah spesi yang tersorpsi maksimum sesuai dengan jumlah tempat yang tersedia, serta tidak ada interaksi antara spesi tersorps:.. Untuk sorpsi suatu spesi di dalam larutan diperol.eh persamaan sebagai berikut [Rn]s = K.Ca.[Rn 1- K[Rn ]i 1 Untuk mengetahui berlakunya terhadap data eksperimen, persamaan ini dijabarkan menjadi bentuk persamaan garjs )urus. M= [Rn ]5 1 K.Ca - Ca Grafik [Rn 1 sebagai fungsi Ca dapat digunakan untuk menghitung konstanta K dan [Rn]s. Isoterm sorpsi Freundlich merupakan persamaan yang menghubungkan jumlah spesi yang tersorpsi di dalam padatan dengan konsentrasi spesi yang ada di dalam larutan. Hal ini dapat diturunkan dari hubungan Langmuir dengan anggapan energi be bas sorpsi merupakan fungsi logaritmik, yang dirumuskan dengan persamaan : 32

3 dengan [Rn]s adalah jumlah gram spesi yang tersorpsi per gram padatan, [Rn]1 adalah konsentrasi larutan pada kesetimbangan, sedangkan K dan n adalah tetapan. Jika padatan yang digunakan mempunyai permukaan yang heterogen maka, harga n < 1 sedangkan apabila permukaannya homogen n=1. Perhitungan K dan n dapat diperoleh dengan mengubah persamaan di atas ke dalam bentuk logaritmik. (3) Log [Rn]5 = Log K + n Log [Rn] (4) Dengan me.~gukur [Rn]s sebagai fungsi [Rn]1 maka grafik log [RI'1]s terhadap [Rn]11 log K intersep dan n slope. Penelitian ini difokuskan untuk mempelajari sifat transport radionuklida kobalt yang dievaluasi dalam kuantifikasi sbrpsi dengan mengukur koefisien distribusi. Koefisien distribusi didefinisikan sebagai ratio konsentrasi radionuklida pada padatan dan dalam larutan, pada kesetimbangan. Kd = [Co]s "[COT (5) dalam kaitan ini Kd ialah koefisien distribusi, [Co]s dan [Colt masing2 ialah konsentrasi kobalt pad a padatan dar, dalam larutan, pada kesetimbangan. Nilai Kd tertentu untuk suatll radionuklida dan akan berbeda-beda untuk setiap jenis media penyimpanan.semakin besar nilai Kd suatu radionuklida maka semakin banyak radionuklida tersebut terserap oleh media tersebut. Jadi dengan mempelajari dan mengetahui nilai Kd maka dapat diperkirakan potensialitas suatu radionuklida yang dapat terlepas ke lingkungan. TATA KERJA Bahan. Sam pel batuan tufaan ukuran mesh, CO(NO3)2, NaHCO3, asam nitrat pekat, larutan kobalt 0,1 N, dan larutan bikarbonat 0,03 N. Metode Sampel batuan tufaan diambil dari Lemahabang Semenanjung Muria, yang setelah dikeringkan pada suhu 100 DC, selama 2 jam. digerus secara perlahan, lalu diayak dan diambil fraksi ukuran mesh kemud!5n ditimbang 0,1 gram dan dimasukkan ke dalam botol polietilen. Untuk percobaan isoterm sorpsi, larutan yang mengandung Co2+ ditambahkan dalam jumlah yang bervariasi, yang dengan penambahan air hingga vo1ume 15 ml, diperoleh konsentrasi ppm. Dengan cara yang 33

4 sarna, untuk ~engaruh karbonat ditambahkan larutan NaHCO3 pad a konsentrasi Co ppm, hingga diperoleh konsentrasi karbonat dalam larutan bervariasi 0-0,02 N. Pengocokan dilakukan dengan bantuan aiat rolling shaker pad a 276 rpm, selama 6 hari. Lalu pemisahan fasa padatan dan fasa cairan dilakukan dengan bantuan syringe micro-filter 0,45 11m. Ke dalam filtrat, pada volume 10 ml, ditambahkan HNO3pekat, kemudian diukur konsentrasinya dengan bantuan SSA. HASIL DAN PEMBAHASAN Proses retardasi (penghambatan) transpor (migrasi) radionuklida melalui interaksi dengan fase padatan komponen batuan dikenal dengan sebutan sorpsi. Percobaan isoterm sorpsi ini dilakukan uniuk mempelajari pengaruh konsentrasi kobalt terhadap sorpsi pad a batuan tufaan dengan konsentrasi kobalt awal ppm. Kontak antara larutan yang mengandung kobalt dengan sampel dilakukan selama seminggu, yaitu waktu yang umumnya telah dicapai kesetimbangan. Pad a Gambar 1. diperlihatkan konsentrasi kobalt tersorpsi [Co2+ ]s pada batuan tufaan naik secara progres!f sebagai fungsi konsentrasi dalam larutan [Co2+], hingga dicapai batas maksimum yang terdefinisi sebagai' dataran, dan diadopsi sebagai kapasitas sorpsi, Ca = ek/kg. Gambar 1. Kurva isoterm sorpsi Kobalt pad a tufaan, konsentrasi kobalt pada padatan tufaan [ Co 2+]5, sebagai fungsi konsentrasi kobalt dalam larutan[co 2+]1 Penyajian dalam bentuk logaritmik, pad a Gambar 2, memperlihatkan bentuk linier, yang menyatakan isoterm sorpsi mengikuti suatu aturan Freundlich. Hal tersebut dapat diintepretasikan afinitas sorpsi kobalt pada tanah terjadi pada site sorpsi beraneka. Secara matematis aturan Freundlich dapat 34

5 ditulis sebagai [Co]s = Ca.(K.[Co1)" atau dalam bentuk logaritmik log[co]s =logca +n.logk+n.log[co1. Oalam kaitan ini Ca dan K masing-masing ialah kapasitas sorpsi dan kesetimbangan sorpsi. Oari pengukuran kemiringan diperoleh n = 0,77. Penentuan intercept pada sumbu asal, serta menggunakan nilai Ca diatas, diperoleh tetapan kesetimbangan K = 1,60 I/eq. Selanjutnya, dari perhitungan menggunakan persamaan (3), untuk konsentrasi kobalt dalam larutan yang rendah [CO]I = 10-6 ek/l, diperoleh koefisien distribusi Kd = 1000 I/kg. Harga-harga tersebut merupakan konstanta empiris, karena mekanisme sorpsi kemungkinan terjadi secara pertukaran ion antara ion kobalt dalam larutan dan ion-ion yang dapat dipertukarkan pad a mineral-mineral penyusun batuan tuffan yang dipelajari. Gambar 2. Koefisien distribusi, Kd, sabagai fungsi konsentrasi kobalt dalam fasa larutan Co 2+]1 Percobaaan pengaruh karbonat,dilakukan untuk pendekatan terhadap komposisi air tanah untuk sorpsi kobalt ljada tufaan.karbonat dipilih karena terdapat dihampir semua air tanah mengandung karbonat dibandingkan komponen lainnya seperti CI, 804= atau lainnya. Gambar 3 nilai Kd mendatar pada konsentrasi karbonat hingga N, kemudian terjadi peningkatan nilai Kd, dengan faktor sekitar 20, pada konsentrasi 0.01 N hal ini mungkin disebabkan adanya pembentuk'an kompleks antara kation dan tufaan, yang larut dalam rasa cair, dengan meninggalkan site sorpsi dan kemudian ditempati oleh ion kobalt. Tentang kebenaran hasil yang diperoleh, idealnya dilakukan perbandingan terhadap standar, Namun standar untuk penelitian ini sangat jarang diperoleh. Biasanya perbandingan dilakukan terhadap hasil antar laboratorium. Walaupun masih akan dijumpai beberapa kesulitan karena perbedaan karateristik data, kondisi percobaan, penggunaan satuan yang diyunakan, dll. 35

6 Hasi/ Penelitian P2PLR Tahun 2002 Gambar 3. Pengaruh Karbonat terhadap sorpsi Kobalt pada Tufaan, Koeff. Distribusi ( Kd),Sebagai fl1ngsi konsentrasi karbonat, HCO31 Untuk dapat diaplikasikan dalam model migrasi, data yang diperoleh dengan metode ini perlu dibandingkan dengan hasi: metode lain, diantaranya metode dinamik laboratoriumj studi-studi lapangan maupun analog natural, yaitu dengan maksud akan diperoleh hasil yang lebih komprehensif. Mekanisme migrasi radionuklida dalam larutan Dada media kurang permeabel rnenghasilkan kombinasi berbagai fenomena fi~ika yang berkaitan dengan aliran air tanah. Adanya bahan-bahan terlarut dalam air tanah dapat mempengaruhi kelakuan suatu radionuklida dalam sistem hidrosfer -geosfer. Kelakuan suatu unsur dalam larutan banyak dipengaruhi peran berbagai bahan teriarut dan komposisinya. Dalam sistem hidrosfer -geosfer peran tersebut menonjol, karena langsung ataupun tidak, akan berpengaruh bagi penyebaran radionuklida ke biosfer dari kungkungannya di tapak penyimpanan limbah radioaktif. KESIMPULAN Migrasi radionuklida kobalt pada barier alami batuan tufaan dari calon tapak penyimpanan limbah daerah Lemahabang yang terletak di Desa Balong Kecamatan Bangsri, Kabupaten Jepara dengan afinitas sorpsi sebesar Ca= 2,261 ek/l dan Koeffesien Oistribusi Kd = 1010 I/kg. Adanya karbonat dalam larutan ternyata meningkatkan koefisien distribusi yang meningkatkan retardasi migrasi radionuklida. Hal ini menunjukkan barier alami batuan tufaan dari cajon tapak penyimpanan limbah radioaktif ini mempunyai kemampuan sorpsi kobalt yang cukup baik sehingga akan menghambat ii-.igrasinya. 36

7 HasilPenelitlan P2PLR Tahun 2002 DAFTAR PUSTAKA 1. IAEA, "Radioactive Waste Management, An IAEA S.ource Book", Vienna (1992). 2. IAEA, "Review of Available Option for Low Level Radioactive Waste Disposal", IAEA TECDOC-661, Vienna, July IAEA, "Classification of Radioactive Waste", Safety Series No 11-G-1.1, Vienna, Jensen, "Migration phenomena of rarjionuclide irlto the geosphere", HaM'aod Acad. Publ. Chur.(1982). 5. I.G. McKinley, J. Hadermann: "Radionuclide sorption data base for Swiss safet)' assessment", NAGRA-CEDRA, TR 8.i-40, Wurenlingen-Switcherland (1985).. 6. M.D. Mecherri, P. Budiman Sastrowardoyo, JC. Rouchaud, M. Fedoroff, "Study of Neodymium Sorption on Orthos~ and Calcite for Radionuclide Migration Modeling in Groundwater", Radiocllim. Acta 50,169 (1990). 7. AHB. Martin, Sotyan Yatim, P. Budiman Sastrowardoyo, "Sorpsi Cesium pada Tanah sekitar Cajon Tapak Penyimpanan Limbah Radioaktif System Tanah Dangkal Kawasan Serpong", Prosid:ng Pertemuan dan Presentasi Ilmiah' Penelitian Dasar dan Teknologi Nu:<lir, PPNY BATAN Yogyakarta (1993). 8. Dewi Susilowati, Marwoto, AHB. Martin, ~,). Budiman Sastrowardoyo, "Sorpsi Cesium Pada Lempung Sayati, Prcsiding Seminar Teknologi dan Keselamatan Reaktor, Serpong (1994).. serta Fasilitas Ni.iklir, PRSG/PPTKR BATAN - 9. P. 8udiman Sastrowardoyo, "Pengaruh Karbonat dan EDTA terhadap Sorpsi Neodimium Kalsit", Prosiding Semin~r Sains dan Teknologi Nuklir, PPTN BATAN -Bandung (1994). 10.AHB. Martin, P. 8udiman Sastrowardoyo, M. ilham Pratopo, Heni Suseno, "Pengaruh Karbonat dan EDTA Terhadap Sorpsi Cesium pad a Tanah Serpong", Prosiding Seminar Teknologi can Keselamatan Reaktor, serta Fasilitas Nuklir, PRSG/PPTKR BATAN -Serpong (1994) M.W. TRAPNELL, M.A., Phd., "Chemisorption", Butterworths Scientific Publ.(1955). 37