PRO SIDING SEMINAR PENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR. Pusat Teknologi Akselerator don Proses Bahan Yogyakarta, Rabu, 11 September 2013

Transkripsi

1 ~ PRO SIDING SEMINAR Pusat Teknologi Akselerator don Proses Bahan Yogyakarta, Rabu, 11 September 2013 PENENTUAN KADAR U DAN TH DALAM PROSES PEMURNIAN ZmKONIUM SECARA SPEKTROMETRI ALP A Bambang Irianto, Mulyono, Tri Rusmanto Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan-BATAN gmail.com ABSTRAK PENENTUAN KADAR U DAN Th DALAM PROSES PEMURNIAN ZIRKONIUM SECARA SPEKTROMETRI ALPA. Telah dilakukan penentuan kadar U dan Th serta anak luruhnya dalam proses pemurnian zirkonium secara spektrometri alpa. Oilakukan aplikasi analisis U dan Th serta anak luruhnya dari proses pemurnian zirkonium, dari tahap pelindihan Na2Zr03, pelarutan Na2Zr03 dengan HCI 4 M, pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC) dengan H2S04 6M pada pemanasan 105 C. Tujuan dari penelitian ini adalah untuk mengetahui konsentrasi U dan Th serta anak luruhnya dari proses pelindihan Na2Zr03, pelarutan Na2Zr03 dengan HCI 4 M, pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC) dengan H2S04 6M pada pemanasan 105 C. Oari percobaan yang telah dilakukan dapat disimpulkan bahwa pada larutan Na2Si03 dan ZrOCI2 tidak terdapat nuklida U dan Th., sedangkan dalam larutan ZrSOB(S04h terdapat kandungan U dan Th Kata kunc; : Bahan nuklir, U dan Th, spektrometri a. ABSTRACT DETERMINA TlON OF U AND Th CONTENT IN THE ZIRCONIUM PURIFICA TION PROCESS USING ALPHA SPECTROMETRIC METHOD. It has been performed determination of U and Th and decay daughter in the zirconium purification process using alpha spectrometric method. U and Th analysis applications as well as decay daughter of zirconium purification process done, from Na2Zr03 dissolved stage, Na2Zr03 dissolved with 4 M HCI, dissolving Chlorid Zircon Oxide (ZOC) with 6M H2S04 at 105 C the heating. The purpose of this study is to determine the concentration of U and Th and decay daughter of Na2Zr03 dissolved process, Na2Zr03 dissolved with 4 M HCI, dissolving Chlorid Zircon oxide (ZOC) with 6M H2S04 at 105 C the heating. From the experiments it can be concluded that the Na2Zr03 solution and ZrOCI2, there is no U and Th nuclides, where as in solution ZrSOB(S04h there are U and Th content. Keywords: Nuclear Materials, U and Th, a spectrometry. PENDAHULUAN Untuk deployment menyiapkan di Indonesia, kemungkinan diperlukan HTR technological infrastructure berupa kegiatan penelitian dan pengembangan. Rencana Strategis Litbang PTAPB untuk tahun antara lain produksi bahan nuklir me lip uti pembuatan bahan bakar (kernel), bahan struktur (grafh dan zirkon) dan lain-lain yang terkait untuk mendukung program go nuclear dengan reaktor generasi IV HTR(J). Kegiatan tersebut perlu didukung kegiatan uji kualitas bahan dasar, bahan dukung dan produk bahan nuklimya sendiri. Uji kualitas sampel tersebut akan diakui jika validitas metode analisisnya telah memenuhi standar, misalnya ISO dan sejenisnya(2). PT APB telah mempunyai fasilitas yang sebagian telah terakreditasi oleh KAN dan KNAPPP contohnya AAN, pada fasilitas Teknik Analisis Nuklir (TAN) dan non TAN. Salah satu teknik analisis nuklir yang perlu dikembangkan adalah spektrometri a untuk analisis U dan Th. Pada percobaan ini dilakukan proses elektrodeposisi dan Bambang Irianto, dkk. ISSN Buku I hai. 141

2 PRO SIDING SEMINAR Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan Yogyakarta, Rabu 11 September 2013 ~ spektometri a untuk sampel proses pemurnian Zr tahap pelindihan Na2Zr03 pelarutan Na2Zr03 dengan HCl 4 M, pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC) dengan H2S04 6M pada pemanasan 105 C. Uranium-234 Uranium-234 adalah salah satu isotop yang dimiliki uranium. Dalam uranium dan batuan uranium alam, terjadinya 234Useeara tidak langsung dihasilkan lebih sedikit dibandingkan 238U yaitu hanya 0,0055 % (55 part per million) dari batuan uranium karena waktu paruhnya hanya 245,500 tahun sekitar 1/18,000 sama panjang sama panjang dengan 238u. Uranium-234 memiliki partikel dalam intinya yang terdiri dari 92 proton dan 142 neutron. ( wikipedia. org/wikiluranium- 234) Uranium-238. Uranium-238 e38u) adalah isotop uranium yang paling umum dan banyak ditemukan di alamo Sekitar 99,284% uranium alarni adalah uranium 238 yang memiliki waktu paruh 1,41 x 1017detik (atau 4, tahun atau 4,46 miliar tahun). Uranium-238 ini mempunyai 238 partikel dalam intinya yang terdiri dari 92 proton dan 146 neutron. ( dan merupakan unsur radioaktif yang mengandung zarah alpa. (a) dan term.asuk dalam deret aktinida 234U, 238U, 232Th, '242pU, 241Am, 2l0po dan sebagainya. Torium Torium e32th) merupakan salah satu unsur logam radioaktif pemanear alpa (a) atau unsur yang mengandung zarah alpa, mempunyai nomor atom tinggi yaitu 90 dan berat atom 231,038. Torium mempunyai bilangan oksidasi +4 larut dalam HCl dan HN03 (Othmer,1969). Unsur ini mempunyai titik leleh c dan titik didih c. Isotop-isotop torium mempunyai nomor massa antara Torium mempunyai anak luruh, 228Ae, 228Th, 224Ra, 22~, 216pO, 212Bi, 212PO. Uranium-238, uranium-234 dan torium-232 termasuk logam atau unsur radioaktif yang mengandung zarah a memiliki massa dan muatan yang relatif besar, sehingga zarah tersebut dapat berinteraksi dengan materi seeara efektif. Akibatnya zarah alpa tersebut mempunyai jarak jangkau pendek. Butir-butir atom U dan Th yang saling bertumpukan antara satu dengan lainnya sangat sulit dideteksi seeara keseluruhan, karena atom-atom yang terletak di bawah tertutupi oleh atom-atom yang berada di atasnya sehingga tidak dapat dieaeah seeara sempurna, karena energi zarah a mudah diserap oleh bahan yang dilewatinya, mengakibatkan zarah a yang dipanearkan dari bagian dalam tidak akan keluar dari sumbernya, sehingga hasil eaeahannya tidak menyatakan aktifitas sumber yang sebenarnya(l 2) Untuk mengatasi kendala tersebut, sebaiknya dilakukan pengendapan U dan Th seeara tipis dan merata dengan metoda elektrodeposisi pada kondisi optimum sebagai penyiapan sampel untuk dideteksi dengan detektor SSB seeara spektrometri a(l,3). Tujuan: untuk mengetahui konsentrasi uranium dan torium serta anak luruhnya dari proses pemurnian Zr tahap pelarutan Na2Zr03 dengan HCl 4 M dan pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC) dengan H2S04 6M pada pemanasan 105 C Cara kerja Pengendapan Analisis (pencacahan) Setelah dilakukan pengendapan U dan Th diatas planset SS 316, kemudian dilakukan peneaeahan menggunakan perangkat spektrometer alpa selama 7200 detik dengan detektor SSB pada tegangan kerja -135 volt setiap sampel. TEORI DAN TAT A KERJA Zarah a Uranium dan Torium 1. Diletakkan planset SS 316 (katoda) berdiameter 2,5 em yang bersih dan bebas dari lemak.pada dasar sel elektrodeposisi dan disekrupkan pada shinder teflon. 2. Dimasukkan larutan H2S04 2M 7 ml (sebagai media) kedalam tabung teflon 3. Diteteskan euplikan 0,1 ml larutan sampel kedalam larutan media. 4. Dipasang elektroda platina (anoda) pada jarak 0,8 em di atas katoda 5. Kondisi elektrodeposisi diatur pada arus dan waktu elektrodeposisi dan konsentrasi sampel yang telah ditentukan. 6. Sebelum arus dimatikan, dimasukkan bertetestetes larutan ~OH kedalam larutan sampel. 7. Arus unit elektrodeposisi dimatikan, kemudian planset dibersihkan dengan aquabidest dan alkohol 96 % dan dikeringkan di bawah lampu pemanas. Zarah a adalah suatu zarah yang terdiri dari 2 proton dan 2 neutron sehingga sebenarnya merupakan inti Helium. Dipanearkan dalam proses peluruhan a, reaksi seeara umum dapat dituliskan sebagai berikut : z XA -. Z.2 YA a4.... (1) A = nomor massa = jumlah proton + neutron Z = nomor atom = jumlah proton Sebagai eontoh dapat dhihat pada reaksi peluruhan 235U: 92U235 ~ 90 Th a (2) Buku I hal. 142 ISSN Bambang Irianto, dkk

3 ~ PRO SIDING SEMINAR Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan Yogyakarta, Rabu, 11 September 2013 Elektrodeposisi Elektrodeposisi adalah suatu proses pelapisan suatu logam atau senyawa logam dari larutan elektrolit pada elektroda dengan bantuan arus listrik searah (elektrolisa/ penyepuhanl galvanisasi). Penelitian ini, merupakan salah satu metode pengendapan unsur-unsur yang mengandung nuklida-nuklida yang mengandung zarah a.. Pada elektrodeposisi yang terjadi adalah proses pelapisan katodik, sehingga reaksi yang terjadi adalah reaksi reduksi dengan reaksi umum sebagai berikut : M+n + n e- MO (mengendap di katoda)... (3) Jarak katoda anoda sebaiknya eukup dekat yaitu antara 0,5 em sampai dengan 1 em dan sistem alat elektrodeposisi harus eukup stabil. Randemen pelapisan semaeam ini dapat meneapai 90 % (1,4,5,6,) Spektrometri a. dan detektor SSB. Spektrometri a. adalah suatu eara analisis sarnpel radioaktif pemanear alpha berdasarkan pengukuran energi dari intensitas zarah a. yang dipanearkan oleh euplikan tersebut. Energi sinar a. yang terukur dipakai sebagai dasar analisis kualitati( Efek serapan diri merupakan kendala yang harus dihilangkan pada analisis seeara spektrometri a., karena dapat memperkeeil daya tembus zarah a. yang diterima oleh detektor Silicon Surface Barrier (detcktor sawar muka silikon), disingkat SSB. Untuk tujuan analisis kualitatif diperlukan kalibrasi energi, sedangkan untuk tujuan analisis kuantitatif tidak diperlukan kalibrasi efisiensi detektor seperti pada spektrometri gamma. Mengingat efisiensi detektor SSB tersebut dianggap sarna untuk berbagai maeam tenaga zarah a.(1,2). Maka untuk keperluan analisis kuantitatif dilakukan perhitungan dengan rumus sebagai berikut :.. 1,S2 AktiVltas=cpsA (4) 1,r Aktivitas = aktifitas euplikan atau standar) cps = laju peneaeahan tiap detik S = Jarak sumber dengan detektor (em) r = jari-jari detektor (em) Jika dikehendaki, harga ini dapat dikembalikan pada harga dps pada suatu waktu tertentu dengan menggunakan rumus dasar peluruhan radioaktivitas sebagai berikut : -0,6931 AI=Ao.e T. AI = aktivitas pada saat t (dps) Ao = aktivitas pada saat t=o (dps) t = waktu pel uruhan (detik) T = waktu paro (detik) (5) Untuk menentukan efisiensi peneaeahan digunakan rumus sebagai berikut :.. dpspengukuran 0 Efiszensl-. xlooyo (6) dps perhztungan Untuk menghitung aktivitas euplikan (analisis kuantitatif) digunakan rumus sebagai berikut : area net Aktivitas = t.count efisiensi Aktivitas = aktivitas euplikan Area net = laju peneaeahan (eaeah) t. count = waktu peneaeahan (detik) Efisiensi = efisiensi detektor (%) Untuk mengetahui berat radio nuklida dalam sampel dapat dilakukan perhitungan sebagai berikut N W- xba (8) 6,02x1023 A,T N=-- (9) 0,693 N Larutan sampel, larutan NH3 pekat, H2S04 2M, aquabidest, alkohol 96 %, standar eampuran (233U, 239pU,24IArn), standar 241Arn.) Peralatan = eacah butir atom A = aktifitas radionuklida dalam sampel (dps) T = waktu paro radionuklida (detik) BA = berat atom W = berat radionuklida dalam sampel (gram) T.238U= 4, tahun atau 1, detik T.234U= 2, tahun atau 7, detik T.228Th = 1,913 tahun atau detik Bahan Unit Elektrodeposisi, unit Spektrometer a., eppendorf 0, 1 ml, pipet gondok 10 ml, pipet mata, pinset, timer, pemanas lampu Metodologi. Penentuan konsentrasi bahan nuklir dengan anak luruh dan impuritasnya seeara spektrometri a. a Preparasi sampel pra elektrodeposisi bahan nuklir dengan anak luruhnya (misal 238U,234U,dan 228Th). b Pembuatan lapisan tipis dan merata dengan metoda elektrodeposisi untuk bahan nuklir dengan anak luruhnya. e Peneaeahan menggunakan Spektrometer a Ortec 7010 dengan detektor SSB dalam ruang vakum, soft ware Genie VDM. (7) Bambang Irianto, dkk. ISSN Buku] hat 143

4 PRO SIDING SEMINAR Pusat Teknologi Akselerator don Proses Bahan Yogyakarta, Rabu 11 September 2013 ~ d Pengo1ahan data/perhitungan hasi\ counting secara abso1ut. HASIL DAN PEMBAHASAN 1. Sampellarutan Na2Si03 dan larutan ZrOCl2 tahap 1. Berdasarkan analisis secara spektrometri a sampel 1arutan Na2Si03 hasi\ pelindihan Na2Zr03dengan air serta larutan ZrOCh hasi\ pelarutan Na2Zr03 dengan HCI 4M tahap 1 tidak terdeteksi adanya U dan Th. Hal itu mungkin disebabkan nuklida U dan Th belum dapat terlarut da1am air dan HCI4M.. 2. Sampel larutan ZrsOs(S04h disingkat ZBS tahap 2 Pada sampe1 ZrSOS(S04)2 hash pengendapan Zirkon Oksid Khlorid (ZrOCh) dengan H2S04 6 M pada pemanasan 105 C (tahap 1) terdeteksi adanya 238u, 234Udan 22STh. Tabel1 : Konsentrasi sampel ZBS 1 (tahap 1) No. 4187,2238U 4775,6234U 5315,0228Th Energi 0, ,00243 Konsentrasi 0, , , Radio nuklida Cps 557,058 (ppm) Tabel2 : Konsentrasi sampel ZBS 2 (tahap 1). No. 4187,2238U 4775,6234U 5315,0228Th Energi Konsentrasi 0,0030 0,0029 0,0060 Nuklida 1, , Cps (ppm) Tabel3 : Konsentrasi sampel ZBS 3 (tahap1). No. 4775,6234U 4187,2238U 5315,0 Energi Konsentrasi 0,0014 0,0013 0,0101 3, , Nuklida 228Th 111,450 Cps (ppm) Tabel 5 : Konsentrasi sampel ZBS 5(tahap 2). No. Energi Radio Cps Konsentrasi KeV nuklida m 01. I 4775,6 234U 2, , Dari tabel 4 dan 5 sudah memenuhi ketentuan negara Jepang yaitu formasi U + 0,4 Th Gambar 1 : Contoh Spektrum Alpa 100 ppm. Keterangan spektrum dari kiri ke kanan : Isotop ~36U, Isot0r. 234U, Isotop 226Th, tidak diketahui, Isotop 22 Th, Isotop 212PO. KESIMPULAN Berdasarkan ketentuan dari negara Jepang, pada pemurnian zirkon tahap 1 didalam sampel masih terdapat U dan Th diatas formasi U + 0,4 Th 100 ppm. Sedangkan pada pemurnian zirkon tahap 2 didalam sampel hanya terdapat satu nuklida 234U dibawah formasi U + 0,4 Th- 100 ppm, sehingga sudah memenuhi ketentuan. Penentuan kadar U dan Th dalam proses pemurnian U dan Th dapat ditentukan secara spektrometri a, sebagai salah satu alternatif analisis radioisotop/radionulida disamping spektrometer massa dan spektrometer gamma serta neutron kasep. UCAPAN TERIMAKASIH Dari tabel 1, 2 dan 3 kandungan U d~ Th dalam filtrat masih diatas formasi U + 0,4 Th 100 ppm, sehingga be1um memenuhi ketentuan yang dikeluar.!can oleh negara Jepang, dimana formasi U + 0,4 Th 100 ppm. Pada sampe1 ZrSOS(S04)z hash pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC) dengan pemanasan 105 C (tahap 2) tri wulan IV hanya terdeteksi satu nuklida yaitu 234U Seperti terlihat pada tabel berikut ini pada Tabel 4 dan Tabe15. Tabel4 : Konsentrasi sampel ZBS 4 (tahap 2) No. Energi Nuklida Cps Konsentrasi KeV m 01. I 4775,6 234U 3,47.10'4 1, Terima kasih kami sampaikan kepada yang terhormat bapak Prof. Dr. Ir. Agus Taftazani dan bapak Prof. Samin serta ibu Dra Surnining yang te1ah memberi bimbingan, kesempatan dan mengijinkan penggunaan fasilitas alat dan bahan kepada kami untuk melakukan penelitian ini sampai selesai. DAFT AR PUST AKA 1. ANONIM. Draft RENSTRA PT APB-BAT AN , Yogyakarta Nop ANONIM. ISO , BSN. Jakarta Rapat Koordinasi Program "Forum Diskusi SDAL". BP-BATAN, Jakarta November SUSETYO WISNU, "Spektrometri A/pa", Program Pendidikan dan Latihan Instrumentasi Buku 1 hat. 144 ISSN Bambang Irianto, dkk

5 > PRO SIDING SEMINAR Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan Yogyakarta, Rabu, 11 September 2013 Kimia I, Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta Badan Tenaga Atom Nasional, Bambang lrianto, "Petunjuk Praktikum Spektrometri Alpa ". Yogyakarta Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan BAT AN, Bambang Irianto, "Penentuan konsentrasi torium-232 dan Anak Luruhnya Secara Spektrometri Alpa ". Seminar Nasional Penelitian dan Pengelolaan Perangkat Nuklir, Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan BATAN, Yogyakarta, 26 September WARDHANA, W. A., "Teknologi Nuklir", Andi Offset, Y ogyakarta, MERLIANI, "Analisis Kandungan Torium Dalam Sedimen Laut di Sekitar Pantai Barat Makassar", Jurusan Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Hasanuddin Makasar, LEE HO MYUNG, KIM JU CHEOL, BOO HYUN BONG, "Electrode position of Alpha Emitting Nuclides from Ammonium Oxalate Ammonium Sulfate Electrolyte," Bull. Korean Chern. Soc. 2000, Vol. 21, No.2 pp ( 11. (httd://id.wikipedia.org/wiki/uraniurn-23 8) Tundjung ~ Fenornena apa yang terjadi dalarn ZBS 1-5 kandungan TENORMnya rnenurun? Bambang lrianto {> Fenomena yang terjadi dalam ZBS 1 sampai dengan 5, kandungan TENORMNya menurun adalah: Dalam ZBS tersebut mendekati pada tingkat kemurnian sesuai ketentuan dari negara Jepang padaformasi U +0,4 Th < 100ppm Noviarty ~ Pada proses ED (pengendapan U dan Th), apakah rnatrik lain (unsur seperti, Si, Cl, Zr, Na serta oksida) tidak rnernpengaruhi proses ED, sehingga nantinya juga akan rnernpengaruhi pengukuran U dan Th dengan a-spek? ~ Apakah dilakukan penelitian tentang, bagaimana pengaruh dar rnatrik tersebut? TANYA JAWAB Triyono ~ Untuk rnenghitung kadar U dan Th, rnetode apa yang digunakan? ~ Jelaskan rnengapa digunakan rnetode tersebut pada penelitian ini? Bambang Irianto {> Metode yang digunakan untuk menghitung kadar U dan Th adalah metode absolute. {> Digunakan metode absolute karena belum dipunyai tracer U dan Th. Bambang Irianto, dkk. ISSN Buku I hal. 145

6