~ Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah 322 Buku II

Transkripsi

1 .$ ~ Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah 322 Buku II P3TM-BATAN, Yogyakarta Juli 1999 PENYERAPAN STRONSIUM OLEH DREKSI DATU APUNG 1.2.., Sukosrono, Nurimaniwati P3TM-BATAN, Yogyakarta ABSTRAK PENYERAPAN STRONSIUM OLEH BRE::KSI BA TU APUNG. Untuk mempelajati karakter serapan Sr-90 oleh breksi batu apung perlu ditentukan kapasitas serap, faktor dekontaminasi dan efisiensi penyerapan. Breksi batu apung merupakan salah satu bahan konstruksi sistem penghalang ganda tempat penyimpanan limbah. Tujuan penelitian ini untuk memperbanyak data-data pengkajian keselamatan tempat penyimpanan limbah dan menurunkan kadar nuklida (Sr) supaya tidak mudah tersebar ke lingkungan. Larutan radioaktif Sr-90 digunakan sebagai perunut pada penelitian ini. Parameter yang diteliti antara lain pengaruh ukuran butir- 10/+20 sampai dengan -100/+200 mesh, pengaruh pemanasan dan tanpa pemanasan, pengaruh ph dati 1-8, pengaruh waktu kontak dati 10 sampai dengan 100 menit. Dati hasil penelitian dapat disimpulan bahwa serapan yang paling baik adalah pada ukuran butir antara -40/+60 sampai -80/+100 mesh, waktu kontak 80 menit dan ph 4, Ks yang diperoleh 5,9710-6,tlCi/g dan FD 44,94. Efisiensi serapan yang diperoleh adalah 98,45 %. ABSTRACT SORPTION OF STRONSIUM USING PUMICE-STONE BREKCSI In order to study the sotption characteristics of Sr-90 on pumice-stone brekcsi, it is necessary to cany out studying on its sotption capacity, decontamination factor and sotption efficiency. The clay brekcsi is the one of the multi bam'er system materials in shaffow land disposal. The aims of the experiments were to enrich the data bank radwaste disposal assesment safety and decrease the Sr-90 nuclide, so that was uneasily dispersed to the environment. Radioactive solutions of Sr-90 used as tracers in this study. The parameter studied were the effect of granular size of - 10/ /+200 mesh, heating or unheating, the effect of ph and contact times from 1-8 and minutes respectively. It was cocluded that the best of Sr sotption was obtained on granular size of -40/+60 -and -80/+100 mesh, contact times of 80 minutes and ph of 4. The Sr sotption capacity, decont factor and sotption efficiency were pci/g and % respectively. PENDAHULUAN L imbah radioaktif dengan aktivitas rendah dan sedang hams dikelola dati lingkungan biosfer untuk jangka waktu yang lama sampai sifat radiologinya menjadi tidak berbahaya lagi[l] Radionuklida hasil belah Sr-90 (t~ = 28 tahun) merupakan radionuklida acuan ('principle source") pada penyimpanan selama 1000 tabun pertama, karena waktu paronya yang panjang dan hasil belahnya yang besar. Salah satu potensi yang masih belum terjamah dan belum dimanfaatkan secara optimal adalah bahan mineral lokal dalam hal ini salah satunya adalah batuan formasi semilir sering disebut breksi barn apung. Dari segi sifat-sifat fisiknya hampir sarna dengan lempung/zeolit. Atom mineral lempung umumnya tersusun dalam struktur kisi-kisi seperti lapisan-lapisan, tetapi kadang-kadang dalam struktur seperti rantai. Untuk sebagian mineralnya adalah aluminium silikat terhidrat, tetapi jenis lain dapat mengandung unsur lainnya seperti Na, K, Ca, Mg dan ferro atau ferri. Perbandingan antara molekul air, aluminium dan silika dalam suatu jenis lempung dapat berbeda. Mengingat sifat-sifat fisiknya maka dimungkinkan pemanfaatannya dalam bentuk bahan, dengan sedikit diolah menggunakan teknologi sederhana dapat digunakan sebagai bahan material untuk konstruksi batako atau bahan-bahan lainnya seperti bahan urug/penyerap dalam pengelolaan limbah aktif. Oleh karena itu perlu dilakukan penelitian, dalam pemanfaatan breksi batu apung sebagai bahan penyerap limbah aktivitas rendah yang mengandung nuklida si(l.l) Penelitian dalam pengelolaan limbah yang mengandung nuklida stronsium masih sedikit, oleh sebab itu penelitian yang menunjang dalam hal penimbunan dan penyimpanan limbah sementara ataupun lestari sedang/akan dilakukan. Sehingga perlu dilakukan penelitian bahan urug yang ada kaitannya dengan bahan lokal terutama breksi batu. dkk

2 Prosiding Perlemuan dan Presentasi llmiah P3TM-BATAN, Yogyakarla Juli 1999 Buku II 323 apung terhadap limbah tersebut yang nantinya dapat digunakan sebagai bahan penyerap dan penimbun/urug limbah. Karena breksi barn apung dapat melakukan pertukaran ion, maka perlu diketahui kecepatan reaksi pertukaran kimia dengan penukar ion yang biasanya lebih cepat dibandingkan proses difusi. Difusi molekuler pada partikel padat bergantung pada ukuran butir dan suhu. Dalam hal ini tidak bergantung pada konsentrasi ion dalam larutan umpan dan kecepatan pengadukan. Pada penelitian ini bahan lokal yang digunakan sebagai penyerap adalah breksi barn apung. Breksi barn apung dapat menyerap nuklida stronsium, karena sifatnya mirip dengan lempung yang mempunyai sifat sebagai penyaring(3,4). Breksi barn apung merupakan mineral alam, khususnya di Daerah Istimewa Yogyakarta, breksi barn apung saat ini akan mulai dipelajari dan dikembangkan pemanfaatannya. Serbuk halus breksi barn apung setelah didehidrasi temyata mempunyai ronggarongga yang dapat saling berhubungan dan membentuk satu, dua atau tiga arab. Jadi fungsi dehidrasi adalah untuk mengaktifkan breksi barn apung sebagai bahan penyerap. Struktur yang berongga pada breksi barn apung seperti pada lempung dapat terisi oleh ion-ion logam dan molekul-molekul air yang keduanya bebas bergerak, sehingga dapat dipakai sebagai penukar ion. Ikatan OH terhadap silikon/golongan silikon/mempunyai sifat lebih asam dibandingkan dengan ikatan terhadap aluminium pada mineral lempung dalam media air. Si-OH dan AI-OH dalam golongan OH permukaan tidak hanya berperan dalam proses adsorpsi tetapi juga dalam proses pembakaran. Pada saat suhu naik golongan OH yang termasuk pada partikel-partikel yang berdekatan dapat membentuk molekul air dan jembatan oksigen. Dalam effek kisi-kisi, kation yang dapat dipertukarkan (Ca++' AI+++, Sij juga mengadakan interaksi dengan molekul-molekul organik dan organik seperti dalam proses dengan air tersebut misalnya membentuk komplek koordinasi(3.4). Dari teori dan data pustaka yang ada kaitannya tentang bahan urug, maka diharapkan dapat digunakan untuk menyerap unsur logam-logam berat yang ada di dalam limbah, yang dikaitkan dengan kapasitas penyerapan berbagai komposisi unsur dalam umpan, waktu penyerapan, kecepatan alir, ukuran tinggi dan diameter alat, ph larutan umj'an yang berpengaruh terhadap effektivitas serap(5,6. Dari basil penelitian ini dapat diketahui kemampuan breksi barn apung untuk menurunkan konsentrasi stronsium dalam limbah, yang nantinya dapat dipakai dalam pengelolaan limbah dan penyimpanan limbah. Metoda penyerapan ini dilakukan seperti proses pertukaran ion dengan cara mengalirkan umpan melalui kolom yang berisi bahan pertukaran ion yaitu breksi barn apung. Hal ini tergantung pada jenis penukar ion, komposisi limbah, konsentrasi radionuklida, kondisi proses dad operasi. Cara penukar ion ini pada umumnya dapat meningkatkan faktor dekontaminasi yang relatif tinggi (FD ratarata 102)"(6) Bahan berupa padatan dengan proses penyerapan yang terjadi pada permukaan bahan padat, disebabkan oleh gaya valensi (valence force) atau gaya tarik menarik (attractive force) dari atom atau molekul pada lapisan di luar zat parlato Dalam proses pertukaran ion, variabel yang berpengaruh adalah komposisi umpan, ph umpan, kecepatan alir, waktu tinggal, ukuran butir, diameter kolom/tinggi kolom yang dipakai dalam proses penyerapan. Dengan mengembangnya kisi rongga-rongga breksi barn apung, maka kation nuklida stronsium akan terserap dalam rongga breksi barn apung tersebut. Berpedoman dari rumusan masalah, tinjauan pustaka dan landasan teori, maka diberikan suatu hipotesis bahwa breksi barn apung dapat digunakan sebagai penyerap, kemampuan serap dipengaruhi oleh besarnya konsentrasi, komposisi mineral, ukuran butir, ph limbah dan waktu kontak(7). Breksi barn apung yang digunakan adalah bahan lokal yang berasal dari sekitar kecamatan Imogiri, Bantul DIY. Hasil analisisnya sbb.: Tabell. Analisis breksi barn apung Dengan mempelajari variabel pengaruh ukuran butir, waktu kontak dad ph terhadap Faktor Dekontaminasi (FD), Efisiensi Serap (Ep) dad Kapasitas Serap (Ks) diharapkan akan diperoleh basil yang baik. TATA KERJA Bahan Bahan breksi barn apung mula-mula digerus, diayak sehingga didapat ukuran butir yang divariasi -10/+20 (436,2 mesh) sampai -100/+200, dkk

3 ,/,,\,,Ep Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah P3TM-BATAN, Yogyakarta Juli 1999 Buku II 325 proses penyerapan akan semakin kecil, maka luas permukaan bidang kontak menjadi lebih kecil, sehingga hasilnya FD, Ep dad Ks menjadi lebih kecil dapat dilihat pada gambar I dad 2. Hasil yang terbaik pada ukuran butir -60/+80 mesh yaitu faktor dekontaminasi sekitar basil 40 sampai 45, efisiensi penyerapan sekitar 97,00 % sampai 98,50 % dad kapasitas serap sekitar 5,50 sampai5, ~ " ~25 "' l 0.,,.,.. / e' ""-em 10-._e-./ "<-10-6.O/)Om) -l!.-l!.-l!.-l!.-l!.-j;. ~- ','-','-','- m "(~0-6.c.1~ ",-',' IO/+m -20/+40-60/+~ -60/ /+2» -40/+~ Ukuron!Jut'r (x) Ganbar 2. Pengaruh ukuran butir dengan pemanasan terhadap FD, Ep dan Ks J Waktu :ierap (menlt) Gambar 3. Pengaruh waktu kontak terhadap harga FD, Ep dan Ks ph Gambar 4. Pengaruh perubahan ph terhadap harga FD, Ep don Ks Percobaan selanjutnya untuk mempelajari pengaruh waktu kontak terhadap FD, Ep dad Ks. Dapat dilihat bahwa waktu kontak 10 menit mempunyai nilai FD, Ep dad Ks dengan basil yang rendah yaitu sebesar untuk FD 31,68, Ep 96,74 % dad Ks 5,24. Untuk waktu kontak selama 10 menit proses penyerapan belum berjalan secara baik, makal basil belum cukup, maka waktu kontak perlu dinaikkan. Semakin lama waktu kontak yang diberikan semakin baik basil yang diperoleh : FD, Ep dad Ks semakin besar. Dapat dilihat pada g ~ gambar 3., waktu kontak selama 20 menit mengalami kenaikkan nilai FD, Ep dad Ks, FD sebesar 37,87, Ep 97,85 % dad Ks 4,87, sampai waktu kontak selama 80 menit, nilai FD 46,97, Ep 98,45 % dad Ks sebesar 5,98. Dalam hal ini menunjukkan bahwa proses penyerapan yang terbaik terjadi pacta waktu kontak selama 80 menit. Apabila waktu kontak lebih lama, terjadi penurunan nilai FD, Ep dad Ks. Dapat dilihat pacta gambar 3. waktu kontak setelah waktu 80 menit, mengalami penurunan FD yang diperoleh sekitar 40,30, Ep sekitar 97,66 % dad Ks sekitar 5,88, apabila waktu diperlama dad terjadi penurunan has ii, karena harga FD, Ep dad Ks menjadi realatif konstan. Dengan demikian waktu kontak yang baik 80 menit. Percobaan berikutnya mempelajari pengaruh perubahan ph terhadap FD, Ep dan Ks. Perubahan ph limbah akan mempengaruhi basil FD, Ep dan Ks, semakin besar ph limbah, basil penyerapan semakin besar. Penelitian ini mendapatkan nilai ph umpan yang baik. Pada gambar 4 dapat diketahui bahwa untuk ph limbah I maka FD, Ep dan Ks yang diperoleh lebih kecil. Pada ph I FD sebesar 31,13, Ep sebesar 96,98 % dan Ks sebesar 5,24. Bila ph dinaikkan sampai ph 4 maka FD, Ep dan Ks yang diperoleh adalah yang paling besar yaitu FD 41,82,Ep 97,90 % dan Ksnya 5,67. Apabila ph umpan dinaikkan lagi, basil FD, Ep dan Ks mengalami penurunan (ph limbah 5 sampai 8), FD sebesar 37,90-27,68, Ep sebesar 98,47 % -97,40% dan Ks sebesar 5,96-5,80. Hal ini disebabkan karena permukaan mineral breksi barn apung tertutup oleh golongan hidroksil (OH) maupun oleh atom oksigen. Karena sifat polarnya, golongan OH terutama aktif dalam hal pengikatan bersama (sharing) atom-atom hidrogennya dengan molekul-molekul yang mempunyai golongan aseptor hidrogen. Maka ion H mempunyai kecendurangan menggantikan kation stronsium karena dalam suasana asam dalam hal ini ion H lebih mudah diikat. Mengingat breksi barn apung dan mineral lokal lainnya tidak tahan terhadap asam maka akan dapat terjadi swelling, sehingga ikatan rantai polimer dapat putus menjadi senyawa yang lebih kecil. Apabila ph limbah dinaikkan terns maka akan terjadi penurunan nilai FD, Ep dan Ks, jika ph limbah terlalu tinggi bahan penyerap breksi barn apung menjadi tidak stabil dan terjadi swelling, menyebabkan kemampuan serapnya menjadi berkurang. Ikatan OH- terhadap silikonl golongan silikon mempunyai sifat asam dibanding dengan ikatan terhadap aluminium pada mineral lempung dalam media air. Dalam efek kisi-kisi, kation yang dipertukarkan juga mengadakan interaksi dengan molekul-molekul organik sehingga dapat membentuk komplek koordinasi, sehingga kation, dkk ISSNO

4 Prosiding Peltemuan dan Presentasi Ilmiah P3TM-BATAN, Yogyakarla 14-15Juli 1999 Buku II }- Alasan digunakan breksi batu apung, selain menggunakan mineral lokal yang ada di daerah Bantul. Melihat formasi geologi serta melihat struktur, warna susunan kami, dan daya serapnya yang relatif tinggi -+ zeolit alam, maka kita coba. -.}- Kandungan Si02 yang naik cukup tinggi dibanding komposisi yang lain dengan molekul-molekul air hilang itu, maka akan tergabung menjadi Si02. -.}- Maka ion H kecenderungannya menggantikan kation Si karena dalam suasana asam, dalam hal ini H lebih mudah diikat, mengingat breksi batu apung dan mineral lokal lainnya tidak tahan terhadap asam. Oleh karena itu dapat terjadi swelling, sehingga ikatan rantai polimer dapat putus menjadi senyawa yang lebih kecil. Endro Kismolo ~ Mengapa matriks "batu apung" hams dipanaskan? ~ Apa kelebihan "breksi barn apung" bila dibandingkan dengan minerallokal yang lain? -.}- Matriks "batu apung" harus dipanaskan untuk menghilangkan molekul-molekul air dan bahan-bahan pengganggu sehingga rongga-rongga dalam breksi -+ dengan pemanasan terjadi dehidrasi -+ kationkation pada permukaan rongga breksi tidak terhindar /agi, sehingga medan /istrik diper/uas -+ keda/aman rongga utama akan berinterak\'i dengan senyawa yang berada di luar kerangka -+ dengan demikian proses pemanasan akan /ebih efektif karena ber/angsung sampai ke rongga bagian da/am Be/um dapat mengambi/ kesimpu/an brek\'i batu apung hila dibandingkan dengan mineral yang lain, karena masih per/u analisis mikrostruktur, kristalografinya. Helti Yuliati ~ Apakah keunggulan dad kekurangan breksi barn apung dibanding dengan bahan konstruksi lain?..0.. Kami be/urn dapat memastikan secara pasti tentang keunggu/anlkekurangan brek\'i batu apung. Masih per/u analisis struktur, minera/ogi d//., tetapi dari ana/isa kimia, juga sifat-sifat fisik hampir mendekati zed/it a/am. Ka/au di/ihat dari formasi ge%gi, warna, susunan kimianya -+ dapat digunakan sebagai penyerap (wa/aupun hasi/nya be/urn optima/), penukar ion, penyaring dan rota/is., dkk

5 dalam lirnbah akan berinteraksi dengan golongan hidroksil karena kondisi terlalu basa. Untuk itu pada ph lirnbah di atas 7 (bersifat basa) akan menurunkan FD sebesar 26,68, Ep sebesar 97,10 % clan Ksnya sebesar 5,80. Dengan demikian perubahan ph limbah dapat mempengaruhi basil FD, Ep clan Ks. Breksi barn apung sebagai bahan penyerap clan juga dapat digunakan sebagai bahan urug pada penyirnpanan limbah. ph yang terbaik pada penelitian ini adalah pada ph lirnbah sekitar 4 memberikan basil yang paling besar yaitu FD sekitar 44,82, Ep sekitar 98,20 % clan Ks sekitar 5, SAMUELSON, OLaF, Ion exchange in: analytical chemistry, John Wiley & Son Inc, New York, (1953). 7. BUDI SETIAWAN," Sorpsi Cs-137, Co-60 dan Sr-90 Oleh bentonit", Prosiding Presentasi Keselamatan Radiasi dan Lingkungan, Jakarta September (1995). 8. SERNE, R.J., "Conceptual Adsorptin Models and Open Issuues Pertaining to Performance Assesssment", NEA Sorption Work (1980) KESIMPULAN Berdasarkan permasalahan yang ada, tinjauan pustaka, landasan teori, clan penelitian, yang dilakukan serta pembahasan, maka dapat disimpulkan sebagai berikut : I. Breksi barn apung dapat digunakan untuk bahan penyerap nuklida stronsium, ukuran butir, waktu kontak clan ph limbah mempengaruhi besar kecilnya basil penyerapan.. 2. Hasil yang baik pada penelitian ini, pada ukuran butir sekitar -40/+60 sampai -80/+100 mesh, waktu kontak atau setimbang yang diperlukan sekitar 80 menit clan ph umpan sekitar 4. Faktor Dekontaminasi yang diperoleh sekitar 44,94, Efisiensi Penyerapan sekitar 98,45 % clan Kapasitas Serap sekitar 5, Dengan data-data yang diperoleh ini diharapkan dapat digunakan untuk pengelolaan limbah selanjutnya, sehingga keselamatan lingkungan dapat terjamin. DAFTAR PUSTAKA 1. WOOD B.J., "Backfill Perfonnance Requirements Estimates From Transport Models", Nucl. 59, (1982). 2. BOKELUND H, PIGFORD T.H. & LEVI H.W., "Removal of Actinide Elemants From Intennediate Level Waste Solution by Precipitation With Oxalic Acid.", (1985) 3. BARRER R.M. FRS. Zeolites and Clay Mineral as Sorbent and Moleculer Sieves, Academic Press, London, New York, San Fransisco, (1978). 4. HASTUTI, Pembuatan tanah pemucat dati jenis lempung yang terdapat pada batuan fonnasi semilir (breksi batu apung), Kabupaten Bantul DIY, (1991). 5. IAEA., Use of Local Mineral in The Treatment of Radioactive Wastes, Technical Report Series, No. 136, (1972). TANYA JAWAB Herry Poernomo ~ Mengapa ukuran butir breksi barn apung dinyatakan dengan mesh, kenapa tidak dalam dimensi panjang, seperti ~m/mm/m? ~ Senyawa mineral apa dalam barn apung yang paling dominan berfungsi sebagai adsorbed? ~ Sebutkan defmisi dari kapasitas serap (Ks), apakah kapasitas serap tersebut belum termasuk kapasitas serap total (Ktot)? -<>- Ukuran butirnya breksi batu apung di dalam makalah juga dinyatakan dalam ukuran pm/mm/m. -<>- Senyawa mineral yang paling dominan antara Si02..62,82% dan A&Oj = 15,61% -+ mineral Si-AI membentuk rangkaian polimer -membentuk rongga pada umumnya dengan adanya struktur kerapatan elektron pada Al sangat besar -elektron (+) kation terambil dan terikat. -<>- Definisi daru kapasitas serap (Ks) konsentrasi awal dikurangi konsentrasi setelah penyerapan tiap-tiap volume dibagi konsentrasi awal dikalikan berat breksi yang dipakai. Kapasitas serap ini sudah termasuk kapasitas serap total sampai terjadi kejenuhan. M. Eko Budiono ~ Apa alasan Bapak penyerapan ini digunakan barn apung? Mengapa setelah dipanaskan kandungan SiOz yang naik/lebih tinggi, sedangkan yang lainnya tidak begitu berubah, dad pada suhu pemanasan berapa hal tersebut dapat terjadi? ~ Menurut Bapak apa kira-kira yang terjadi pada ph 4 proses penyerapan? Apa tidak terjadi swelling pada ph tersebut, sehingga dapat mempengaruhi hasil?, dk~;

6 (116,5 mesh), kemudian dikeringkan dalam oven pada I 10 C selama 24 jam. Sebagian breksi barn apung dipanaskan sampai 600 C. Larutan radioaktif Sr-90 dibuat dengan cara mengencerkan larutan induknya dengan aquadest sehingga didapatkan aktivitas kira-kira 3,892 x 10-3~Ci/ml. Peralatan Peralatan gelas, ph meter, Neraca analitis merk Sartorius GMBH type 2434, alat cacah alpha model FS-8, pinset, batang pengaduk, kuvet glasswool Metoda Percobaan ini penyerapan stronsium dengan breksi barn apung dilakukan secara kontinyu dalam kolom gelas. Breksi barn apung ukuran butir divariasi dari -10/+20 sampai dengan -100/+200 mesh atau 436,2-116,5 ~m ditimbang seberat 25 gram, dimasukkan ke dalam kolom yang sebelurnnya telah diisi aquades dengan ph (1-8) dad waktu kontak dad pengambilan sampel setiap (10-120) menit. Kemudian umpan yang mengandung Sr, dialirkan ke dalam kolom yang telah diisi breksi barn apung. Setiap 20 ml diambil untuk dianalisis. Cara yang sarna breksi barn apung dipanaskan dalam oven sampai suhu 300 c. Kemudian ditentukan FD, Ep dad Ks. Perhitungan kuantitas penyerapan radionuklida pada breksi barn apung dilakukan dengan cara mengukur besar jumlah radionuklida yang tertinggal dalam lamtan. Nilai koefisien distribusi (K)/sorpsi didefmisikan sebagai perbandingan antara banyaknya radionuklida yang diserap per samail berat penyerap dad besar aktivitas radionuklida yang tersisa per samail volume didalam larutan. Untuk analisis hasil digunakan beberapa persamaan dibawah ini : FD = Co (1) Ct Co-Ct Ep= (2) Co Ks= (Co - -Ct)V Co (3) FD = Faktor Dekontaminasi Ep = Efisiensi serap (% ) Ks = Kapasitas serap ( J.1m ) V = Volume limbah yang terserap (ml) W = Berat breksi barn apung ( gram ) Co = Konsentrasi limbah awal ( J.1Ci/ml ) Ct = Konsentrasi limbah setelah diserap ( J.1Ci/ml ) dan kapasitas serap (Ks) tanpa dan dengan pemanasan. 2. Mempelajari pengaruh waktu penyerapan terhadap faktor dekontaminasi (FD), efisiensi serap (Ep) dan kapasita serap (Ks). 3. Mempelajari pengaroh ph limbah terhadap faktor dekontaminasi (FD), efisiensi serap (Ep) dan kapasitas serap (Ks). HASIL DAN PEMBAHASAN Variabel yang dipelajari 1. Mempelajari pengaruh ukuran butir terhadap faktor dekontaminasi (FD), efisiensi serap (Ep). dkk