Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi

Transkripsi

1 Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi (Bambang Prihandoko) Akreditasi LIPI Nomor: 377/E/2013 Tanggal 16 April 2013 Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi BAMBANG PRIHANDOKO Pusat Penelitian Fisika LIPI, Komplek PUSPIPTEK Tangerang, Indonesia YUNITA SADELI DAN M.EKADITYA ALBAR Departemen Teknik Metalurgi dan Material FT UI, Kampus UI Depok Jawa Barat Diterima: 6 Februari 2013 Revisi: 29 April 2013 Disetujui: 5 Mei 2013 INTISARI: Pelat bipolar merupakan komponen penting di dalam Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC) yang berfungsi untuk mengumpulkan dan memindahkan elektron dari anoda ke katoda. Pelat bipolar berbasis komposit terdiri dari grafit sintetis (MERCK) dan carbon black sebagai filler serta resin epoksi dan hardener sebagai binder. Carbon black dibuat dari pembakaran serabut kelapa pada suhu 500 o C dan 900 o C dalam kondisi inert.pembahasan utama pada penelitian ini adalah menganalisis pengaruh variasi komposisi ukuran partikel carbon black terhadap distribusi sifat-sifat pelat bipolar PEMFC berbasis komposit epoksi/grafit. Komposisi ukuran partikel carbon black hasil milling dengan rotary ball mill selama 2 hari berbanding 4 hari pada penelitian ini, yaitu 5:95, 10:90, 15:85 dan 20:80. Lama pencampuran antara grafit dan carbonblack dilakukan selama 1 jam dengan alat hand mixer di dalam media air. Pelat bipolar dicetak dengan metode compression molding dengan tekanan 55 MPa selama 4 jam pada suhu 100 o C. Karakterisasi pelat bipolar meliputi pengujian konduktivitas listrik, pengujian fleksural, pengujian densitas, pengujian porositas, dan pengamatan permukaan patahan fleksural menggunakan FE-SEM. Hasil penelitian menunjukkan bahwa komposisi optimal ukuran partikel carbon black hasil milling 2 hari dan 4 hari dengan perbandingan 15:85 menghasilkan pelat bipolar dengan karakteristik nilai konduktivitas tertinggi sebesar 1,15 S/cm, kekuatan fleksural 49,16 MPa, densitas 2,54 gr/cm 3 dan porositas 0,67%. KATA KUNCI: PEMFC, pelat bipolar, karbon-karbon komposit, carbon black, ukuran partikel ABSTRACT: Bipolar plate is one of main components in Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC) that collects and transfers electron from anode to cathode. Bipolar plate composites consist of synthetic graphite (MERCK) and carbon black (CB) as filler material. Epoxy resin and hardener was used as binder material of the composite. Carbon black was prepared from combustion of palm fibre at 500 and 900 o C in inert atmosphere. The main discussion in this research is to investigate the influence of variations in composition of carbon black particle size to the distribution of properties of PEMFC bipolar plates based on graphite/epoxy composite. Particle size composition ratio of milled carbon black in 2 days and 4 days are 5:95, 10:90, 15:85 and 20:80. Mixing time of graphite and carbon black is 1 hour with water as mixing media. Characterization of bipolar plate material includes electrical conductivity test. flexural test, density and porosity measurement, and fracture surface examination using FE-SEM. The optimum composition was obtained in ratio of 2 days milled-cb : 4 days milled-cb in range of 15:85. The optimum electrical conductivity, flexural strength, density and porosity were respectively: 1.15 S/cm, MPa, 2.54 gr/cm 3 \and 0.67%. KEYWORDS: PEMFC, bipolar plate, carbon composite, carbon black, particle size 1. PENDAHULUAN Pada proses pembuatan PEMFC, pelat bipolar merupakan salah satu bagian terpenting dari PEMFC yang memiliki biaya produksi tinggi. Pelat bipolar merupakan komponen utama dalam PEMFC yang berfungsi untuk mengumpulkan dan memindahkan elektron dari anoda menuju katoda. Pelat bipolar yang digunakan pada sel tunam harus memiliki sifat-sifat yang telah ditentukan oleh Department of Energy (DOE) di Amerika Serikat [1] seperti yang terlihat pada Tabel 1. Pelat bipolar berkontribusi sebesar 60% terhadap biaya produksi PEMFC dan berkontribusi sebesar 80% terhadap berat dari PEMFC [2]. Grafit murni merupakan material pertama yang digunakan sebagai material pelat bipolar karena kombinasi sifat termal dan elektriknya. Namun, sifat getas dan biaya pembuatan yang tinggi menyebabkan material grafit murni tidak bisa dipakai dalam produksi skala besar [3]. Beberapa material logam dan paduannya juga dipertimbangkan sebagai material pelat bipolar karena sifat permeabilitas gas dan sifat mekanisnya yang baik. Beberapa material logam yang pernah digunakan sebagai material pelat bipolar antara lain stainless steel, aluminum, nikel, tembaga, titanium, paduan amorf dan bahkan baja karbon [4]. Kekurangan penggunaan material logam sebagai pelat bipolar adalah adanya proses korosi yang dapat terjadi pada lingkungan polymer electrolyte membrane (PEM). Pertumbuhan lapisan oksida dengan konduktivitas yang rendah di permukaan material logam dapat mengurangi nilai konduktivitas listrik pelat bipolar. Selain 1

2 TELAAH Jurnal Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Volume 31 (1) 2013: 1-12 ISSN: itu, ion logam yang terlarut dari permukaan logam juga dapat meracuni lapisan katalis pada membrane electrode assembly [5]. Tabel 1. Pelat bipolar berdasarkan standar DOE [1]. Berat Kekuatan Fleksural Fleksibilitas Konduktivitas Listrik Konduktivitas Termal Permeabilitas Gas Ketahanan Korosi < 0.4 Kg kw -1 > 25 Mpa 3-5% deflection pada mid-span > 100 S cm -1 > 10 W (mk) -1 < 2 x 10-6 cm 3 cm -2 s -1 pada 80 o C dan 3 atm < 1 µacm -2 Penggunaan komposit berbasis grafit-polimer memiliki kelebihan dibanding material logam dalam hal ketahanan korosi dan ringan dengan mempertahankan permeabilitas yang baik terhadap gas. Material komposit berbasis grafit-polimer juga dapat difabrikasi secara ekonomis melalui proses seperti compression atau injection molding sesuai volume produksi.permasalahan yang timbul dalam penggunaan material polimer sebagai binder dalam komposit pelat bipolar adalah nilai konduktivitas listrik yang rendah dan cenderung bersifat isolator listik [6]. Salah satu solusi untuk mengatasi permasalahan tersebut adalah penggunaan material mutakhir sebagai material pelat bipolar. Material mutakhir di sini adalah penggunaan conductive filler lain yang berbasis karbon selain grafit konvensional dalam binder polimer. Salah satu material berbasis karbon yang dapat digunakan selain grafit sebagai filler adalah karbon hitam (carbon black). Jaringan konduktif (conductive network) dan kekuatan mekanis komposit bergantung pada komposisi, morfologi, proses pembuatan, dan ukuran partikel yang digunakan [4]. Pada penelitian ini, akan dibahas mengenai karakteristik pelat bipolar yang dibuat dengan menggunakan polimer jenis termoset. Termoset yang akan digunakan adalah epoksi yang akan sekaligus berperan sebagai pengikat. Keunggulan epoksi adalah kekuatan yang tinggi, fleksibilitas yang rendah, kemungkinan penyusutan akibat polimerisasi yang kecil dan ketahanan yang baik terhadap reaksi kimia [7]. Carbon black adalah material karbon hampir murni yang merupakan hasil pembakaran terkendali dari produk hidrokarbon atau serat alam seperti serabut kelapa. Carbon black digunakan sebagai minor conductive filler pada pelat bipolar berbasis grafit/epoksi. Carbon black berfungsi untuk mengisi celah antar partikel grafit sehingga dapat meningkatkan jumlah conductive path dan konduktivitas listrik dari komposit. Carmona dan Ravier [8] menggambarkan adanya hubungan antara morfologi carbon black dengan komposisi carbon black optimal pada polimer berpenguat carbon black. Mereka menyatakan bahwa interaksi dari partikel konduktif dengan rantai makro molekul tergantung proses pembuatan atau fabrikasinya. Lebih lanjut, penelitian yang dilakukan oleh Balberg [9] menunjukkan bahwa struktur carbon black menentukan komposisi optimal filler ini di dalam komposit bermatriks polimer. Carbon black dapat diklasifikasikan menjadi low structure dan high structure particle seperti pada Gambar 1. Berdasarkan Balberg, semakin bulat atau spherical suatu partikel, maka semakin rendah strukturnya. Partikel yang terelongasi (high structure) akan memiliki kemungkinan kontak yang lebih tinggi daripada partikel spherical pada volume yang sama. Gambar 1. Perbedaan struktur pada low structure (kiri) dan high structure carbon black (kanan) [9]. Material yang digunakan dalam penelitian ini adalah grafit dan carbon black sebagai pengisi serta epoksi sebagai matriks komposit. Salah satu permasalahan yang sering dihadapi pada pembuatan pelat bipolar berbasis komposit adalah masalah dispersi material penguat dalam matriksnya. Merata atau tidaknya dispersi penguat dapat dipengaruhi oleh besarnya partikel material penguat itu sendiri, dalam hal ini ukuran 2

3 Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi (Bambang Prihandoko) partikel carbon black yang akan digunakan sebagai pengisi celah pada material grafit. Penelitian ini akan berfokus pada pengaruh ukuran partikel carbon black terhadap konduktivitas listrik dan sifat mekanis material pelat bipolar berbasis grafit/epoksi. Berdasarkan penelitian-penelitian yang telah dilakukan sebelumnya, maka hipotesis dari penelitian ini adalah semakin besar komposisi partikel carbon black berukuran besar sebagai filler material pelat bipolar akan meningkatkan konduktivitas listrik dan sifat mekanispelat bipolar berbasis grafit/epoksi. 2. METODOLOGI PENELITIAN Proses pembuatan pelat bipolar berbasis grafit/epoksi ini diawali dengan pembuatan carbon black yang berasal dari serabut kelapa. Carbon black dibuat dari serabut kelapa yang dimasukkan ke dalam oven inert bersuhu 500 o C selama 2 jam dan oven dengan suhu 900 o C selama 2 jam. Pada proses ini akan dihasilkan carbon black dengan ukuran yang kasar. Setelah itu, carbon black di-milling dengan rotary ball mill selama 2 dan 4 hari dengan kecepatan 200 rpm untuk memperoleh perbedaan ukuran patikel carbon black yang selanjutnya akan dikarakterisasi besar partikelnya dengan FESEM. Formulasi awal yang digunakan dalam penelitian ini terdiri dari empat formula yang merupakan komposisi ukurancarbon black yang berbeda, yaitu F1, F2, F3 dan F4 seperti yang terlihat pada Tabel 2. Proses mixingcarbon black dan grafit menggunakan alat hand mixer (4000rpm) dalam media air lalu dikeringkan menggunkan oven (±80 o C, t= 3 hari). Proses mixing carbon black dan grafit dengan epoksi serta hardener selama 90 detik dilakukan menggunakan alat high speed mixer dengan kecepatan rpm, sampel kemudian dibentuk dengan metode compression moldingdengan tekanan 55 MPa selama 4 jam pada suhu 100 o C. Tabel 2. Formulasi penelitian variabel komposisi ukuran carbon black. Kode Sampel F1 F2 F3 F4 Grafit (%wt) 95 Reinforcement (80%wt = 144 gr) Pelat Bipolar Komposit (100%wt = 180 gr) Carbon Black (5%wt) 5%wtXa + 95%wtYb 10%wtXa + 90%wtYb 15%wtXa + 85%wtYb 20%wtXa + 80%wtYb Binder Polimer (20%wt = 36 gr) Epoxy (50%wt) Hardener (50%wt) 18 gr 18 gr Karakterisasi pelat bipolar meliputi pengujian konduktivitas listrik, pengujian fleksural, pengujian densitas, pengujian porositas, dan pengamatan permukaan patahan fleksural menggunakan FE-SEM. Pengujian konduktivitas listrik dilakukan dengan menggunakan alat Veeco FPP 5000 four point probe test. Pengujian fleksural pelat bipolar dilakukan dengan alat Chatillon type LF Plus berdasarkan standar pengujian ASTM D790. Pengujian densitas mengacu pada ASTM D792 dengan membandingkan massa material di udara dan massa material didalam air (Gaya Archimedes). Pengujian porositas mengacu pada standar ASTM C20. Prinsip pengujiannya adalah perbandingan massa antara sampel yang telah dikeringkan di oven, massa di dalam air dan massa di udara setelah direndam air dengan suhu 100 o C. Pengamatan permukaan patahan fleksural menggunakan FE-SEM dilakukan dengan alat FEI Inspect HASIL DAN PEMBAHASAN 3.1. Hasil Milling Carbon Black Proses milling material carbon black dengan alat rotary ball mill (kecepatan 200 rpm) dilakukan dengan perbandingan berat antara material dan bola milling sebesar 1:10. Pengukuran partikel carbon black dilakukan dengan menggunkan alat FE-SEM dengan perbesaran kali di Departemen Teknik Metalurgi dan Material, Universitas Indonesia. Gambar pengamatan FE-SEM untuk pengukuran partikel carbon black dapat dilihat pada Gambar 2. Grafik distribusi ukuran partikel carbon black hasil proses milling selama 2 hari dan 4 hari dapat dilihat pada Gambar 3. Proses milling 2 hari dan 4 hari berturut-turut menghasilkan ukuran carbon black rata-rata sebesar ±7.02 μm dan ±4.55 μm. Berdasarkan hasil ukuran partikel tersebut dapat diketahui bahwa partikel carbon black hasil milling 2 hari mengalami reduksi ukuran hingga 35% dalam waktu milling 4 hari. 3

4 TELAAH Jurnal Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Volume 31 (1) 2013: 1-12 ISSN: Gambar 2. Pengamatan FE-SEM terhadap Partikel Carbon Black hasil Milling (a) 2 Hari dan (b) 4 Hari Hasil Uji Konduktivitas Gambar 3. Distribusi Ukuran Partikel Carbon Black Hasil Milling. Pengujian konduktivitas listrik dilakukan selain untuk melihat besarnya nilai konduktivitas namun juga untuk melihat distribusi konduktivitas listrik tersebut di dalam pelat bipolar. Data mengenai distribusi ini penting untuk mengetahui persebaran atau dispersi dari filler dalam menentukan sifat material komposit. Masing-masing formulasi penelitian mengambil tiga belas titik di dalam sampel pelat bipolar secara scattered sesuai dengan pembagian posisi sampel pengujian pada Gambar 4. Gambar 4. Skema Pemotongan Sampel Pelat Bipolar. 4

5 Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi (Bambang Prihandoko) Hasil pengujian konduktivitas listrik pelat bipolar dengan metode four point probe menunjukkan adanya peningkatan nilai konduktivitas listrik dari sampel F1 (5% CB milling 2 hari + 95% CB milling 4 hari) sampai dengan sampel F3 (15% CB milling 2 hari + 85% CB milling 4 hari), lalu sedikit menurun pada sampel F4 (20% CB milling 2 hari + 80% CB milling 4 hari). Grafik distribusi nilai konduktivitas listrik pelat bipolar variabel komposisi ukuran partikel carbon black dibagi menjadi 2, yaitu terhadap jarak pada sumbu x pada Gambar 5 dan sumbu y pada Gambar 6.Nilai deviasi untuk masing-masing posisi pengujian konduktivitas listrik dapat dilihat pada Tabel 3. Nilai konduktivitas listrik tertinggi untuk setiap formulasi memiliki nilai sebesar 0.23, 1.02, 1.15 dan 1.07 S/cm berturut-turut pada sampel F1, F2, F3 dan F4. Dari setiap formulasi penelitian, titik uji pada bagian tengah pelat memiliki nilai konduktivitas listrik yang cenderung lebih tinggi dibandingkan titik lainnya di dalam pelat bipolar. Hal ini dikarenakan pada proses compression molding, proses penekanan secara maksimal hanya terjadi di daerah tengah cetakan sehingga nilai konduktivitas listrik tertinggi berada di daerah tengah pelat. Hasil ini juga telah dikonfirmasi melalui pengujian densitas. Hasil penelitian yang dilakukan oleh Suherman [10] menunjukkan bahwa tekanan pada proses compression molding berperang penting dalam pembentukan conductive network dari komposit. Dengan tekanan yang tinggi, jarak antara partikel conductivefiller akan berkurang sehingga memungkinkan terjadi kontak antar partikel yang berguna sebagai jalur elekton (electron path). Nilai konduktivitas untuk daerah selain bagian tengah pelat memiliki distribusi yang hampir merata untuk setiap titik uji pada masingmasing formula. Gambar 5. Distribusi konduktivitas listrik variabel komposisi ukuran partikel carbon black hasil milling 2 hari :milling 4 hari terhadap sumbu X. Gambar 6. Distribusi konduktivitas listrik variabel komposisi ukuran partikel carbon black hasil milling 2 hari :milling 4 hari terhadap sumbu Y. Peningkatan nilai konduktivitas listrik seiring dengan berkurangnya komposisi partikel carbon black berukuran kecil dapat dijelaskan dengan mekanisme pengisian void (celah) antara material konduktif (grafit dan carbon black). Komposit bersifat isolator ketika volume fraksi dari conductive filler berada di bawah nilai tertentu, yang biasa disebut percolationthreshold (φ c ). Di atas nilai kritis ini, terbentuk cluster-cluster 5

6 TELAAH Jurnal Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Volume 31 (1) 2013: 1-12 ISSN: yang konduktif sehingga material komposit yang awalnya bersifat isolator menjadi konduktif [11]. Nilai konduktivitas listrik maksimum (σ m ) diperoleh ketika filler content berada di atas percolationthreshold. Di bawah nilai ini, nilai konduktivitas dari komposit umumnya ditentukan oleh konduktivitas dari binder polimer (σ p ). Grafit dengan ukuran partikel lebih besar (50 μm) berperan sebagai filler utama pada sistem komposit pelat bipolar karena nilai konduktivitas listriknya yang besar. Pada saat fabrikasi pelat bipolar, partikel-partikel grafit ini akan memadat (compact) karena proses compression molding. Proses compression ini akan menghasilkan void di antara partikel grafit sehingga mengurangi nilai konduktivitas listriknya. Material carbon black dengan ukuran partikel lebih kecil memiliki kemampuan untuk mengisi celah antara grafit sehingga membentuk conductive network akibat kontak antar partikel di dalam komposit. Pengamatan terhadap pembentukan struktur carbon black dalam komposit pelat bipolar dilakukan dengan menggunakan alat FE-SEM seperti yang terlihat pada Gambar 7. Berdasarkan pengamatan ini dapat diketahui bahwa sampel pelat bipolar F1 memiliki komposisi partikel berukuran kecil (hasil milling 4 hari) lebih dominan (95%) sehingga pembentukan high structure pada carbon black menjadi kecil. Hal ini dapat dilihat dari masih terdapatnya carbon black yang berdiri sendiri (Gambar 7a). Belum terbentuknya high structure carbon black mengakibatkan minimnya kontak antar partikel di dalam komposit sehingga nilai konduktivitas listrik yang dihasilkan pada sampel F1 lebih rendah. Secara umum, low structure carbon black lebih sulit untuk terdispersi karena gaya tarik yang kuat antara agregat primer yang bersatu membentuk cluster yang lebih besar [12]. Gambar 7. Pengamatan FE-SEM terhadap Pembentukan Struktur Carbon Black pada Komposit Pelat Bipolar Variabel Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black Hasil Milling 2 hari : Milling 4 hari, (a) 5:95%; (b) 10:90%; (c) 15:85%; (d) 20:80%. Gambar 8. Pembentukan High Structure Carbon Black pada Sampel F3 (15:85%). Semakin berkurangnya komposisi partikel berukuran kecil pada sampel F2 (90%), F3 (85%) dan F4 (80%) memungkinkan terbentuknya carbon black dengan high structure sehingga meningkatkan kontak antar partikelnya seperti yang terlihat pada Gambar 7b, 7c dan 7d. Kontak atau interaksi partikel yang tinggi akan sekaligus meningkatkan nilai konduktivitas listriknya. Secara umum, sampel F3 merupakan sampel dengan 6

7 Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi (Bambang Prihandoko) nilai konduktivitas listrik tertinggi (hingga 1,15 S/cm) dibanding formula lainnya. Pembentukan high structure carbon black pada sampel F3 dengan perbesaran kali dapat dilihat pada Gambar 8. Hal ini menunjukkan bahwa komposisi ukuran partikel carbon black hasil milling 2 hari : 4 hari optimal pada nilai 15 : 85%. Penurunan nilai konduktivitas pada sampel F4 dikarenakan terbentuknya agregat carbon black yang.mengurangi dispersi dan kontak antara partikel grafit dan carbon black. Nilai konduktivitas listrik pada penelitian ini lebih tinggi dari penelitian sebelumnya yang dilakukan oleh Yunita [13] yang menghasilkan konduktivitas listrik sebesar 1,16 x 10-3 S/cm dengan komposisi ukuran carbon black (<44 μm : <37 μm) sebesar 70 : 30% pada ukuran partikel grafit kurang dari 53 μm. Nilai konduktivitas listrik yang dihasilkan pada penelitian ini masih jauh di bawah standar yang ditetapkan oleh DOE tentang pelat bipolar untuk aplikasi PEMFC. Nilai konduktivitas listrik intrinsik dari grafit dan carbon black yang rendah merupakan alasan utama mengapa nilai konduktivitas listrik komposit masih tergolong rendah Hasil Uji Fleksural Penggunaan air sebagai media pencampuran merupakan faktor yang mempengaruhi distribusi nilai konduktivitas listrik pada penelitian ini karena dapat memodifikasi sifat kimia permukaan carbon black.sifat kimia permukaan merupakan faktor penting yang mempengaruhi dispersability dari carbon black. Keberadaan gugus yang mengandung oksigen, seperti karboksilat, dapat meningkatkan sifat pembasahan permukaan (wetting) dan membantu melokalisasi muatan listrik yang dapat menstabilkan proses dispersi. Air berperan sebagai dispersing agent yang berfungsi mencegah re-aglomerisasi pada saat proses dispersi dan penyimpanan [12]. Hasil pengujian kekuatan fleksural menunjukkan adanya kenaikan nilai kekuatan fleksural komposit dari 37,82 MPa pada F1 hingga mencapai 49,16 MPa pada F3 namun turun menjadi 24,72 MPa pada F4. Nilai kekuatan fleksural F1, F2 dan F3 telah memenuhi kriteria kekuatan fleksural yang telah ditetapkan oleh DOE, yaitu lebih besar dari 25 MPa. Nilai kekuatan fleksural pelat bipolar dengan variasi komposisi ukuran partikel carbon black dapat dilihat pada Gambar 9. Gambar 7. Grafik pengujian kekuatan fleksural variabel komposisi ukuran partikel carbon black. Kenaikan nilai kekuatan fleksural dari F1 (5 : 95%) hingga F3 (15 : 85%) disebabkan oleh proses pembasahan yang baik antara binder epoksi dengan komponen filler, yaitu grafit dan carbon black. Sampel F1 hingga F3 mengalami kenaikan jumlah komposisi partikel carbon black berukuran besar (hasil milling 2 hari) dari 5% hingga 15% sehingga memperbesar pembentukan high structure carbon black. Seperti yang telah dibahas sebelumnya pada bagian analisis konduktivitas listrik, kenaikan komposisi partikel berukuran besar akan meningkatkan pembentukan high structure carbon black di dalam komposit. Selain memiliki sifat kontak antar partikel yang lebih baik, carbon black dengan high structure memiliki sifat dispersability yang baik serta lebih mampu mengisi void di dalam komposit dibandingkan dengan low structure carbon black [9]. Dengan berkurangnya jumlah void, maka distribusi beban akan merata antara binder dengan filler. Namun, hal ini tidak terjadi pada sampel F4 dimana nilai kekuatan fleksuralnya turun menjadi 24,72 MPa dan berada sedikit di bawah standar DOE (25 MPa). Hasil pengamatan FE-SEM terhadap permukaan patah sampel F1 sampai dengan F4 dapat dilihat pada Gambar 10. 7

8 TELAAH Jurnal Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Volume 31 (1) 2013: 1-12 ISSN: d Gambar 8. Pengamatan FE-SEM terhadap permukaan patahan fleksural pelat bipolar variabel komposisi ukuran partikel carbon black hasil milling 2 hari : milling 4 hari, (a) 5:95%; (b) 10:90%; (c) 15:85%; (d) 20:80%. Berdasarkan pengamatan tersebut, dapat terlihat bahwa pada sampel F1 memiliki void yang berkurang ukurannya pada F2, dan tidak terbentuk lagi pada F3. Pada sampel F4 terbentuk agregat dari carbon black yang menghasilkan beberapa void sebagai inisiasi patahan pada komposit. Struktur carbon black yang porous juga dapat menurunkan sifat mekanis komposit sehingga ada batas komposisi carbon black di dalam binder polimer. Berdasarkan teori mekanika perpatahan, adanya fasa kedua atau agregat dalam suatu struktur material akan menginisiasi proses kegagalan (failure) dari material. Keberadaan agregat carbon black pada F4 akan menghasilkan void yang berperan sebagai crack initiation pada komposit sehingga menurunkan nilai kekuatan fleksuralnya. Teori tentang fasa kedua yang dapat menurunkan nilai kekuatan fleksural juga terbukti dengan nilai pengujian fleksural terhadap sampel pelat bipolar yang hanya mengandung epoksi dan grafit (20:80) yang memiliki kekuatan fleksural lebih tinggi (51,76 MPa) jika dibandingkan dengan komposit berpenguat grafit dan carbon black. Hasil pengujian fleksural pada penelitian ini lebih tinggi dibandingkan hasil penelitian yang dilakukan oleh Yunita [14] (14,38 MPa) dan J.H.Lee [15] dengan komposisi material yang sama (E/G/CB: 20/75/5) dimana kekuatan fleksural yang dihasilkan sebesar 12 MPa. Hasil ini juga sekaligus menunjukkan bahwa sampel F3 dengan komposisi 15% CB milling 2 hari + 85% CB milling 4 hari merupakan komposisi optimal untuk nilai kekuatan fleksural komposit pelat bipolar Hasil Uji Densitas dan Porositas Grafik nilai densitas pelat bipolar variabel komposisi ukuran partikel carbon black dapat dilihat pada Gambar 11.Seperti yang telah dibahas pada analisis konduktivitas listrik, daerah bagian tengah pelat cenderung memiliki densitas yang lebih tinggi karena daerah tersebut mengalami tekanan yang lebih tinggi dibandingkan daerah lainnya pada pelat.nilai densitas rata-rata untuk setiap sampel meningkat dari F1 (2,51 gr/cm 3 ) hingga F3 (2,54 gr/cm 3 ) lalu menurun pada F4 (2,52 gr/cm 3 ). Untuk titik pengujian lain selain daerah tengah pelat, distribusi nilai densitasnya cukup homogen dan perbedaan nilai densitas antara satu formula dengan formula lainnya tidak terlalu signifikan. 8

9 Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi (Bambang Prihandoko) Gambar 9. Grafik pengujian densitas variabel komposisi ukuran partikel carbon black. Nilai densitas komposit pelat bipolar sangat ditentukan oleh dispersi carbon black di dalam komposit. Semakin besar komposisi carbon black dengan ukuran besar (hasil milling 2 hari) secara umum dapat meningkatkan nilai densitasnya. Kenaikan nilai densitas disebabkan oleh pembentukan high structure carbon black yang mampu mengisi void diantara partikel grafit, sehingga menjadikan komposit lebih padat (compact). Penurunan nilai densitas pada sampel F4 (20% CB milling 2 hari + 80% CB milling 4 hari) terjadi karena terbentuknya agregat carbon black yang menyebabkan ketidakseragaman dispersi, sekaligus membentuk void di dalam komposit. Carbon black dengan low structure (agregat yang compact) lebih sulit terdispersi daripada high structure (berstruktur kompleks) [13]. Salah satu agregat carbon black pada sampel F4 dapat dilihat dari hasil pengamatan FE-SEM pada Gambar 12. Nilai densitas pada penelitian ini lebih tinggi dari penelitian sebelumnya yang dilakukan oleh Yunita [13] yang menghasilkan densitas sebesar 1.73 gr/cm 3 dengan komposisi ukuran carbon black (<44 μm : <37 μm) sebesar 70 : 30 % pada ukuran partikel grafit kurang dari 53 μm. Densitas komposit pada penelitian ini berkisar antara gr/cm 3 dan memenuhi kriteria densitas ideal untuk pelat bipolar, yaitu kurang dari 5 gr/cm 3 [1]. Gambar 10. Agregat Carbon Black pada Sampel F4. Hasil uji porositas menunjukkan trend yang sesuai dengan uji densitas dimana semakin padat (compact) material, maka akan semakin sedikit jumlah porositasnya. Nilai porositas rata-rata terendah didapat pada sampel F3 dengan nilai porositas 0,67%.Sedangkan nilai porositas tertinggi didapat pada sampel F1 dengan nilai porositas 0,82%.Grafik distribusi nilai porositas pelat bipolar dengan variabel komposisi ukuran partikel carbon black dapat dilihat pada Gambar 13. Seperti nilai densitas komposit pelat bipolar, perbedaan nilai porositas dari komposit tidak terlalu signifikan antara satu formula dengan formula lainnya. 9

10 TELAAH Jurnal Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Volume 31 (1) 2013: 1-12 ISSN: Gambar 11. Distribusi porositas variabel komposisi ukuran partikel carbon black. Nilai porositas komposit pada penelitian ini berkisar antara 0,56-1,11%. Nilai porositas terendah untuk sampel F1, F2, F3 dan F4 berturut-turut adalah sebesar 0,69, 0,61, 0,56 dan 0,63%. Nilai ini sekaligus menunjukkan bahwa nilai porositas pada setiap titik pada masing-masing tidak memiliki perbedaan yang jauh sekaligus menunjukkan bahwa distribusinya cukup homogen. Tekanan yang tinggi pada saat compression molding merupakan faktor yang dapat meningkatkan nilai densitas dan mengurangi jumlah void serta defect pada komposit pelat bipolar [10]. Seperti yang telah dibahas sebelumnya mengenai penurunan nilai densitas sampel F4, keberadaan agregat carbon black dalam komposit dapat meningkatkan jumlah void dalam komposit sehingga menurunkan densitas dan meningkatkan nilai porositasnya (0,82%). Penggunaan carbon black dengan variasi ukuran yang berbeda-beda terbukti dapat mengurangi porositas dari komposit pelat bipolar [15]. Nilai porositas pada penelitian ini lebih rendah dari penelitian sebelumnya yang dilakukan oleh Yunita [13] yang menghasilkan porositas sebesar 0,71% dengan komposisi ukuran carbon black (<44 μm : <37 μm) sebesar 70 : 30 % pada ukuran partikel grafit kurang dari 53 μm. Hasil ini juga sekaligus menunjukkan bahwa sampel F3 dengan komposisi 15% CB milling 2 hari + 85% CB milling 4 hari merupakan komposisi optimal untuk nilai densitas dan porositas komposit pelat bipolar. 4. KESIMPULAN Penambahan carbon black dengan variasi ukuran partikel tidak memberikan pengaruh yang signifikan terhadap nilai konduktivitas listrik pelat bipolar komposit berbasis epoksi/grafit. Nilai konduktivitas listrik yang dihasilkan pada penelitian ini masih jauh di bawah standar yang ditetapkan oleh DOE tentang pelat bipolar untuk aplikasi PEMFC. Nilai konduktivitas listrik intrinsik dari grafit dan carbon black yang rendah merupakan alasan utama mengapa nilai konduktivitas listrik komposit masih tergolong rendah.berdasarkan data hasil pengujian dan analisis yang telah dilakukan, maka kesimpulan dari penelitian ini adalahkomposisi optimal ukuran partikel carbon black hasil milling 2 hari dan 4 hari dengan perbandingan 15:85 menghasilkan pelat bipolar dengan karakteristik nilai konduktivitas tertinggi sebesar 1,15 S/cm, kekuatan fleksural 49,16 MPa, densitas 2,54 gr/cm 3 dan porositas 0,67%. DAFTAR PUSTAKA [1] Multi-Year Research, Development and Demonstration Plan. Technical Plan - Fuel Cells 2011 [cited January]; Available from: [2] Yunita Sadeli, J.W.S., Bambang Prihandoko, Sri Harjanto, Study on Graphite Electric Arc Furnace Waste as a Bipolar Plate Composite Material for Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC) Application. Journal of Materials Science and Engineering, B 1: p [3] N.P. Brandon, S.S., B.C.H. Steele, Recent Advances In Materials For Fuel Cells. Annual Review of Material Research, : p [4] Renato A. Antunes, M.C.L.d.O., Gerhard Ett, Volkmar Ett, Carbon materials in composite bipolar plates for polymer electrolyte membrane fuel cells: A review of the main challenges to improve electrical performance. Journal of Power Sources, : p

11 Pengaruh Variasi Komposisi Ukuran Partikel Carbon Black terhadap Distribusi Sifat-Sifat Pelat Bipolar PEMFC Berbasis Komposit Grafit/Epoksi (Bambang Prihandoko) [5] A. Pozio, F.Z., A. Masci, R.F. Silva, Bipolar Plate Materials for PEMFCs: A Conductivity and Stability Study. Journal of Power Sources, (2): p [6] Liao, S.-H., Preparation and properties of carbon nanotube/polypropylene nanocomposite bipolar plates for polymer electrolyte membrane fuel cells. Journal of Power Sources : p [7] Harper, C.A., Modern Plastic Handbook. 2000, New York: McGraw-Hill. [8] F. Carmona, J.R., Electrical properties and mesostructure of carbon black-filled polymers. Carbon, : p [9] Balberg, I., A comprehensive picture of the electrical phenomena in carbon black polymer composites. Carbon, : p [10] Suherman, H., A.B. Sulong, and J. Sahari, Effect of the compression molding parameters on the inplane and through-plane conductivity of carbon nanotubes/graphite/epoxy nanocomposites as bipolar plate material for a polymer electrolyte membrane fuel cell. Ceramics International, (2): p [11] S. Kara, E.A., F. Dolastir, O. Pekcan, Electrical and optical percolations of polystyrene latex multiwalled carbon nanotube composites. Journal of Colloid Interface Science, : p [12] Contescu, C.I., et al., Selection of water-dispersible carbon black for fabrication of uranium oxicarbide microspheres. Journal of Nuclear Materials, (1): p [13] Yunita Sadeli, M., Bambang Prihandoko, Achmad Subhan, Pengaruh Variasi Besar Butir Carbon Black Terhadap Karakteristik pelat Bipolar. Ilmu Pengetahuan dan Teknologi "TELAAH", [14] J.H. Lee, Y.K.J., C.E. Hong, N.H. Kim, P. Li, H.K. Lee, Effect of carbon fillers on properties of polymer composite bipolar plates of fuel cells. Journal of Power Sources, : p [15] E. Planes, L.F., N. Alberola, Polymer composites bipolar plates for PEMFCs. Energy Procedia, : p

12 TELAAH Jurnal Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Volume 31 (1) 2013: 1-12 ISSN: