ANALISIS ISOTOP TRANSURANIUM DALAM BAHAN BAKAR NUKLIR U 3 SI 2 -Al PASCA IRRADIASI

194 ISSN 0216-3128 Boybul, dkk. ANALISIS ISOTOP TRANSURANIUM DALAM BAHAN BAKAR NUKLIR U 3 SI 2 -Al PASCA IRRADIASI Boybul, Noviarty dan Yanlinastuti Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-BATAN Email: boybul@yahoo.com ABSTRAK ANALISIS ISOTOP TRANSURANIUM DALAM BAHAN BAKAR NUKLIR U 3Si 2-Al PASCA IRRADIASI. Kegiatan ini di mulai dengan penyiapan sampel yang meliputi pemotongan PEB U 3Si 2-Al dengan dimensi 3x3x1,37mm, pelarutan, penyaringan, pengenceran dan elektrodeposisi yang dilanjutkan dengan analisis kandungan isotop TRU (uranium dan plutonium) menggunakan α- spektrometer. Sebelum menganalisis sampel U 3Si 2-Al pasca irradiasi terlebih dahulu dilakukan pengukuran isotop 235 U dalam U 3O 8 standard untuk mengetahui % recovery pemungutan isotop 235 U. Analisis ini juga sekaligus untuk mengetahui besar effesiensi detektor alat Alpha spektrometer. Effesiensi detektor yang diperoleh sebesar 0,314 dengan % recovery isotop 235 U sebesar 92,58%, dan U-total sebesar 85,37%. Setelah diketahui effesiensi detektor dan % recovery kemudian dilakukan aspek analisis isotop TRU (U,Pu) bahan bakar nuklir U 3Si 2-Al pasca irradiasi. Analisis menggunakan metode langsung dilakukan dengan memipet larutan U 3Si 2-Al pasca irradiasi sebanyak 250 µl yang dilanjutkan dengan proses elektrodiposisi menggunakan media buffer (NH 4) 2SO 4 1M yang dapat diendapkan dalam kondisi kuat arus 1,2 A dengan jarak elektroda 10 mm selama 2 jam. Endapan yang terjadi kemudian di analisis isotop TRU (U,Pu) menggunakan Alpha Spektrometer. Hasil analisis isotop TRU(U.Pu) masing-masing diperoleh Heavy Element (HE= 238 U, 236 U, 234 U, 239 Pu) dan isotop 235 U sebesar 0.0525 g/g dan 0.0076 g/g. Kata kunci: Isotop transuranium, uji pasca iiradiasi ABSTRACT ANALYSIS OF TRANURANIUM ISOTOPES IN POST-IRRADIATION U 3Si 2-Al NUCLEAR FUEL. The first activity is preparation of the sample i.e. cutting of U 3Si 2-Al fuel plate with dimensions of 3x3x 1,37 mm, dissolution, filtration, dilution, and electrodeposition. The next is analysis of transuranium isotopes (uranium and plutonium) by α-spectrometer. Before analysis 235 U isotop is measured, this case to know the detector efficiency and recovery of α-spectrometer. Efficiency value is 0,314, recovery is 92,58 %, and the total uranium is 85,37 %. After that, we analyze of TRU isotops (U, Pu) post-irradiation U3Si2-Al nuclear fuel. Analysis performed using direct method by pipetted 250 L solution of post-irradiation U 3Si 2- Al nuclear fuel for elektrodeposition process. The eletrodeposition process used a (NH 4) 2SO 4 1M media buffer which can be precipitated in 1.2A current and 10 mm electrode spacing for 2 hours. TRU isotops (U, Pu) of the precipitated is analysis by α-spectrometer. The result respectively heavy element (HE, 238 U, 236 U, 234 U, 239 Pu) is 0,0525 g/g and 235 U isotop is 0,0076 g/g. Keywords: Isotop, transuranium, post irradiation examination PENDAHULUAN P engembangan metoda analisis fisikokimia pada tahun kegiatan 2010 ini, meliputi validasi metode pembuatan intruksi kerja pemisahan isotop hasil fisi (FP) dalam pelat elemen bakar (PEB) nuklir U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi untuk mendukung penentuan burn up. Pelat elemen bakar (PEB) U3Si2-Al yang telah mengalami irradiasi di reaktor akan menghasilkan beberapa hasil fisi diantaranya adalah transuranium (U,Pu),isotop 137Cs dan hasil fisi lainnya (seperti Ba 2+, maupun Sr 2+ ). Dalam melakukan analisis burn up (fraksi bakar), banyak larutan hasil analisis elemen bakar nuklir pascairradiasi disimpan dalam bilik-panas (hot cell) dengan keaktifan yang sangat tinggi dan belum dapat dilimbahkan karena mengandung unsur-unsur berat dari uranium serta transuranium, sehingga belum memenuhi persyaratan pengelolaan atau pengolahan limbah yang ada di BATAN. Namun larutan elemen bakar nuklir tersebut masih banyak mengandung isotop-isotop yang dapat dimanfaatkan sekaligus juga membantu BATAN dalam rangka pengendalian limbah radioaktif dan sekaligus dapat digunakan untuk studi banding dalam rangka untuk memverifikasi, mengevaluasi dan memvalidasi unjuk kerja bahan bakar baik dari sisi pabrikasi maupun di reaktor. Untuk mendukung hal tersebut maka pada penelitian ini akan dilakukan analisis isotop TRU (U,Pu) dalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al yang telah diirradiasi di reaktor G.A.Siwabessy Serpong. Di hotcell HC 104 PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi dipotong dengan ukuran 3 x 3 x 1,37mm Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011

Boybul, dkk. ISSN 0216-3128 195 atau seberat 0,036 g kemudian di hotcell HC 108 dan 109 PEB U 3 Si 2 -Al dilarutkan,disaring, dan diencerkan. (1) Data burn-up bahan bakar pasca iradiasi itu sangat penting untuk mengetahui kualitas bahan bakar dan integritas elemen bakar nuklirnya setelah irradiasi. Dalam bahan bakar nuklir pasca irradiasi mengandung hasil belah, hasil biak dan sisa uranium. Diantara bahan tersebut termasuk dalam bahan dapat belah yaitu 235 U, 233 U, 239 Pu. Dari jalur bahan fertil thorium 232 Th dengan absorbsi netron dapat menghasilkan 233 Th dan meluruh menjadi 233 Pa akhirnya menjadi 233 U yang juga merupakan bahan fisil. Umumnya isotop tersebut pemancar radiasi sehingga untuk menentukan komposisi atom-atom isotop tersebut dapat digunakan cara spektrometri-. Pada penentuan burn-up yaitu menentukan jumlah atom fisil yang telah terbakar dapat dinyatakan sebagai prosentasi atau fraksi atom fisil 235 U(juga 239 Pu) yang terbakar (%) atau dalam satuan energi (MWD) Didalam reaktor reaksi fisi tidak hanya terjadi pada 235 U saja, namun juga dari reaksi hasil pembiakan 238 U yang menghasilkan 239 Pu. Dalam bahan bakaar reaktor terjadi reaksi: (2) 235 U + n hasil belah + 2n + Energi Contoh persamaan reaksi biak/fertile: 238 U + n 239 U 239 Np + 239 Np 239 Pu + 239 Pu + n 240 Pu (spontan fisi) Oleh karena itu, pada penentuan burn-up yang paling tepat adalah menentukan komposisi isotop-isotop bahan bakar yang tersisa setelah iradiasi dan isotop-isotop hasil fisinya. Penentuan kandungan nuklida tersebut didasarkan pada pencacahan radiasi alpha dengan menggunakan persamaan; (3,4,5) Ci * fcal ff A * I A N. I rel. Dimana: C i = jumlah cacahan, dihitung dari net counts isotop(c C BG ) Fc al =koreksi peluruhan dari isotop selama interval waktu (t 2 ) pengukuran cacahan I = fraksi intensitas- atau faktor yield intensitas dari isotop-i (lihat daftar tabel isotop). N = jumlah isotop u dalam berat tertentu sampel bahan bakar nuklir A = keaktifan isotop u, dps atau bq C = cacahan isotop U, counts/detik (setelah koreksi background) Є = effisiensi detektor I rel = Intensitas relatif puncak isotop-u pada energi yang diukur λ = konstanta peluruhan atau (ln 2)/T 1/2 T 1/2 = waktu paruh dari isotop U, tahun (365 hari atau 31536000 detik) untuk isotop 234 U = 2,45. 10 5 tahun 235 U = 7,04. 10 8 tahun 238 U = 4,48. 10 9 tahun METODOLOGI Pelarutan PEB U 3 Si 2 -Al Pasca Irradiasi Bahan Bahan pelarut yang digunakan HNO3 dan HCl 6 M yang dibuat dengan mencampurkan 50 ml HCl pekat (36%,sp.gr.1,21 g/ml) ke dalam 50 ml air bebas mineral (ABM), HNO 3 6M dibuat dengan mencampurkan 38 ml HNO 3 pekat (65%,sp.gr. 1,61 g/ml) ke dalam 62 ml air bebas mineral (ABM), Aqua Regia merupakan campuran HCl pekat dan HNO3 pekat dengan volume 1:3, dan ABM (Air Bebas Mineral). Alat Timbangan analitis, Peralatan gelas, Pemanas (Hot Plate), Penyaring : dapat digunakan tabung membran, kaca masir No.3 dengan suctionpump, atau corong gelas dan kertas saring halus whatman No.41. Tabung membran, kaca masir maupun kertas saring harus sudah ditimbang terlebih dahulu sebelum digunakan untuk menyaring, Peralatan Elektrodiposisi, Alpha Spektrometer. Secara menyeluruh metodologi penyiapan sampel dan analisis TRU (U dan Pu) dalam larutan U 3 Si 2 -Al pasca Irradiasi seperti pada Gambar 1. Tata Kerja Sebelum melakukan analisis isotop TRU (U,Pu) dalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi, terlebih dahulu dilakukan analisis terhadap sampel standard isotop AMR-43 dan sampel standard U 3 O 8 20%. Hasil analisis terhadap sampel standard isotop AMR-43 digunakan untuk kalibrasi alat dan untuk mengetahui effesiensi detektor Alpha spektometer, sedangkan pemisahan dan analisis terhadap sampel standard U 3 O 8 20% digunakan untuk mengetahui % recovery pemungutan isotop 235 U dengan perhitungan konsentrasi U dalam larutan berdasarkan sertifikat misalkan untuk U 3 O 8 alam adalah: 0,84798 x W 0 /W (g/g), dari perhitungan 3*238/(3*238+8*16 (=0,84798). Setelah diperoleh parameter analisis terhadap sampel standard, kemudian dilanjutkan dengan analisis isotop TRU (U,Pu) dalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi. Pelat elemen bahan bakar nuklir U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi dipotong dengan dimensi 3x3x1,37 mm kemudian ditimbang seberat 0.036 g atau Wo g, selanjutnya dilarutkan dengan pelarut HNO 3 6M dan Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011

196 ISSN 0216-3128 Boybul, dkk. HCl 6M hingga larut (jika perlu dapat sambil dipanaskan), lalu didinginkan dan dimasukkan kedalam labu ukur 25 ml yang sudah diketahui beratnya, kemudian dipenuhi volumenya dengan HNO 3 6M sampai dengan tandabatas lalu ditimbang. Tentukan berat total larutan tersebut, misalkan W g. Kosentrasi U dalam larutan dalam U 3 Si 2 -Al dihitung berdasarkan perhitungan seperti Lampiran 1. Setelah PEB U 3 Si 2 -Al terlarut, pengenceran, elektrodeposisis, kemudian dilakukan analisis isotop uranium dan plutonium dalam larutan bahan bakar U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi menggunakan alat Alpha spektrometer. (3,6,7) Gambar 1. Alur Penentuan Isotop TRU(U, Pu) Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011

Boybul, dkk. ISSN 0216-3128 197 HASIL DAN PEMBAHASAN Sebelum melakukan analisis terhadap isotop TRU (U,Pu) menggunakan Alpha spektometer dalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi telebih dahulu dilakukan analisis terhadap sampel satandard AMR-43 yang mengandung isotop 241 Am, 243 Cm dan 239 Pu. Hasil analisis terhadap sampel standard isotop AMR-43 digunakan untuk kalibrasi alat dan untuk mengetahui effesiensi detektor Alpha spektrometer. Perhitungan besarnya effesiensi detektor yang diperoleh sebagai fungsi waktu pengukuran (1500, 3000 dan 5000 detik) dihitung dengan program Excel seperti yang terlihat pada Tabel 1 dan terlampir pada Lampiran 1 serta spektrum isotop AMR 43 yang meliputi isotop 241 Am, 243 Cm dan 239 Pu seperti yang terlihat pada Gambar 2. Tabel 1. Besaran effesiensi detektor sebagai fungsi waktu Waktu Cacah (detik) Effesiensi Detektor 1000 0.307 1500 0.309 3000 0.314 5000 0.314 Besaran effesiensi detektor yang diperoleh sebesar 0,314 digunakan untuk menghitung besarnya aktivitas atau kosentrasi isotop tertentu didalam larutan standard U 3 O 8 20% maupun didalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi serta dapat digunakan untuk merubah atau konversi kosentrasi menjadi berat (jumlah) isotop U dalam berat tertentu sampel bahan bakar nuklir dengan rumus effesiensi detektor (Eff detektor) dan jumlah berat isotop (N). Dalam metode pemisahan dan analisis terhadap sampel standard U 3 O 8 20% menggunakan Alpha spektrometer digunakan effesiensi detektor 0.314 untuk mengetahui % recovery pemungutan U-total dan isotop 235 U. Secara lengkap perhitungan effisiensi detektor, % recovery dan kandungan isotop 235 U dan U-total baik secara perhitungan maupun secara pengukuran dilakukan seperti pada Lampiran 2A dan 2B. Sedangkan hasil pemisahan dan analisis kandungan U-total dan isotop 235 U didalam sampel 1 ml standard U 3 O 8 20% adalah seperti yang dituangkan dalam Tabel 2. Tabel 2. Kandungan Isotop 235 U dalam SRM U 3 O 8 20% dan % recovery Kandungan Perhitungan Pengukuran % (µg) (µg) Recovery U-total 39,1783 33,4482 85,3745 235 U 9,7202 8.9992 92,5818 Dari larutan SRM U 3 O 8 20 % dengan konsentrasi Utot. = 39,1783 µg (perhitungan), sedangkan dari hasil pengukuran dan analisis diperoleh Utot sebesar 33,4482µg. Demikian pula untuk hasil analisis terhadap isotop 235 U diperoleh sebesar 9,7202 µg (perhitungan), sedangkan dari hasil pengukuran dan analisis SRM U 3 O 8 20 % dengan Alpha spektrometer diperoleh isotop 235 U sebesar 8,9992 µg yang dibandingakan dengan isotop 235 U dari PEB U 3 Si 2 -Al sebelum radiasi dengan spektrum isotop seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3. Data tersebut tidak berbeda signifikan pada batas keberterimaan 95%, demikian pula akurasinya yang menunjukkan rata-rata diatas 90%. Gambar 2. Spektrum isotop AMR-43 (isotop 239 Pu, 241 Am, dan 244 Cm) Gambar 3. Spektrum isotop U ( 238 U, 235 U, 234 U dan total-u Namun, ketika dilakukan proses pemisahan TRU (U,Pu) dengan metode langsung dan proses ED (mengikuti metoda ASTM yaitu kuat arus 1,2 A, menggunakan larutan buffer (NH 4 ) 2 SO 4 selama 2 jam) terhadap larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi sebanyak 0,036 g yang dilanjutkan dengan pengukuran isotop menggunakan Alpha spektroketer diperoleh 4 (empat) puncak isotop-u yaitu 238 U (E = 4,039 MeV), 235 U (E =4,679 MeV), isotop 236 U (E = 4,499 MeV) dan 234 U (E = 4,856 MeV), sehingga jumlah masing-masing isotop-u ( 234 U, 235 U, 236 U dan 238 U) dalam sampel dapat diketahui dengan Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar dan Ilmu Pengetahuan Teknologi Nuklir 2011

198 ISSN 0216-3128 Boybul, dkk. menghitung dari cacahan dan luas puncaknya masing-masing. Selain isotop U diperoleh juga 2 (dua) puncak isotop Pu yaitu 239 Pu (E = 5,136MeV), 238 Pu (E = 5,5251 MeV) seperti yang ditunjukkan pada Lampiran 3. Dalam hal ini yang diutamakan untuk mengetahui jumlah isotop 235 U sebagai bahan fisil pada reaktor termal. Kandungan isotop 235 U dan unsur-unsur bermassa berat (HE= heavy element) yang diperoleh masing-masing adalah 0,0076 g/g sampel dan 0,0525 g/g sampel yang dilakukan secara duplo. Spektrum puncak isotop U maupun isotop Pu yang terdapat didalam larutan PEB U 3 Si 2 - Al pasca irradiasi dengan metode langsung ditunjukkan pada Gambar 4. Gambar 4. Spektrum isotop U ( 238 U, 235 U, 236 U, 234 U) dan Pu ( 239 Pu, 238 Pu) dari Larutan U 3 Si 2 Pasca Irr Bila dibandingkan spektrum hasil analisis isotop U dalam SRM U 3 O 8 20 % yang terdapat pada Gambar 3 dengan spektrum isotop U yang terdapat didalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi pada Gambar 4 menghasilkan spektrum yang berbeda resolusinya. Hal tersebut diduga karena adanya unsur-unsur logam lain dari PEB (Al dan Mg) yang mungkin dapat berpengaruh pada pelapisan hasil elektrodadeposisi logam U, disamping itu masih banyak isotop dan produk fisi lain yang belum terpisahkan secara sempurna. Pengaruh adanya unsur Al dari matrik bahan elemen bakar dan konsentrasi uranium dalam sistim ED yang tinggi (aliqout sebesar 1mg- atau konsentrasi U sebesar 1mg/ml larutan sampel) dapat mempengaruhi pengukuran radioaktifitas sinar- dari isotop uranium. Dalam analisis isotop U terhadap larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca irradiasi diperoleh hasil yang belum konsisten (terkadang keempat puncak spektrum isotop-u tidak terpisah dengan baik dengan dead time alat (τ ) diatas 1,7, sehingga menyebabkan resolusi tidak baik). Hal ini juga perlu diteliti ulang dengan lebih memfokuskan pengerjaannya pada sumber-sumber kesalahan random dan sistimatikanya. Aspek pengukuran radioaktifitas (diantaranya LD, resolusi,efisiensi detektor dan metode yang digunakan) dalam analisis menggunakan spektrometri-, masih harus terus dipelajari baik dari segi instrumentasi maupun pengoperasiannya terutama yang berhubungan dengan pengolahan data. KESIMPULAN Penelitian tentang aspek-aspek analisis isotop TRU (U,Pu) dalam metodologi analisis burnup bahan bakar nuklir masih harus dilanjutkan karena penguasaan metoda analisisnya belum menghasilkan ketepatan hasil atau presisi yang dapat dipercaya pada keberterimaan 95%, terutama pada masalah analisis isotop, proses elektroda deposisi serta melakukan rekoveri proses dengan cara yang tepat. DAFTAR PUSTAKA 1. YUSUF NAMPIRA, dkk, Rancangan metode analisis derajat bakar mutlak uranium silisida, Hasil-hasil Penelitian Elemen Bakar NukJir, Pusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang (P2TBDU-BATAN), ISSN 0854-556, Serpong, 1998/1999. 2. JOHN EMSLEY, The Element, 2 nd -Edition, Clarendron Press, Oxforf, 1991. 3. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, 1990, Standard Test Method for Radiochemical Determination of Uranium Isotopes in Soil by alpha Spectrometry, Designation: C 1000-90.Vol. 12.01 (1992) 521-524. 4. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM-E 320-79, Standard Test Methods for Cesium-137 in Nuclear Fuel Solutions by Radiochemical Analysis, Standard Test Method For Nuclear Material, USA, Vol. 12.1(1990). 5. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM-E 692-00, Standard Test Methods for Determining the content of cesium-137 in irradiated nuclear fuels by high resolution gamma-ray spectral analysis, Standard Test Method For Nuclear Material, USA, Vol. 12.1( 2000). 6. A.I. VOGEL, Quantitative Inorganic Analysis including Elementary Instrumental Analysis 3 rd -Edition London, 1978, pp.590-595. 7. MYUNG HO LEE, CHEOL JU KIM, BONG HYUN BOO, Electrodeposition of alphaemitting nuclides from Ammonium Oxalate- Ammonium Sulfate Electrolyte, Bull. Korean Chem.Soc. Vol 21 No.2 (2000) 175. TANYA JAWAB Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar dan Ilmu Pengetahuan Teknologi Nuklir 2011

Boybul, dkk. ISSN 0216-3128 199 Geni RS - PTRKN Pada proses elektrodeposisi larutan bahan bakar nuklir, faktor apa yang mempengaruhi? Boybul Yang mempengaruhi proses elektro deposisi adalah konsentrasi larutan, jarak katoda Cu ke anoda Pt, arus DC dan lamanya waktu elektro deposisi Sri Rinanti - PTAPB Pada tampilan grafik di makalah anda kurva plutonium terlihat sangat tinggi, dibanding dengan uraniumnya. Apakah hal ini tidak mengganggu dalam pengukuran uranium? Boybul Mempengaruhi evaluasi data/analisis net area He/CaOH dalam hal ketelitian dan akurasi analisis, sebaiknya sebelum dilakukan elektrodeposisi dilakukan pemilahan Pu dalam larutan bahan bakar nuklir tersebut sehingga tidak mengganggu dalam analisis Abdul Hafid Apakah ada hubungannya antara waktu cacah dan efisiensi detektor? Boybul Tidak ada, efisiensi detector dipengaruhi oleh geometri cuplikan dan jarak cuplikan ke detektor Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar dan Ilmu Pengetahuan Teknologi Nuklir 2011