PEMISAHAN RADIONUKLIDA 137 CS DENGAN METODA PENGENDAPAN CSCLO 4

Transkripsi

1 PEMISAHAN RADIONUKLIDA 137 CS DENGAN METODA PENGENDAPAN CSCLO 4 Arif Nugroho*, Rosika Kriswarini*, Boybul*, Erlina* *Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir - BATAN Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang, 15313,arif52@ yahoo.com ABSTRAK PEMISAHAN RADIONUKLIDA 137 Cs DENGAN METODA PENGENDAPAN CsClO 4. Radionuklida 137 Cs merupakan salah satu indikator penentuan derajat bakar bahan nuklir pasca irradiasi. Bahan bakar tersebut mengandung dan unsur kimia stabil dari bahan kelongsong yang dapat mengganggu pengukuran 137 Cs. Untuk mendukung penelitian tersebut maka dilakukan pemisahan 137 Cs dari hasil fisi lain dengan cara pengendapan CsClO 4. Pengendapan ini dilakukan dengan menambahkan pengemban CsNO 3 (125,150, 200, 225 dan 250mg) ke dalam 4 ml HClO 4. Larutan yang mengandung 137 Cs hasil pengendapan selanjutnya diukur kandungannya dengan menggunakan Spektrometer-γ. Pengendapan optimum 137 Cs dari sampel yang mengandung sebesar 137 Cs 4,5 x10 3 μg diperoleh dari penambahan CsNO 3 sebesar 225 mg setara dengan mg CsNO 3 per μg sampel. Dari pengendapan ini 90,323% 137 Cs dalam sampel terendapkan. Kata kunci: Radionuklida 137 Cs, Spektrometer-γ, proses pengendapan CsClO 4 ABSTRACT SEPARATION METHOD OF 137 Cs RADIONUCLIDE BY SEDIMENTATION OF CsClO 4. radionuclide is one of the indicators determining the quality degree of spent fuel. The Spent fuel contains radionuclide and stable chemical elements from the cladding material which can disrupt analysis of 137 Cs. To support the analysis, a separation of 137 Cs from the other product fission has been done by CsClO 4 sedimentation. The sedimentation has been done by adding the carrier solution of CsNO 3 (125, 150, 200, 225 and 250 mg) into 4 ml HClO 4. The solution which contains the product of sedimentation has been analyzed by gamma spectrometer. The optimum sedimentation of CsNO 3 has been obtained from the sample which contains 137 Cs about 4.5 x 10 3 μg, as the addition of 225 mg CsNO 3 into 4 ml HClO 4 which is equal to mg CsNO 3 per μg sample. As the result, about % 137 Cs has been deposited. Key words: 137 Cs radionuclide, Gamma spectrometer, CsClO 4 sedimentation process 137 Cs 1. PENDAHULUAN Pelat elemen bakar (PEB) U 3 Si 2 -Al yang telah mengalami radiasi di reaktor akan menghasilkan beberapa hasil fisi diantaranya adalah transuranium (U,Pu), 137 Cs dan hasil fisi lainnya (seperti Ba 2+, Sr 2+ ), serta hasil aktifasi bahan kelongsong. Untuk megetahui unjuk kerja bahan bakar nuklir dalam reaktor maka dilakukan pengujian pasca irradiasi terhadap bahan bakar tersebut. Adapun informasi yang dibutuhkan untuk uji pasca irradiasi diantaranya penentuan derajat bakar bahan bakar nuklir. Penentuan derajat bakar ini diantaranya dengan menggunakan penentuan secara radiokimia. Salah satu yang digunakan sebagai indikator dalam penentuan derajat bakar karena 137 Cs. Adapun alasan pemakaian 137 Cs adalah mempunyai waktu paruh yang panjang sekitar 30,17 tahun serta tidak tergantung pada parameter lain yang terpisah dari spektrum netron [1]. Didalam bahan bakar pasca iiradiasi mengandung unsur-unsur kimia yang stabil dan radioaktif berupa hasil fisi yang berpotensi mengganggu pengukuran 137 Cs. Dalam usaha untuk mengurangi paparan radiasi dari nuklida lain maka perlu dilakukan pengenceran dan pemisahan 137 Cs. Metode pemisahan diantaranya menggunakan Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN 526 Arif Nugroho dkk

2 zeolit, metoda pengendapan, ekstraksi dan metode penukar ion [2]. Pada penelitian sebelumnya telah dilakukan metoda pemisahan 137 Cs dengan menggunakan zeolit, untuk membandingkan dan untuk menindaklanjuti hasil penelitian tersebut maka pada penelitian ini dilakukan pemisahan 137 Cs melalui cara pengendapan. Metoda pengendapan dilakukan dengan penambahan CsNO 3 dan HClO 4 ke dalam sampel 137 Cs. Reaksi kimia yang terjadi dalam metoda pengendapan untuk memisahkan isotop 137 Cs seperti dengan reaksi berikut ini: CsNO 3 Cs + - +NO (1) Cs + +HClO 4 CsClO 4 +H +. (2) 137 Cs Analisis kandungan dalam endapan CsClO 4 dilakukan menggunakan Spektrometer-γ. Hasil analisis menggunakan Spektrometer-γ adalah berupa cacahan per detik (cps) yang selanjutnya dapat di estimasi menjadi besaran aktivitas (Bq/g) dengan menggunakan rumus efisiensi detektor (Eff) sbb:... (3) (4) dimana: C i = Jumlah cacahan, dihitung dari net counts isotop (C C bg ) f cal = koreksi peluruhan dari isotop selama interval waktu (t 2 ) pengukuran cacahan Yield = Faktor intensitas dari isotop 137 Cs N = jumlah isotop 137 Cs dalam berat tertentu sampel bahan bakar nuklir Akt = keaktifan isotop 137 Cs, dps atau Bq Є = efisiensi detektor I rel = Intensitas relatif puncak isotop 137 Cs pada energi yang diukur λ = konstanta peluruhan atau (ln 2)/T 1/2 T 1/2 = waktu paruh dari isotop 137 Cs, tahun (365 hari atau detik) Penelitian ini merupakan simulasi penanganan bahan radioaktif sebelum melakukan penanganan bahan bakar PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi yang masih mempunyai paparan radiasi yang sangat tinggi. Dari penelitian ini diharapkan dapat diperoleh nilai faktor pengendapan yang optimum sebagai akibat penambahan bahan CsNO 3 yang digunakan lebih lanjut untuk analisis 137 Cs dalam PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi. 2. METODOLOGI Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah standar 137 Cs NIST (National Institute of Standards Technology) SRM 4233C, larutan HClO 4 sebagai pembentuk endapan CsClO 4, CsNO 3 sebagai pengemban, air bebas mineral sebagai bahan pencuci endapan dan pelarut, etanol dan aseton sebagai bahan penyerap air/pengering endapan CsClO 4 yang terbentuk. Peralatan yang digunakan adalah spektrometer-γ dari EG & G ORTEC dengan detektor HPGE, timbangan analitik, sentrifuge, beaker gelas, labu takar, pipet, tabung reaksi, oven, serta alat pendukung keselamatan seperti can timbal, baju apron dan surveymeter. Sebelum melakukan pemisahan 137 Cs metoda pengendapan, maka terlebih dahulu dilakukan analisis kandungan 137 Cs standar sebanyak 12,5 μl di dalam 2,5 ml H 2 O dengan tujuan untuk mengetahui kandungan 137 Cs standard sebagai larutan induk. Analisis kandungan 137 Cs standar dilakukan dengan metoda pengendapan melalui cara pemipetan larutan 137 Cs standar sebanyak 12,5 µl kemudian dimasukkan ke dalam 2,5 ml H 2 O dan itu dilakukan analisis pengaruh penambahan serbuk CsNO 3 dengan variasi berat 100; 125; 150; 200, 225 dan 250 mg di dalam 4 ml HClO 4. Selanjutnya didiamkan selama 1jam di dalam es dan dijaga temperaturnya tetap pada 0 o C (sesuai prosedur ASTM E dan E692-00) [3,4] sampai terjadi pemisahan antara endapan dan supernatan. Endapan CsClO 4 yang terbentuk kemudian dicuci dengan alkohol dan aceton. Kandungan 137 Cs dalam endapan (fasa padat) dan supernatan (fasa cair) kemudian dianalisis menggunakan Spektrometer-γ sehingga diperoleh kondisi yang optimum pemisahan 137 Cs dengan metoda pengendapan. Adapun langkah langkah pemisahan 137 Cs standar menggunakan metoda pengendapan diuraikan seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1. Arif Nugroho dkk 527 Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN

3 Larutan 137 Cs standar dipipet 12,5 μl dimasukkan ke dalam tabung reaksi berisi H 2 O 2,5 ml dimasukkan CsNO 3 dengan variasi 125, 150, 200, 225 dan 250 mg ditambah HClO 4 4 ml, di dalam penangas es dipisahkan fase air / supernatan fase padat / endapan dipipet 2 ml analisis 137 Cs dengan Spektrometer-γ analisis 137 Cs dengan Spektrometer-γ diperoleh 137 Cs diperoleh 137 Cs Gambar 1. Skema Pemisahan Radionuklida 137 Cs Menggunakan Metoda Pengendapan 3. HASIL DAN PEMBAHASAN Telah dilakukan pengukuran aktivitas (Bq/g) 137 Cs standar sebanyak 12,5 µl dalam 2,5 ml H 2 O dari NIST (National Institute of Standards Technology). Pengukuran ini bertujuan untuk mengetahui besarnya kandungan 137 Cs di dalam larutan induk. Pengukuran 137 Cs standar dalam larutan induk dilakukan dengan 3 (tiga) kali pengulangan. Hasil pengukuran diperoleh berupa cacahan yang setara dengan besarnya aktivitas 12,5µL 137 Cs standar. Cacahan kemudian dihitung menggunakan persamaan (4) sehingga diperoleh kandungan 137 Cs standar dalam larutan induk seperti yang ditunjukkan pada Tabel 1. Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN 528 Arif Nugroho dkk

4 Tabel 1. Kandungan 137 Cs Dalam Larutan Induk yang dianalisis Pada Energi 137 Cs (661,8 kev) dengan waktu cacah 1500 detik No. Net Area cps yield Efisiensi detektor Kandungan (µg) Aktivitas (Bq/g) ,402 0,851 5,3 x10 4 4,5 x , ,462 0,851 5,3 x10 4 4,5 x , ,466 0,851 5,3 x10 4 4,5 x ,603 Dari Tabel 1 diperoleh kandungan 137 Cs dalam larutan induk sebesar 0,0045 µg dengan aktivitas sebesar 5702,603 Bq/g. Setelah diketahui kandungan 137 Cs dalam larutan induk kemudian dilakukan analisis 137 Cs standar sebanyak 12,5µL dalam 2,5 ml H 2 O dan ditambahkan serbuk CsNO 3 dengan variasi berat 125; 150; 200; 225 dan 250 mg dan HClO 4 sebanyak 4 ml dan selanjutnya di rendam di dalam es selama 1 jam sehingga terpisah antara endapan CsClO 4 dengan supernatan. Kandungan 137 Cs dalam endapan campuran CsClO 4 dan supernatan dianalisis dengan menggunakan alat Spektrometer-γ. Kandungan 137 Cs (%) atau % recovery dihitung berdasarkan perbandingan kandungan 137 Cs pada saat penambahan CsNO3 titik tertentu dengan kandungan 137 Cs pada larutan induk. Secara keseluruhan hasil evaluasi kandungan 137 Cs dan % recovery dalam endapan CsClO 4 menggunakan metoda pengendapan ditunjukkan pada Tabel 2 dan Gambar 2. Tabel 2. Kandungan Radionuklida 137 Cs dalam Endapan Sampel CsNO 3 Kandungan 137 Kandungan 137 Cs Cs (µg) (mg) (%) Lart.Induk - 4,5 x Endapan tb ,0 x ,667 Endapan tb ,4 x ,556 Endapan tb ,8 x ,444 Endapan tb ,1 x ,323 Endapan tb ,7 x ,353 Gambar 2. Hubungan Variasi Penambahan CsNO 3 dengan Kandungan 137 Cs dalam Endapan Dari Tabel 2 dan Gambar 2 diperoleh bahwa kandungan 137 Cs yang terikat di dalam endapan CsClO 4 yang paling besar terdapat pada penambahan serbuk CsNO 3 sebanyak 225 mg yaitu sebesar 4,1 x10 3 µg dengan recovery sebesar 90,323 %. Arif Nugroho dkk 529 Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN

5 Sedangkan dari hasil analisis kandungan 137 Cs dalam supernatan diperoleh 137 Cs sangat kecil yaitu sekitar 2,2 x10 4 µg hingga 4,0 x10 4 µg. Persentase kandungan 137 Cs dalam supernatan yang paling kecil terdapat pada penambahan serbuk CsNO 3 SEMINAR NASIONAL sebanyak 225 mg yaitu sebesar 2,2 x10 4 µg atau sekitar 4,444%. Hasil analisis kandungan 137 Cs didalam supernatant dengan variasi penambahan serbuk CsNO 3 ditunjukkan pada Tabel 3 dan Gambar 3. Tabel 3. Kandungan Radionuklida 137 Cs dalam Supernatan Sampel CsNO 3 Kandungan 137 Cs Kandungan 137 Cs (mg) (µg) (%) S.tb ,0 x10 4 8,889 S.tb ,0 x10 4 6,667 S.tb ,4 x10 4 5,333 S.tb ,2 x10 4 4,444 S.tb ,9 x10 4 6,769 Gambar 3. Hubungan Variasi Penambahan CsNO 3 dengan Kandungan 137 Cs dalam Supernatan Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN 530 Arif Nugroho dkk

6 Dari Tabel 3 dan Gambar 3 dapat diketahui bahwa kandungan 137 Cs dalam supernatan yang paling kecil terdapat pada penambahan serbuk CsNO 3 sebanyak 225 mg yaitu sebesar 2,2 x10 4 µg. Hal ini sesuai dengan analisis kandungan 137 Cs didalam endapan yang menunjukkan bahwa kandungan 137 Cs yang paling besar terikat sebagai endapan CsClO 4 juga terdapat pada penambahan serbuk CsNO 3 sebanyak 225 mg. Analisis dengan menggunakan metoda pengendapan diharapkan bahwa 137 Cs didalam sampel secara menyeluruh terikat dengan CsNO 3 membentuk endapan CsClO 4 sesuai pada persamaan reaksi (2). Dari reaksi ini kandungan 137 Cs akan terikat didalam endapan CsClO 4 sebagai fasa padat dan diharapkan didalam supernatan sebagai fasa cair tidak terdapat 137 Cs, namun pada hasil analisis ini masih ada kandungan 137 Cs didalam supernatan. Hal ini menunjukkan bahwa pemisahan yang paling sempurna terdapat pada penambahan CsNO 3 sebanyak 225 mg. Hal diatas dapat diartikan bahwa pengendapan optimum 137 Cs dari sampel yang mengandung 137 Cs 4,5 x10 3 μg diperoleh dari penambahan CsNO 3 sebesar 225 mg setara dengan mg CsNO 3 per μg sampel (melebihi nilai Ksp dari CsClO 4 sebesar 3,95 x 10-3 ) [5]. Keselektifan Zeolit Lampung Terhadap Kationkation Matrik Hasil Fisi Uranium), Jurnal Zeolit Indonesia, ISSN AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM E320-79, (1990), Standard Test Methods for Cesium-137 in Nuclear Fuel Solutions by Radiochemical Analysis. Standard Test Methods For Nuclear Material, USA, Vol AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM-E (2000), Standard Test Methods for Determining The Content of Cesium-137 inirradiated Nuclear Fuels by High Resolution Gamma-Ray Spectral Analysis, Standard Test Methods For Nuclear Material,USA, Vol Anonim, Ksp solubility constant. 4. KESIMPULAN 137 Cs Pengendapan optimum dari sampel yang mengandung sebesar 137 Cs 4,5 x10 3 μg diperoleh pada penambahan CsNO 3 sebesar 225 mg setara dengan mg CsNO 3 per μg sampel. Dari pengendapan ini 90,323% 137 Cs dalam sampel terendapkan, sehingga hasil analisis ini diharapkan dapat digunakan sebagai data untuk melakukan langkah pemisahan larutan pasca iradiasi dalam menunjang perhitungan derajat bakar. 5. UCAPAN TERIMA KASIH Penulis mengucapkan terima kasih kepada Drs. Yusuf Nampira MT. dan Ir. Aslina Br. Ginting atas saran-saran pada penulisan makalah ini. 6. DAFTAR PUSTAKA 1. Siti Amini, Lukman Hakim, Antonio Gogo, Hudi Hastowo, Amir Hamzah, J.Sitorus Pane, (1995), Analisis Fraksi Bakar Elemen Bakar Silisida (RISIE2) Secara Pengukuran 134 Cs/ 137 Cs, Prosidings Seminar Sains dan Teknologi Nuklir, PPTN-BATAN, Bandung Maret. 2. S. Amini, D. Anggraini, Yusuf Nampira, Rosika, Noviarti, dan A.Nugroho, (2003), Arif Nugroho dkk 531 Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN