Magnetoresistansi Divais Spintronika TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co

Magnetoresistansi Divais Spintronika TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co Edy Supriyanto 1,2), Agus Subagio 1,3), Hery Sutanto 1,3), Horasdia Saragih 1), Maman Budiman 1), Pepen Arifin 1), Sukirno 1) dan Moehamad Barmawi 1) 1) Kelompok Keahlian Fisika Material Elektronik, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Institut Teknologi Bandung, Bandung 2) Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Jember, Jember 3) Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Diponegoro, Semarang e-mail: supriyanto_e2003@yahoo.com Diterima 21 April 2006, disetujui untuk dipublikasikan 12 Februari 2007 Abstrak Film tipis TiO 2 :Co telah ditumbuhkan di atas substrat Si dengan teknik Metalorganic Chemical Vapor Deposition (MOCVD) menggunakan titanium(iv)isopropoksida dan tris(2,2,6,6-tetrametil-3,5-heptanadionatokobalt(iii), serta gas oksigen. Film yang ditumbuhkan pada temperatur 450 C bersifat kristalin dengan struktur rutil dan berorientasi (002). Berdasarkan hasil analisis Energy Dispersive Spectroscope (EDS), kandungan Co dalam film TiO 2 adalah sebesar 1,83% dan film telah menunjukkan sifat feromagnetik pada temperatur kamar. Kurva histeresis yang diperoleh melalui pengukuran Vibrating Sample Magnetometer (V) memiliki nilai koersivitas magnetik dan saturasi magnetik, masing-masing sebesar 130 Oe dan 2,1 emu/cm 3. Aplikasi film tipis TiO 2 :Co sebagai material injektor pada divais spintronika berstruktur TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co telah diteliti. Berdasarkan karakteristik arus-tegangan, teramati adanya efek injeksi spin terpolarisasi (fenomena magneto-resistansi). Kata kunci: Magnetoresistansi, Spintronika, Semikonduktor feromagnetik, TiO 2 :Co Abstract TiO 2 :Co thin films were grown on Si substrates by Metalorganic Chemical Vapor Deposition (MOCVD) technique using titanium(iv)isopropoxide and tris(2,2,6,6-tetramethyl-3,5-heptanedionato)cobalt (III), and oxygen gas. The films grown at temperature of 450 o C were crystalline having a rutile structure with (002) orientation. Based on Energy Dispersive Spectroscope (EDS) analysis, Co content in TiO 2 was 1.83% and films exhibit ferromagnetic properties at room temperature. Hysteresis curves obtained from Vibrating Sample Magnetometer (V) measurement have coercive and saturation magnetic fields of 130 Oe and 2.1 emu/cm 3, respectively. Application of TiO 2 :Co as injection material in spintronic device with TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co structure was investigated. The effect of polarized spin injection (magnetoresistance phenomenon) was observed from the current-voltage characteristics of the device. Keywords: Magnetoresistance, Spintronics, Ferromagnetic semiconductors, TiO 2 :Co 1. Pendahuluan Akhir-akhir ini, pengembangan divais spin elektronika (spintronika) mendapat banyak perhatian. Usaha untuk membuat divais yang hemat energi dan memiliki responsivitas yang tinggi adalah tujuan yang ingin dicapai. Penggunaan bahan semikonduktor feromagnetik merupakan suatu solusi dan pemilihan teknik penumbuhannya dalam bentuk film tipis menjadi langkah penting yang harus dilakukan untuk menghasilkan divais yang berkualitas baik. Proses kerja divais spintronika adalah memanfaatkan sifat magnetoresistansi yang disebabkan oleh polarisasi spin dari suatu elektron atau lubang (hole). Beberapa hal yang terlibat didalamnya adalah proses injeksi spin ke suatu bahan semikonduktor, proses 38 manipulasi atau penyimpanan spin, dan proses deteksi spin setelah ke luar dari bahan semikonduktor (Schmidt, 2005). Berbagai kajian teori dan eksperimen dilakukan terhadap salah satu atau lebih dari ketiga hal tersebut. Penggunaan bahan logam feromagnetik sebagai injektor pada divais spintronika semikonduktor menghasilkan tingkat efesiensi yang sangat rendah (Schmidt et al., 2000). Hal ini disebabkan karena perbedaan nilai konduktivitas yang sangat besar antara logam dengan semikonduktor, sehingga menurunkan tingkat polarisasi spin muatan pembawa pada logam feromagnetik. Bahan semikonduktor feromagnetik diusulkan untuk mengatasi permasalahan tersebut, dan struktur hetero (Zn,Mn,Be)Se/(Zn,Be)Se/(Zn,Mn,Be)Se dibuat untuk pertama kali (Schmidt et al., 2001). Resistansi

Supriyanto, dkk, Magnetoresistansi Divais Spintronika 39 antarmuka (interface) yang bergantung pada medan mag-netik luar, menunjukkan adanya peningkatan polarisasi spin muatan pembawa pada bahan (Zn,Mn,Be)Se yang mencapai hampir 90% (Awschalom et al., 2002). Bahan semikonduktor (Zn,Mn,Be)Se bersifat feromagnetik di bawah temperatur 30K (Schmidt et al., 2001; Schmidt et al., 2004). Temperatur operasi ini sangat jauh di bawah temperatur ruang sehingga belum memenuhi kebutuhan praktis. Oleh karena itu, pencarian terhadap material baru terus dilakukan. Matsumoto et al. (2001), menemukan bahwa semikonduktor TiO 2 yang didadah dengan elemen Co, TiO 2 :Co, menunjukkan sifat feromagnetik di atas temperatur ruang. Penemuan ini memposisikan material TiO 2 :Co menjadi kandidat yang potensial untuk diaplikasikan. Penggunaan bahan TiO 2 :Co dalam pembuatan divais spintronika menjadi suatu langkah yang harus dilakukan selanjutnya. Film tipis TiO 2 :Co telah ditumbuhkan dengan menggunakan teknik Metalorganic Chemical Vapor Deposition (MOCVD). Respon feromagnetiknya telah diamati pada temperatur ruang. Parameter optimum penumbuhan telah dilaporkan (Saragih dkk 2004(a); 2004(b); 2005). Makalah ini membahas magnetoresistansi sebagai efek injeksi spin dari divais yang dibangun dari film tipis TiO 2 :Co dengan struktur TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co. 2. Metode Film tipis TiO 2 :Co ditumbuhkan di atas subtrat Si dengan menggunakan prekursor metalorganik titanium(iv)isopropoxide [Ti(OCH(CH 3 ) 2 ) 4 ] 99,99% yang berbentuk cair pada temperatur ruang dengan titik leleh 20 o C (Sigma Aldrich Chemical Co., Inc.) dan tris (2,2,6,6-tetramethyl-3,5-heptanedionato)cobalt(III), 99%, [Co(TMHD) 3 ] (Strem Chemical, Inc.) serta gas oksigen sebagai sumber oksigen. Serbuk Co(TMHD) 3 dilarutkan ke dalam pelarut tetrahydrofuran (THF, C 4 H 8 O) untuk memperoleh prekursor dalam bentuk cair dengan konsentrasi 0,1 M. Penumbuhan film dilakukan dengan teknik MOCVD. Film tipis TiO 2 :Co digunakan untuk membuat divais dengan struktur TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co. TiO 2 :Co, yang adalah semikonduktor feromagnetik, berperan sebagai injektor dan detektor spin. Silikon, merupakan semikonduktor non-magnetik, yang berperan sebagai jalur konduksi (conduction channel), di mana spin akan dilintaskan. Logam Ag ditumbuhkan dengan teknik evaporasi di atas film tipis TiO 2 :Co dan digunakan sebagai kontak Ohmik. Ketebalan logam Ag sekitar 1 µm dengan luas 300x300 µm 2. Jarak antara injektor dan detektor TiO 2 :Co adalah 500 µm yang lebih besar dari jarak pembalikan spin (spin flip) pada semikonduktor Si yang diperkirakan sekitar beberapa ratus nanometer (Awschalom et al., 2002). Presentase konsentrasi atom penyusun film diukur dengan energy dispersive spectroscope (EDS) (Jeol J 6360LA). Struktur kristalnya dipelajari dengan X-ray diffractometer (XRD) dengan menggunakan radiasi Cu K α (λ=1,54056å) (Philips PW3710). Ketebalan dan morfologi butiran penyusun film dianalisa dari hasil potret scanning electron microscope (SEM) (Jeol J 6360LA). Sifat magnetik film diuji dengan suatu sistem vibrating sample magnetometer (V) (Oxford). Karakteristik transpot listrik film dan divais ditentukan dari hasil pengukuran Hall dengan metode empat titik van der Pauw. 3. Hasil dan Diskusi Pola XRD dan potret SEM film tipis ditunjukkan pada Gambar 1. Dengan melakukan identifikasi terhadap puncak-puncak difraksi sinar-x yang dihasilkan, diperoleh bahwa film tipis tumbuh dengan membentuk bidang kristal rutil (002) [R(002)]. Butiran-butiran film berbentuk kolumnar dan tegak lurus terhadap permukaan subtrat Si(100). Butiran dan batas-batasnya terlihat sangat jelas, yang secara tidak langsung menyatakan bahwa hubungan antar butir sangat kuat. Atom-atom yang terdapat pada batas antar butir telah dengan baik memposisikan diri sesuai dengan susunan atom butiran induknya. Di samping itu, butiran memiliki bentuk yang relatif seragam. Bentuk kolumnar butir memanjang dari permukaan subtrat sampai ke permukaan film. Hal ini menunjukkan bahwa tidak terjadi suatu proses gangguan, seperti hadirnya fase-fase pengotor, pada saat penumbuhan. Film tumbuh dengan suatu kerapatan butir yang sangat tinggi sehingga permukaan film relatif sangat halus tanpa adanya penumbuhan kluster-kluster tambahan di permukaan film. Analisis terhadap energi dispersi sinar-x yang diemisi oleh film tipis TiO 2 :Co dilakukan dengan mengacu pada pola spektrum EDS. Atom Co yang terdeposisi di dalam film mengemisi sinar-x pada tingkat energi 0,776 kev. Energi radiasi ini dihasilkan oleh peristiwa transisi elektron dari kulit L ke kulit M dari atom tersebut. Dari hasil pencacahan sinar-x yang diemisi oleh atom-atom Co, diperoleh bahwa prosentasi Co yang terdadah ke dalam material induk TiO 2 berada pada kisaran 1,83%.

40 JURNAL MATEMATIKA DAN SAINS, MARET 2007, VOL. 12 NO. 1 (A) Intensitas (a.u.) (B) 2 teta (derajat) Gambar 2. Kurva histeresis magnetisasi film tipis TiO 2 :Co dengan kandungan Co = 1,83% yang diukur pada temperatur 300K. Gambar 1. Pola XRD (a) dan potret SEM penampang lintang (b) film tipis TiO 2 :Co yang ditumbuhkan pada temperatur 450 o C. Pendadahan atom kobalt ke dalam bahan semikonduktor TiO 2 menghasilkan sifat feromagnetik pada temperatur ruang. Kurva histeresisnya ditunjukkan pada Gambar 2. Sifat feromagnetik teramati, dengan suatu nilai magnetik koersif (H c ) dan magnetisasi saturasi (M s ) masing-masing 130 Oe dan 2,1 emu/cm 3. Sifat anisotropi magnetik film, sebagaimana ditunjukkan oleh nilai H c, tergolong relatif kecil (<1000 Oe) sehingga film tipis TiO 2 :Co yang dihasilkan dikategorikan sebagai magnetik lembut (soft magnetic), yaitu suatu respon magnetik yang disyaratkan dalam pembuatan divais spintronika semikonduktor (Awschalom et al., 2002). Film tipis TiO 2 :Co dengan karakteristik magnetik dan kristal sebagaimana diterangkan di atas, digunakan untuk membuat divais spintronika. Sebagai kontak digunakan logam Ag yang dideposisikan menggunakan teknik evaporasi. Karakteristik arus-tegangannya diukur dan kurvanya ditunjukkan dalam Gambar 3. Gambar 3. Kurva arus-tegangan kontak Ohmik logam Ag terhadap film tipis TiO 2 :Co. (Sisipan: skema penampang lintang divais yang diukur). Pada gambar tersebut tampak suatu hubungan yang linier antara arus dan tegangan, yang menyatakan bahwa Ag bersifat Ohmik pada persambungan TiO 2 :Co. Divais spintronika berstruktur TiO 2 :Co/Si/ TiO 2 :Co dengan kontak Ohmik Ag dibentuk. Karakteristik arus-tegangannya diukur pada temperatur ruang tanpa memberikan medan magnetik luar dan dengan medan magnetik luar sebesar 3500 Oe. Kurva hasil karakterisasinya ditunjukkan dalam Gambar 4 dan skema penampang lintang divais ditunjukkan sebagai sisipan. Karakteristik arus-tegangan divais diukur pada dua daerah yaitu: pada daerah linier dan pada daerah non-linier. Divais, dengan struktur seperti diterangkan di atas, dimagnetisasi untuk mempolarisasi spin muatan pembawa di dalam semikonduktor feromagnetiknya. Selanjutnya, spin yang terpolarisasi tersebut diinjeksi ke dalam material semikonduktor non-magnetik Si. Pada bahan semikonduktor non-magnetik, elektronelektron yang memiliki spin-up dan spin-down masingmasing berkontribusi setengah terhadap konduktivitas bahan (Awschalom et al., 2002). Muatan pembawa

Supriyanto, dkk, Magnetoresistansi Divais Spintronika 41 dengan spin yang berbeda dianggap memiliki jalur konduksi yang berbeda. Ketika muatan pembawa dengan spin terpolarisasi diinjeksi ke dalam material semikonduktor non-magnetik, kedua jalur spin pada semikonduktor non-magnetik dilintasi oleh jumlah muatan pembawa yang berbeda. Karena setiap jalur memiliki konduktivitas yang sama, maka penginjeksian muatan pembawa dengan spin yang dipolarisasi akan menghasilkan peningkatan nilai resistansi divais. Peningkatan resistansi ini akan menjadi dua kali lebih besar dari resistansi normal apabila polarisasi spin muatan pembawa pada material semikonduktor magnetik mencapai 100% dan dengan jarak lintas konduksi lebih kecil dari panjang pembalikan spin (spin flip) di dalam material, sehingga hanya salah satu jalur saja yang digunakan (Schmidt et al., 2004). Gambar 4. Kurva arus-tegangan divais TiO2:Co/Si/ TiO2:Co yang diukur pada temperatur ruang. (Sisipan: skema penampang lintang divais yang digunakan dalam percobaan). Perubahan resistansi ini, di dalam kasus di mana jarak lintas konduksi spin lebih besar dari panjang pembalikan spin (spin flip), dinyatakan oleh (Awschalom et al., 2002): R R 2 λ = β x o λ λ xo λ 1 + e 2 λ + 2 xo λ e o x + 1 β (1) dengan λ, λ,, adalah panjang pembalikan spin (spin flip) dan konduktivitas masingmasing pada semikonduktor magnetik () dan semikonduktor non-magnetik (). x o dan β masingmasing adalah jarak antara kontak dan derajat pelarisasi spin pembawa muatan pada, yaitu: persentasi muatan pembawa yang memiliki orientasi spin pada arah tertentu, misalnya: up atau down di dalam semikonduktor magnetik. 2 Dengan kata lain, Persamaan (1) menggambarkan efek magnetoresistansi akibat akumulasi spin pada salah satu jalur konduksi di dalam suatu semikonduktor nonmagnetik. Akumulasi ini terjadi pada jarak sama dengan dan lebih kecil dari panjang pembalikan spin (spin-flip). Dari hasil pengukuran karakteristik arustegangan divais berstruktur TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co pada temperatur ruang, sebagaimana ditunjukkan dalam Gambar 4, teramati adanya fenomena magnetoresistansi sebagai efek injeksi spin terpolarisasi. Lapisan TiO 2 :Co berperan sebagai dan Si sebagai. Divais dimagnetisasi pada kuat medan H = 0 Oe dan H = 3500 Oe dengan arah sejajar bidang subtrat Si. Kuat medan H sebesar 3500 Oe digunakan untuk menjamin saturasi magnetisasi pada bahan TiO 2 :Co (Gambar 2). Muatan pembawa yang spinnya telah terpolarisasi tersebut diinjeksikan ke dalam semikonduktor non-magnetik Si dengan mengalirkan arus listrik melalui divais. Akumulasi muatan terjadi pada salah satu jalur konduksi. Pada saat divais dimagnetisasi, derajat polarisasi spin muatan pembawa (β) pada lapisan injektor TiO 2 :Co akan mencapai nilai maksimumnya yang selanjutnya menentukan nilai R melalui hubungan seperti ditunjukkan pada Persamaan (1). Untuk melihat lebih jelas fenomena efek injeksi spin pada salah satu jalur konduksi ini, kurva R = R (H=3500) -R (H=0) diplot terhadap tegangan bias (V bias ) pada rezim linier dan non-liniernya seperti ditunjukkan pada Gambar 5. Ketika tegangan bias diperbesar pada divais, penurunan magnetoresistansi secara tajam, teramati. Penurunan magnetoresistansi ke ½ kali nilai semula, terjadi pada nilai tegangan sekitar 0,3 Volt. Pada tegangan yang lebih tinggi, magnetoresistansi divais tidak selamanya bergantung pada kuat medan magnetik luar yang diberikan. Hal ini ditunjukkan oleh kenyataan bahwa tidak teramati adanya perubahan resistansi pada kasus H = 0 Oe dan H = 3500 Oe ketika tegangan bias yang diberikan melebihi 1 Volt. Fakta ini menunjukkan bahwa terjadi suatu pereduksian terhadap derajat polarisasi spin (β) muatan pembawa pada injektor TiO 2 :Co yang diinjeksi ke semikonduktor Si. Derajat polarisasi spin β tereduksi sampai ke 0% ketika pada divais diberi tegangan bias pada dan di atas 1,1 Volt (Gambar 5). Penurunan magnetoresistansi yang tajam tersebut dapat difahami dengan mengkaji potensial elektrokimia (µ) muatan pembawa yang memiliki spinup dan spin-down pada antar-muka (interface) persambungan - (Schmidt et al., 2001) (Gambar 6).

42 JURNAL MATEMATIKA DAN SAINS, MARET 2007, VOL. 12 NO. 1 Tegangan (V) Gambar 5. Kurva perubahan resistansi R divais TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co yang diplot sebagai fungsi tegangan bias (V bias ). (Dibutuhkan tegangan sama dengan 1,1 Volt atau lebih untuk mengatasi perbedaan resistansi yang terjadi akibat akumulasi spin ke dalam salah satu jalur konduksi pada semikonduktor Si). TiO 2 :Co Si TiO 2 :Co (a) (b) Gambar 6. Idealisasi struktur satu dimensi TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co; (a) Model potensial elektrokimia muatan pembawa spin-up dan spin-down pada antarmuka (interface) persambungan /, (b). E adalah energi dan µ adalah potensial elektrokimia. Ketika arus dialirkan dari material yang telah dimagnetisasi ke dalam material (tinjau kasus di mana konsentrasi muatan pembawa yang memiliki spin-down lebih besar dari pada yang memiliki spin-up sehingga 0 < β < 1), potensial elektrokimia muatan pembawa akan terpisah di antarmuka / berdasarkan spinnya. Pada saat awal arus mulai mengalir, di mana β berada pada nilai maksimumnya, menghasilkan R maksimum (Gambar 5). Fakta ini sesuai dengan Persamaan (1). 0 Pemisahan potensial elektrokimia muatan pembawa (spin-up µ dan spin-down µ ) pada antarmuka menjadi gaya penggerak (driving force) arus spin ke dalam material. Injeksi spin ke menyebabkan penurunan tegangan secara drastis sebesar V pada antar-muka sebagai konsekuensi pengkonversian spin ke dalam material yang tidak bersifat feromagnetik. Penurunan tegangan ini terjadi sebagai akibat adanya perbedaan antara potensial elektrokimia rata-rata µ * pada dan potensial elektrokimia rata-rata µ * pada. Besar beda energi oleh perbedaan potensial elektrokimia rata-rata ini adalah e V = µ (0) µ (0), yang selanjutnya menghasilkan resistansi R= V/l, dengan e dan I masing-masing adalah muatan elektron dan arus. Konsekuensi pengkonversian ini, sebagai akibat mengalirnya arus, menurunkan nilai β pada. Semakin besar arus dialirkan, semakin kecil nilai β. Dengan demikian, untuk mendapatkan nilai R yang besar, injektor harus memiliki nilai β yang besar. Untuk memenuhi syarat kekekalan muatan pada antar-muka /, V harus dikompensasi melalui ikatan pita energi yang sangat kuat, khususnya pada saat arus yang dialirkan diperbesar. Ketika ikatan pita energi menjadi sangat kuat oleh karena aliran arus yang besar, menyebabkan R menjadi berkurang. 4. Kesimpulan Film tipis TiO 2 :Co telah ditumbuhkan di atas subtrat Si(100) dengan teknik MOCVD. Berdasarkan hasil respon magnetiknya, film tipis TiO 2 :Co memiliki sifat magnetik lembut (soft magnetic) sebagaimana disyaratkan dalam pembuatan divais spintronika semikonduktor. Resistansi divais TiO 2 :Co/Si/TiO 2 :Co lebih besar pada saat medan magnetik bekerja pada injektor. Kebergantungan resistansi terhadap medan magnetik luar terjadi pada nilai tegangan bias di bawah 1 Volt. Penambahan tegangan bias, yang selanjutnya menambah besarnya arus yang mengalir pada divais, menyebabkan ikatan pita energi pada antar-muka persambungan / semakin kuat, sehingga mengurangi nilai resistansi. Sifat magnetoresistansi divais menjadi hilang ( R=0) pada saat tegangan bias melebihi 1,1 Volt. Daftar Pustaka Awschalom, D. D., D. Loss, and N. Samarth, 2002, Semiconductor Spintronics and Quantum Computation, Springer-Verlag, Berlin. Matsumoto, Y., M. Murakami, T. Shono, T. Hasegawa, T. Fukumura, M. Kawasaki, P. Ahmet, T. Chikyow, S. Koshihara, and H. Koinuma, 2001, Room-Temperature Ferromagnetism in

Supriyanto, dkk, Magnetoresistansi Divais Spintronika 43 Transparent Transition Metal doped Titanium Dioxide, Science, 291, 854. Schmidt, G., 2005, Concepts for Spin Injection into Semiconductors: A review, J. Phys. D: Appl. Phys., 38, R107. Schmidt, G., D. Ferrand, L. W. Molenkamp, A. T. Filip, and B. J. van Wees, 2000, Fundamental Obstacle for Electrical Spin Injection from a Ferromagnetic Metal into a Diffusive Semiconductor, Phys. Rev. B, 62, R4790. Schmidt, G., G. Richter, P. Grabs, Ferrand, and L.W. Molenkamp, 2001, Large Magnetoresistance Effect Due to Spin Injection into a Nonmagnetic Semiconductor, Phys. Rev. Lett., 87, 227203-1. Schmidt, G., C. Gould, P. Grabs, A. M. Lunde, G. Richter, A. Slobodskyy, and L. W. Molenkamp, 2004, Spin Injection in The Nonlinier Regime: Band Bending Effects, Phys. Rev. Lett., 92, 226602-1. Saragih, H., P. Arifin, dan M. Barmawi, 2005, Efek Magnetisasi Spontan dan Karakteristik Transport Listrik Film Tipis TiO 2 :Co yang Ditumbuhkan dengan Metode MOCVD, JMS, 10:1, 21. Saragih, H., P. Arifin, dan M. Barmawi, 2004(a), Pengaruh Temperatur Penumbuhan Terhadap Karakteristik Magnetik Film Tipis TiO 2 :Co yang Ditumbuhkan dengan Metode Metalorganic Chemical Vapor Deposition (MOCVD), JMS, 9:4, 301. Saragih, H., P. Arifin, dan M. Barmawi, 2004(b), Penumbuhan Film Tipis Ti 1-x Co x O 2 dengan Metode MOCVD, JMS, 9:3, 263.