Buku II PROSES SIMULASI DEKONTAMINASI URANIUM DAPJ HASIL BELAH SECARA SINAMBUNG

Transkripsi

1 Buku II Pro~'idillg Pertemlloll doli Preselltasi Ilmioh PPNY-BATAN Yogyakorto April 1995 PROSES SIMULASI DEKONTAMINASI URANIUM DARI HASIL BELAH SECARA SINAMBUNG R. Didiek Herhady, Busron Masduki, Mashudi, Supriyanto C PPNY-BATAN, il. Babarsari, Fa. Box 1008, Yogyakarta ABSTRAK PROSES SIMULASI DEKONTAMINASI URANIUM DAPJ HASIL BELAH SECARA SINAMBUNG Telah dilakukanproses ekstraksi secara sinambung menggunakanpesawat pengaduk pengenap 16 stage dan sebagai ekstraktan dipakai TBP 30 % dalam pengencer dodekan. Larutan uranium nitrat dengan konsentrasi 200 g/l yang terkontaminasi rutenium dengan konsentrasi 11 mg/l diumpankan pada bagian stage no. 7 dengan kecepatan aur 75 ml/jam, larutan TBP 30 % - dodekan dialirkan kedalam stage no. 1 dengan kecepatan alir 150 ml/jam serta larutan asam nitrat dialirkan kedalam stage no. 16 dengan kecepatan aur56 ml/jam. Kecepatanpengadukan 2300 rpm dengan waktu ekstraksi selama 6jam. Untuk optimasi prost!s dekontaminasi uranium dilakukan dengan cara memvariasi keasaman umpan pada keasaman pencuci tetap, kemudian memvariasi keasamanpada pencuci dengan keasaman pada umpan yang tetap. Perubahan keasaman dalam umpan maupun dalam pencuci sangat mempengaruhi harga FDRu-udan prosentase rekoveri uranium. FDRu-udan % recovery uranium naik untuk keasaman umpan sampai 3 N dan turun kembali pada keasaman 4 N. Proses ekstraksi terbaik pada keasaman umpan 3 N dan keasaman pencuci 3 N, dengan harga FDRu-U3,93 danprosentase rekoveri 99,79 %. ( ABSTRACT THE SIMULATION PROCESS OF THE CONTINUOUS URANIUM DECONTAMINATION FROM FISSION PRODUCT fthe continuous extraction was held by 16 stage mixer settler using 30 % TBP-dodecane as an ejrractant. Uranyl nitrate solution with the concentration of 200 g/l containing 11 mg Rull, was feed to the mixer settler at 7th stage with flowrate of 75 ml/h. The solution of 30% TBP-dodecane wasflowed to thefirst stage withflowrate of 150 ml/h and nitric wasflowed to the 16th stage withflowrate of 56 ml/h. The stirring velocity was 2300 rpm and the extraction time was 6 hours. For optimating the uranium decontaminationprocess, the acidity of thefeed and scrubber were variated alternately. The acidity variation offeed and scrubber influence the DFRU-Uvalue and the percentage of uranium recovery excessively. The optimum extraction process was achieved at the feed and scrubber acidity of 3 N, with the DFRU-Uvalue 3.93 and the recovery percentage 99,79%.\ PENDAHULUAN Di bidang teknologi nuklir uranium banyak dipakai sebagai bahan bakar reaktor nuklir baik dalam bentuk metal maupun dalam bentuk oksida. Uranium sebagai bahan bakar reaktornuklir harus mempunyai tingkat kemumian yang tinggi (tingkat mumi nuklir) pacta reaksi pembelahan uranium di dalam reaktor dihasilkan inti ham, energi clanbasil belah. Hasilbelah tersebut actayang mempunyai tampang lintang serapan netron yang besar, sehingga akan mengganggu reaksi pembelahan uranium. Namun lambat laun dengan bertambahnya unsur basil belah tersebut maka uranium tersebut tidak lagi memenuhi persyaratan mumi nuklir, karena dengan bertambahnya unsur basil belah itu akan menurunkan efisiensi kerja reaktor. Oleh karena ltu bahan bakar yang banyak mengandung unsur-unsur basil belah tersehut narus dikeluarkan dari reaktor. Mengingat bahan hakar nuklir bekas tersebut masih hanyak mengandung uranium yang belum mengalami reaksi pembelahan (95 %) maka masih dipandang perlu untuk dilakukan pemungutan kembali(') Untuk memisahkan uranium clanplutonium dari basil belah pacta umumnya dilaksanakan dengan proses Purex (Plutonium and Uranium recovery by extraction) Di dalam proses Purex terjadi masalah yaitu adanya beberapa basil belah yang selalu ikut terekstrak dalam rase organik, diantaranya adalah Ru, Ru mempunyai sifat yang komplek karena Ru dapat berada dalam beberapa keadaantingkat oksidasidari 0-8, dengan ion kompleks clanspesies molekulnya. Rujuga mudah membentuk radiokoloid yang sangat menyulitkan R. Didiek Herhady dkk. ISSN

2 Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah PPNY-BATAN Yogyakarla April 1995 Buku dalam proses ekstraksi danjuga mudah membentuk nitroso/nitrato yang stabil dalam larutan asam nitrat yang ikut terekstraksi bersama uranium clan plutonilum sehingga dalam hal ini perlu dilakukan optimasi keasaman umpan maupun keasaman pencuci dalam sistem dekontaminasi uranium dari hasil belah (4). Sehingga dalam hal ini perlu dilakukan pene;litian proses simulasi dekontaminasi uranium dari hasil belah secara sinambung, dengan harapan hasil penelitian dapat bermanfaat sebagai penelitian pendahuluan penanganan/pemrosesan kembali bahan bakar bekas secara proses Purex. Untuk harga faktor dekontaminasi dapat ditentukan dengan menggunakan rumus sebagai berikut(4): FDRu-u= [(Ru)/(U)] umpan [ (Ru)/(U) ] ekstrak Sedangkan harga prosentase recovery untuk uranium dapat dihitung dari rafinat dituliskan sebagai berikut : R XF-(F+A)/FX, ecovery = x 100 / 10 XF Keterangan : XF =Konsentrasi uranium dalam umpan A = Kecepatan lair pencuci F = Kecepatan alir umpan X, = Konsentrasi uranium dalam rafinat TATAKERJA A.Bahan I. Serbuk U3Ogbuatan PPNY 2. Serbuk Ru 3. Tributil phospat (TBP) 4. Dodekan 5. Larutan HNO3 6. Air betas moneral (ABM) 7. Larutan H2SO4 8. Larutan KOH 9. Larutan KNO3 B. Perala tan 1. Pesawat pengaduk pengenap 16 stage 2. Pompa-pompa 3. Pengaduk clanpemanas listrik 4. Potensiograp clandosimat 5. Spektrometctr serapan atom AAS 6. Alat gelas C. Cara kerja Dilakukan penyiapan umpan berupa uranium nitrat dengan kadar 200 g/l pactaberbagai keasaman (1, 2, 3 clan 4 N) yang mengandung pengotor Ru II mgl!. Sebelum proses ekstraksi dijalankan terlebih dahulu dilakukan kalibrasi terhadap pompa-pompa untuk kecepatan aliran tertentu clan juga terhadap motor pengaduk. Selanjutnya pactamasing-masing stage (baik ruang pengaduk maupun ruang pengenap) diisi larutan umpan sampai pada tanda kemudian selanjutnya dilakukan proses ekstraksi selama 6 jam, larutan umpan masuk pacta stage 7 dengan kecepatan alir 75 ml/j, pelarut TBP 30 % - Dodekan dengan kecepatan alir 150mllj masuk pactastage 1, larutan pencuci dengan keasaman 3 N masuk pactastage 16 dengan kecepatan alir 56 mllj dengan kecepatan pengadukan 2300 rpm. Kemudian pacta proses ekstraksi dilakukan juga variasi keasaman pencuci (1, 2, clan 4) pacta keasaman umpan yang tetap. Untuk penentuan waktu kesetimbangan setiap 30 menit diambil sampel baik untuk ekstrak maupun rafinat. Setelah proses ekstraksi dilakukan analisa uranium dalam rase organik, rase air clanru dalam rase air. Sedangkan Ru dalam rase organik dilakukan perhitungan berdasarkan neraca hahan dengan anggapan bahwa jumlah Ru yang masuk yang masuk ke sistem sarnadenganjumlah Ru yang keluar setelah tercapai kesetimbangan : " \ Ru dalam umpan = Ru dalam ekstrak + Ru dalam rafinat VFRuF=VsRuy 16 + (VF + VR) Rux' VF =kecepatan alir pelarut RUF = konsentrasi Ru dalam umpan Vs =kecepatan alir pelarut Ruy16 = konsentrasi Ru dalam rase organik stage 16 VR = kecepatan alir pencuci Ruxl = konsentrasi Ru dalam rafinat stage 1 HASIL DAN PEMBAHASAN Pacta penelitian ini dilakukan dua tahap proses ekstraksi, pacta tahap pertama ekstraksi dengan variasi keasaman umpan (I, 2, 3 clan4 N) pactakeasaman pencuci tetap 3 N. Pactatahap kedua ekstraksi dengan variasi keasaman pencuci (1, 2, clan4 N) pactakeasaman umpan yang tetap Selanjutnya kalau profil distribusi konsentrasi U, keasaman clan Ru untuk masing-masing stage pacta ekstraksi dengan keasaman umpan tetap 3 N untuk variasi keasaman ISSN R. Didiek Herhady dkk.

3 216 Buku 11 Prosiding Perte17U/an don PresentasiIlmiah PPNY-BATAN YoKJiakarta April 1995 pencuci dari 1N, 2 N, 3 N clan4 N seperti pactalabel 3, label 6 label 7, clanlabel 8 terlihat bahwa untuk keasaman pencuci I N Sampai dengan 3 N, kadar Ru yang masuk ke dalam rafinat menurun berarti distribusi U pacta [age organik semakin tinggi. Sedangkan pacta keasaman pencuci 4 N temyata terjadi kenaikan distribusi U dalarn [age air berarti hal ini terjadi penurunan kadar U yang terektrak kedalam rase organik. Kemudian distrihusi Ru pacta [age air untuk variasi keasaman pencuci dari I N, 2 N, 3 N clan4 N terlihat cenderung naik dengan pola distribusi yang sarnayaitu semakin tinggi keasaman pencuci U yang diperoleh semakin bersih dari produk fisi Ru. Kalau dibandingkan profii distribusi pacta tahel 1 s.d 4 N keasaman umpan 1N s.d 3 N, maka distribusi uranium [age air dalam setiap stage mengalami penurunan, hal ini bisa dimengerti karena terjadi kenaikan distribusi uranium dalam rase organik. Tetapi pacta keasarnan umpan 4 N distribusi uranium rase air dalam setiap stage naik kembali hal ini dikarenakan adanya penurunan distribusi uranium dalam rase organik. Distribusi Ru pacta rase air dalarn setiap stage untuk keasaman umpan 1N sampai dengan 4 N selalu terjadi kenaikan karena distribusi Ru dalam rase organik mengalami penurunan. Kemudian pactalabel 5 dapat dilihat bahwa semakin tinggi konsentrasi asam nitrat dalam umpan maka semakin tinggi pula prosentase rekoveri uranium berarti keadaan ini menunjukkan bahwa konsentrasi uranium yang terekstrak ke rase organik makin tinggi. Tetapi pactakonsentrasi asam nitrat di dalam umpan lebih dari 3 N, maka presentase rekoveri uranium justru menurun. Hal ini disebabkan terjadi kompetisi reaksi antarahno3 clanuranium dengan TBP akibatnya uranium yang terekstrak ke rase organik akan menurun. Dari label 9 terlihat bahwa variasi keasaman pacta pencuci berpengaruh terhadap rekoveri uranium. Pacta kenaikan konsentrasi HNO3dalam pencuci dari 1 N sampai dengan 3 N, maka prosentase recoveri uranium yang diperoleh naik, dengan kenaikan relati[ keci!. Hal ini disebabkan semakin tinggi konsentrasi HNO3di dalarnpencuci menyebabkan uranium kembali ke rase air. Dengan pengertian bahwa pacta konsentrasi HNO3 dalam pencuci semakin tinggi akan mempermudah mendorong Ru keluar dari rase organik masuk ke rase air sehingga uranium yang terekstrak dalam rase organik semakin bersih dari produk fisi Ru. Tabell. Data distribusi konsentrasi uranium, masing-masing stage pad a keasaman umpan 1 N dad keasaman pencuci3 N Fase erg. Fase erg. FaseAir I 28,56 7,14 0,98 0,33 4, ,22 9,52 1,38 0,33 3, ,41 13,09 1,40 0,33 3, ,79 26,18 1,44 0,33 3, ,39 45,22 1,46 0,32 3, ,39 72,59 1,42 0,32 5, ,99 74,97 1,52 0,31 4, ,11 73,78 1,58 0,33 3, ,60 72,59 0,68 0,32 3, ,65 71,40 1,88 0,32 2, ,50 71,40 0,74 0,33 1, ,22 71,40 1,58 0,33 2, ,35 69,02 0,78 0,32 1, ,02 69,02 0,88 0,31 1, ,27 69,02 0,78 0,33 0, ,57 64,64 2,50 0,50 0,52 Tabel2. Data distribusi konsentrasi uranium, umpan 2 N dad keasaman pencuci 3 N Fase erg. Fase erg. 1 2,17 10,12 2,96 0,69 4, ,41 11,77 2,61 0,50 4, ,76 15,18 2,51 0,33 3, ,55 45,72 2,48 0,34 3, ,23 87,80 2,48 0,19 3, ,41 92,91 2,36 0,36 4, ,90 125,13 2,36 0,47 5, ,54 80,29 2,83 0,56 2, ,17 48,46 2,83 0,63 1, ,98 50,51 2,94 0,61 1, ,13 75,24 2,95 0,66 0, ,51 62,03 2,96 0,80 0, ,80 61,04 2,85 0,68 0, ,80 71,25 2,87 0,96 0, ,99 82,34 2,88 0,98 0, ,99 96,82 2,90 0,99 0,48 R. Didiek Herhady dkk. ISSN

4 Prosiding Pertemuan dun Presentasi Ilmiah PPNY-BATAN Yogyakarta April 1995 Buku II 217 Tabel3. Data distribusi konsentrasi uranium, umpan 3 N dad keasaman pencuci 3 N Fase argo Fase Orgo I 0,24 2,38 0,98 0,12 4,48 2 0,18 3,57 2,92 0,26 3,92 3 0,96 4,76 2,94 0,50 3,90 4 1,20 4,76 2,92 0,53 3,85 5 1,90 35,70 2,70 0,58 3,86 6 5,00 136,85 2,06 0,40 5, ,03 141,61 2,44 0,11 4, ,00 138,04 2,38 0,10 1, ,94 130,90 2,30 0,81 1, ,84 114,24 2,34 0,82 0, ,93 111,86 2,38 0,84 0, ,98 105,91 2,40 0,84 0, ,94 106,82 2,80 0,85 0, ,56 104,64 2,46 0,85 0, ,63 108,21 2,46 0,86 0, ,59 110,12 2,60 0,87 0,62 Tabel4. Data distribusi konsentrasi uranium, umpan 4 N dad keasaman pencuci 3 N Fase argo Fase Org. 1 1,39 2,19 3,30 0,99 4,49 2 2,68 4,17 3,64 0,96 4,52 3 3,87 16,07 3,70 0,94 4, ,28 69,02 3,80 0,91 3, ,98 102,34 3,68 0,61 3, ,92 133,28 3,40 0,61 4, ,68 135,66 3,34 0,96 4, ,27 120,19 3,20 0,67 2, ,84 117,81 3,12 0,66 1, ,51 114,24 3,16 0,64 0, ,32 111,86 3,28 0,62 0, ,56 109,48 3,28 0,61 0, ,18 103,53 3,16 0,65 0, ,42 99,96 3,16 0,69 0, ,85 98,?7 3,20 0,72 0, ,09 88,66 3,50 0,79 0,58 Tabel S. Harga FDRu-UdaD prosentase recoveri pada variasi keasaman umpan dengan keasaman pencuci tetap 3 N Keasaman KADAR Ru KADAR Ru FDRu-u % umpan (gil) Recoveri (3N) FA-l FO-16o FA-l FO-16. U 1 4,11 1,91 28,56 66,64 1,92 75,06 2 4,28 1,76 2,17 96,82 3,41 98,11 3 4,48 1,59 0,24 110,12 3,81 99,79 4 4,49 1,58 1,39 88,66 2,81 98,79 Tabel 6. Data distribusi konsentrasi uranium, masing-masing stage pad a keasaman umpan 3 N dad keasaman pencuci 1 N Fase argo Fase argo 1 0,97 5,95 1,55 0,84 3, ,23 9,52 1,66 0,64 3, ,90 15,47 2,33 0,87 3, ,47 2,43 0,93 3,52 3, ,85 23,80 2,33 0,89 4, ,89 111,80 2,09 0,45 5, ,84 107,10 1,29 0,45 6, ,78 128,52 1,36 0,30 3, ,26 133,28 1,97 0,29 1, ,86 133,28 1,99 0,26 1, ,67 128,52 1,66 0,25 1, ,71 135,66 1,93,28 0,24 1, ,14 135,66 1,93 0,22 2, ,97 123,76 1,34 0,22 2, ,63 115,43 1,34 0,23 2, ,65 109,91 1,36 0,22 2,28 ISSN R. Didiek Herbady dkk.

5 218 Bllku 11 Prosiding Pertemuan don Preselltasi llmiah PPNY-BATAN Yogyakarta Apri/1995 Tabel7. Data distribusi konsentrasi uranium, umpan 3 N dad keasaman pencuci 2 N Fase argo Fase argo 1 0,78 74,49 1,78 0,49 4, ,66 76,16 1,90 0,46 3, ,85 82,11 0,86 0,51 3, ,66 83,30 0,84 3,54 3, ,56 84,49 0,80 0,49 4, ,04 88,06 2,02 0,51 5, ,23 90,44 1,90 0,54 6, ,66 85,68 2,04 0,49 2, ,56 94,01 0,78 0,53 1, ,28 85,68 2,24 0,54 0, ,66 86,87 2,34 0,62 0, ,42 110,67 2,24 0,54 0, ,56 98,77 2,22 0,48 1, ,08 108,29 2,20 0,47 0, ,08 121,38 1,18 0,51 I,ll 16 26,18 109,48 2,18 0,44 1,26 Tabel 8. Data distribusi konsentrasi uranium, masing-masing stage pad a keasaman umpan 4 N dad keasaman pencuci 4 N Fase argo Fase argo 1 2,28 3,57 2,87 0,80 4,52 2 2,38 11,86 3,59 0,96 4, ,47 54,74 3,92 0,68 4, ,93 97,33 3,94 3,40 4, ,22 100,42 3,00 0,36 4, ,83 101,61 2,70 0,35 3, ,02 105,18 2,85 0,36 4, ,57 119,46 2,73 0,37 1, ,72 101,61 2,03 0,37 0, ,68 102,09 3,94 0,39 0, ,11 102,09 3,54 0,42 0, ,45 101,61 3,60 0,44 0, ,92 111,13 3,73 0,41 0, ,12 94,47 3,70 0,53 0, ,74 109,23 3,80 0,63 0, ,36 105,91 3,85 0,80 0,44 Tabel9. Harga FDRu-U dad prosentase recoveri uranium untuk keasaman umpan 3 N Keasaman KADAR Ru KADAR Ru % umpan (gii) FDRu.u Reeoveri (3N) FA-I FO-16. FA-I FO-16. U 1 3,98 2,02 0,97 105,81 2,99 99,15 2 4,06 1,95 0,78 109,43 3,09 99,32 3 4,48 1,58 0,24 110,12 3,81 99,79 4 4,52 1,55 2,37 105,91 3,76 97,80 KESIMPULAN Dari ~asil penelitian bahwa : dapat disimpulkan 1. Perubahan keasaman dalam umpan maupun dalam pencuci sangat mempengaruhifdru,u dati% rekoveri U, yaitu akan mengalami kenaikan mulai dari keasaman 1 N sampai dengan 3 N dati turun kembali untuk keasaman 4 N. 2. Terjadinya kompetisi antara uranium dati asam nitrat untuk bereaksi dengan TBP mengakibatkan distribusi uranium dati keasaman pactamasing-masing stage dalam pesawat pengaduk pengenap berbeda-beda. 3. Ekstraksi proses Purex dengan menggunakan pesawat pengaduk pengenap 16stage pactaproses simulasi dekontaminasi uranium basil belah akan mencapai basil terbaik pacta keasaman umpan 3 N dati keasaman pencuci 3 N dengan harga faktor dekontaminasi Ru-U 3,81 datiprosentase rekoveri uranium 99,79 % UCAP AN TERIMA KASIH Diucapkan terima kasih kepada Saudara Joko Kustanto, Sukiman, Bambang Pratikna yang telah membantu jalannya penelitian hingga selesai DAFTAR PUSTAKA 1. BENEDICT M., eta!., : "Nuclear Chemical Engineering". 1981, Me. Graw Hill Book Company, New York. 2. BRUCE,: The Behaviour of Fission Product in Solvent Extraction Process", 1956, R. Didiek Herhady dkk. ISSN

6 Prosiding Pertemuan dan Presentasi l/miah PPNY-BATAN Yogyakarta April 1995 Buku II 119 ORNL, Oak Ridge Tenesse, PergamonPress Ltd., London. 3. FLETCHER, : "Chemical Principle in the Separation of Fission Product from Uranium and Plutonium by Solvent Extraction", 1956, Pergamon Press Ltd., London. 4. LONG, IT.,: "Engineering for NuclearFuel Reprocessing American Society", 1978, La Grange Prak, tenesse, ORNL. 5. PITTERSON S., RAYMOND, S.W., : "Chemistry in Nuclear Technology", 1963, ORNL. TANYAJAWAB R. Subagiono Konsentrasi Ru = II mg/i. Mohon dijelaskan produk hasil belah dari reaktor mana yang dipakai? R. Didiek Herhady Konsentrasi Ru = 11 mg/lberasal basil perhitungan yang analog pada komposisi basil belah dalam bahan bakar bekas yang telah dikeluarkan dari reaktor daya, sebagai contoh reaktor daya tipe PWR dari 1 ton bahan bakar dengan Burn up 1000 MWD/ton, pendinginan 100 hari, waktu iradiasi300 hari, U = gr clanru = 55 gr. Maka Ru dalam 200 g/i = 200/ x 55 gr = 11 mg. Subagiono Menyambung pertanyaan sebelumnya, analisis dilakukan dengan AAS. dari makalah pak Supriyanto (BI.I3), kurva standar linier RU pada kisaran konsentrasi 2-20 mg / I. bagaimana cora analisisnya. R. Didiek Herhady Cara melakukan analisis sbb : Setelah kurva standar linier Ru diperoleh/dibuat yaitu pada kisaran 2-20 mg/i, maka cuplikan yang mengandung Ru yang akan ditentukan konsentrasinya bisa dianalisis. Supardjo M Dari penelitian diperoleh FIh,,-u naik sampai keasaman 3 N donpada 4 N akan menurun. Fenomena apa yang terjadipada proses tersebut. R. Didiek Herhady Untuk menghitung FDRu-umenggunakan rumus : [ (Ru)/(U) ] umpan FDRtru= L(Ru)/(U) J ekstrak Karena pada keasaman 4 N, U yang terekstraksi mengalami penurunan, hal ini disebabkan karena adanya kompetisi antara HNO3, U clantbp, pada keasaman makin tinggi ternyata U terdorong kembali dari rase organik ke rase air sehingga mempengaruhi RDRu-uakan turun. ISSN R. Didiek Herhady dkk.