PENGARUH SUHU DAN WAKTU PEMBUATAN LARUTAN SOL URANIUM PADA PROSES GELASI EKSTERNAL

Transkripsi

1 PENGARUH SUHU DAN WAKTU PEMBUATAN LARUTAN SOL URANIUM PADA PROSES GELASI EKSTERNAL Sri Widiyati, Ratmi Herlani, Triyono -BATAN, Jl Babarsari Nomor 21, Kotak pos 6101 Ykbb Yogyakarta, ptapb@batan.go.id ABSTRAK PENGARUH SUHU DAN WAKTU PEMBUATAN LARUTAN SOL URANIUM PADA GELASI EKSTERNAL. Larutan sol dibuat dengan mereaksikan larutan uranil nitrat pada ph 2 yang dicampur dengan polivinil alkohol (PVA), parafin dan monosorbitol oleat (SPAN-80). Suhu pembuatan larutan Sol divariasi pada suhu 60 0 C 80 0 C dan waktu divariasi selama menit. Sol kemudian diteteskan dalam kolom gelasi yang berisi NH 4 OH 7N. Butir gel kemudian dicuci dengan NH 4 OH 2,5% sebanyak 3 kali dan dengan larutan 2-propanol 1 kali lalu didiamkan dalam udara terbuka sampai kering. Gel ammonium diuranat (ADU) kemudian dikeringkan secara bertahap pada suhu 50 o C dan 70 o C masing-masing selama 30 menit dan C selama 4 jam. Gel hasil pengeringan dikalsinasi pada suhu 100 o C, 200 o C, 300 o C, 400 o C, 500 o C, 600 o C, 700 o C masing-masing selama 15 menit dan pada suhu C selama 3 jam. Gel hasil pengeringan dan kalsinasi dianalisis kadar ADU dalam gel ADU dan kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 dengan metode gravimetri serta diukur densitas U 3 O 8. Kondisi pembuatan relatif baik pada suhu 75 0 C dan waktu 30 menit. Pada kondisi ini menghasilkan kadar ADU dalam gel ADU sebesar 92,35% - 92,99% dan kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 sebesar 99,18% - 99,65%. Hasil penentuan densitas U 3 O 8 sebesar antara 7,25-7,78 g/ml, sedang harga densitas teoritis sebesar 8,39 g/ml. Kata Kunci : sol urania, gelasi eksternal, gel ADU, kernel. ABSTRACT INFLUENCE OF TEMPERATURE AND TIME MAKING OF URANIUM SOL SOLUTION ON EXTERNAL GELATION PROCCESS. The sol was made by reacting uranyl nitrate solution at ph 2 was mixed poly vinyl alcohol (PVA), paraffin and monosorbitol oleat (SPAN-80). The temperature was varriated at 60 0 C 80 0 C and time was varriated during minutes. Sol was dropped into gelation coloum which contained of 7N NH 4 OH. Ammonium diuranate gel granular were washed by NH 4 OH 2.5% solution three times and 2-propanol solution once then allowed to dry in open air. Then it was dried step by step on temperature 50 o C dan 70 o C respectively for 30 minutes and C for 4 hours. Dryed gel was calcined on temperature 100 o C, 200 o C, 300 o C, 400 o C, 500 o C, C, C respectively for 15 minutes and on temperature 800 o C for 3 hours. Dryed and calcined gel was analyzed of ADU content in ADU gel and the U 3 O 8 content in U 3 O 8 kernel with gravimetry method also measured of U 3 O 8 density. The good relative condition were at 75 0 C temperature and time was 30 minutes. At this condition was produced of ADU content 92.35% % and the U 3 O 8 content in U 3 O 8 kernel was 99.18% %. The result of analysis density of U 3 O 8 was g/ml, where was teoritical density value 8.39 g/ml. Keyword : urania sol, external gelation, ADU gel, kernel. PENDAHULUAN S alah satu tahapan proses pembuatan kernel UO 2 adalah proses sol-gel. Proses sol-gel mempunyai arti penting untuk pengolahan bahan bakar nuklir yang merupakan salah satu metode pembuatan kernel UO 2 melalui proses kimia basah. Proses ini dapat dipakai pada pembuatan kernel uranium maupun campuran uranium thorium dalam Buku I hal. 178

2 senyawa oksida maupun karbida. Prinsip dasar proses ini adalah bila larutan sol dalam air diteteskan dalam zat organik yang tidak bercampur dengan air maka tetes sol tersebut akan berbentuk bola kemudian dengan menambah zat pengendap akan diperoleh padatan berbentuk bola yang cukup stabil yang dinamakan gel. [1] Pembuatan gel ADU merupakan suatu tahapan yang diperlukan dalam proses fabrikasi elemen bakar reaktor suhu tinggi. Tahapan ini mempunyai kedudukan penting pada proses pembuatan kernel UO 2 karena dalam tahapan ini butiran bentuk bola terjadi. Pada penelitian ini pembuatan gel ADU sebagai tahap awal pembentukan kernel UO 2 dilakukan dengan metode gelasi eksternal. [2] Untuk membuat kernel diperlukan umpan yang berupa larutan uranil nitrat yang dicampur dengan larutan polivinil alkohol (PVA) sebagai zat aditif dan dibuat emulsi dengan menambahkan emulsigator minyak parafin dan stabilisator monosorbitol oleat (SPAN-80) sehingga terbentuk larutan sol. Suhu pembuatan larutan sol divariasi pada suhu 60 0 C 80 0 C dan waktunya divariasi menit. Larutan sol (umpan) kemudian dilakukan proses gelasi dengan cara meneteskan larutan sol ke dalam kolom gelasi yang berisi NH 4 OH 7N pada suhu kamar melalui nozle/suntikan sederhana dengan memanfaatkan gaya grafitasi bumi. Sol diteteskan ke dalam kolom gelasi dengan ukuran panjang 1,5 m dan diameter dalam 5 cm dengan media gelasi NH 4 OH 7N sampai terbentuk butiranbutiran gel bulat kecil-kecil seperti bola. [3] Butiran gel yang diperoleh direndam/aging selama 30 menit, dicuci dengan NH 4 OH 2,5% sebanyak 3 x dan 2-propanol untuk menghilangkan pengotor-pengotor seperti zat organik maupun zatzat sisa dari hasil reaksi yang masih menempel serta untuk menstabilkan struktur gel. [1] Gel yang terbentuk dikeringkan dengan oven pada suhu 50 o C dan 75 o C masing-masing selama 30 menit dan C selama 4 jam. Gel ADU hasil pengeringan dianalisis kadar ADU dan kadar air secara grafimetri. Hasil pengeringan kemudian dikalsinasi pada suhu 100 o C, 200 o C, 300 o C, 400 o C, 500 o C, C, dan C masing masing selama 15 menit dan suhu C selama 3 jam, menghasilkan kernel U 3 O 8 seperti reaksi berikut 3(NH 4 )2U 2 O 7 +13/2O 2 2U 3 O 8 +6NO+12H 2 O. Kernel U 3 O8 hasil kalsinasi juga dianalisis kadar dan diukur densitasnya. [4] TATA KERJA Bahan dan Peralatan Bahan yang digunakan adalah larutan ADUN (yang diperoleh dari Uranil Nitrat hasil pelarutan U 3 O 8 ), HNO 3 pekat, K 2 Cr 2 O 7 0,1N titrisol, PVA, SPAN-80, H 2 SO 4 pekat, NH 4 OH pekat, 2 propanol, TiCl 3, barium diphenyl sulphonat, FeCl 3, amido sulfonic acid, parafin ABM, aseton. Peralatan yang digunakan adalah gelas beker, magnetic stirrer, neraca analitik, buret, termometer, kertas ph, ph meter digital, erlenmeyer, corong kaca, sendok sungu, pipet volume, pipet mata, pipet mikro, labu takar, kolom gelasi, krus porselin, oven, furnace, gelasi arloji, piknometer. Cara Kerja 1. Ditimbang PVA 1,6 g ditambah ABM 15 ml kemudian dilarutkan sampai larut sambil diaduk dalam magnetic stirrer pada suhu 60 sampai larut sempurna. 2. Larutan No. 1 ditambahkan ke dalam larutan ADUN (kadar U=180 g/l) pada ph 2 kemudian diaduk dan dipanaskan pada suhu 60 0 C ditambah SPAN 80 sebanyak 0,5 ml dan parafin 0,5 ml diaduk selama 10 menit. 3. Dengan cara yang sama sol dibuat dengan variasi waktu 20 menit, 30 menit, 40 menit, 50 menit dan 60 menit serta variasi suhu 65 0 C, 70 0 C, 75 0 C dan 80 0 C. 4. Larutan sol didiamkan selama 2 jam kemudian diteteskan dengan jarum suntik berdiameter 0,5 mm ke dalam kolom gelasi yang berisi NH 4 OH 7N tetes demi tetes sehingga terbentuk butiran kecil - kecil (gel ADU). 5. Gel ADU yang terbentuk dilakukan pencucian dalam larutan NH 4 OH 2,5% sebanyak 3 kali, kemudian dicuci dengan 2-propanol 1 kali dan disaring. 6. Gel hasil pencucian didiamkan dalam udara terbuka pada suhu kamar selama semalam. Proses Pengeringan Proses pengeringan dilakukan secara bertahap, butiran gel ADU setelah didiamkan selama semalam kemudian gel dikeringkan dengan oven pada suhu 50 o C dan 75 o C masing-masing selama 30 menit kemudian C selama 4 jam. Gel ADU hasil pengeringan dianalisis kadar ADU dan kadar air secara gravimetri. Proses Kalsinasi Proses kalsinasi dilakukan dengan pemanasan secara bertahap. Hal ini untuk menghindari terjadinya keretakan butiran akibat menguapnya zat-zat volatil yang berada pada butiran tersebut. - Butiran gel yang sudah dikeringkan diletakkan dalam krus porselin, kemudian dimasukkan dalam tungku kalsinasi.. Buku I hal. 179

3 - Dilakukan pemanasan/kalsinasi secara bertahap pada suhu 100 o C, 200 o C, 300 o C, 400 o C, 500 o C, C dan C masing-masing 15 menit serta 800 o C selama 3 jam. - Tungku kalsinasi dimatikan kemudian dibiarkan sampai suhu kamar. - Setelah dingin baru butiran U 3 O 8 diambil. Selanjutnya dilakukan pengamatan fisik dan kadar U 3 O 8 secara gravimetri dengan perbedaan sebelum dan sesudah pemanasan serta densitas (kerapatan U 3 O 8 ) Penentuan densitas (kerapatan) butiran U 3 O 8 - Piknometer dikeringkan terlebih dahulu dengan hair dryer. - Setelah kering piknometer ditimbang (= a gram) dengan menggunakan neraca analitik, kemudian diisi dengan air sampai penuh dan tidak ada gelembung udaranya kemudian ditimbang lagi (= b gram) o Volume piknometer dihitung dengan rumus: b a o Volume piknometer (e) = air dengan : ρ air = berat jenis air pada suhu ruang yakni 0,9966 g/cm 3 - Piknometer diisi dengan butiran U 3 O 8 kemudian ditimbang (= c gram) o Berat butiran (w) = c a o Piknometer yang telah berisi butiran U 3 O 8 diisi dengan aseton (CH 3 COCH 3 ) sampai penuh, dibiarkan beberapa saat agar aseton masuk ke dalam pori-pori butiran, kemudian ditimbang (= d gram). o Berat aseton (f) (= d c gram) f o Volume aseton = aceton o Volume butiran = V piknometer V aseton o Kerapatan butiran U 3 O 8 Berat Butiran = (g/ml) VolumeButiran HASIL DAN PEMBAHASAN Proses pembuatan larutan sol untuk umpan gelasi diawali dengan pelarutan serbuk U 3 O 8 atau UO 3 dalam larutan asam nitrat untuk memperoleh larutan uranil nitrat defesien asam (ADUN). Larutan uranil nitrat yang diharapkan adalah larutan yang mempunyai komposisi UO 2 (NO 3 ) 1,5 (OH) 0,5. Larutan ini bisa diperoleh dengan pelarutan langsung seperti tersebut diatas dalam larutan HNO 3 substoikhiometris pada suhu 60 o C atau pelarutan pada suhu >80 o C diikuti penguapan kemudian netralisasi dengan larutan NH 4 OH. Larutan umpan sol dibuat dengan mencampurkan sejumlah zat aditif ke dalam larutan ADUN pada suhu o C dan waktu pencampuran pengadukan menit. Zat aditif berfungsi untuk mengatur viskositas (kekentalan) dan penyesuaian ph. Larutan sol kemudian dilakukan proses gelasi sehingga terbentuk gel Amonium Diuranat (ADU) yang bulat kecil-kecil berwarna kuning. Gel ADU hasil gelasi kemudian dilakukan perendaman, pencucian, pengeringan dan kalsinasi sehingga menghasilkan kernel U 3 O 8. Setelah kalsinasi pada suhu 800 o C selama 3 jam kernel U 3 O 8 diukur kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 dengan metode gravimeter dan juga diukur densitasnya dengan piknometer. Pada Tabel 1 ditunjukkan pengaruh suhu pencampuran larutan sol uranium terhadap perubahan kadar ADU dan kadar air dalam gel ADU dengan variasi suhu pencampuran 60 o C sampai 80 o C setelah dikeringkan pada suhu 120 o C. Tabel 1. Pengaruh Suhu Pencampuran Larutan Sol Uranium Terhadap Kadar ADU dan Kadar Air Dalam Gel ADU Suhu Hasil analisis gel ADU No pencampuran ( o C) Kadar dalam gel (%) Kadar air dalam gel (%) ,35 6, ,85 5, ,75 4, ,10 3, ,55 7,45 Pada Tabel 1 dapat dilihat bahwa perubahan suhu pencampuran pembuatan sol suhu 60 o C sampai 80 o C berpengaruh terhadap kadar ADU dalam gel ADU, sedang kadar air adalah banyaknya air yang terabsorbsi ke dalam gel ADU. Pada suhu 75 o C menghasilkan gel ADU yang relatif sempurna dengan kadar ADU sebesar 96,10% dan kadar air sebesar 3,90%. Setelah proses pengeringan selesai dilanjutkan dengan proses kalsinasi, kalsinasi dilakukan secara bertahap. Hal ini untuk menghindari terjadinya keretakan butiran akibat penguapann zat-zat volatil yang berada pada butiran tersebut. Butiran gel yang sudah dikeringkan pada suhu 120 o C diletakkan dalam krus porselin kemudian dalam tungku kalsinasi dan dipanaskan bertahap pada suhu 100 o C, 200 o C, 300 o C, 400 o C, 500 o C, 600 o C, 700 o C masing-masing selama 15 menit dan 800 o C selama 3 jam. Pengaruh suhu pencampuran sol uranium terhadap kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 dan densitas kernel U 3 O 8 hasil kalsinasi pada suhu 800 o C selam 3 jam dengan variasi suhu pencampuran 60 o C -80 o C ditunjukkan pada Tabel 2 Pada Tabel 2 dapat dilihat bahwa kernel U 3 O 8 yang dihasilkan mempunyai densitas relatif baik yaitu 7,05 g/ml sampai 7,73 g/ml sedangkan kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 mempunyai Buku I hal. 180

4 perbedaan yang signifikan yaitu 96,89% sampai 99,15%, sedang kondisi suhu pencampuran larutan sol uranium relatif baik pada suhu 75 o C, pada kondisi ini menghasilkan kadar U 3 O 8 sebesar 99,15% dan densitas kernel U 3 O 8 sebesar 7,73 g/ml. Tabel 2. Pengaruh Suhu Pencampuran Larutan Sol Uranium Terhadap Kadar U 3 O 8 dan Densitas Kernel U 3 O 8 Pada Suhu Pencampuran 60 o C -80 o C Setelah Dikalsinasi Pada Suhu 800 o C Suhu Hasil analisis kernel U 3 O 8 No pencampuran Kadar U 3 O 8 dalam Densitas ( o C) kernel U 3 O 8 (%) (g/ml) ,05 7, ,89 7, ,10 7, ,15 7, ,45 7,05 Pada penelitian ini selain pengaruh suhu, dipelajari pengaruh waktu pencampuran larutan sol uranium yang dilakukan dengan variasi waktu 10 menit, 20 menit, 30 menit, 40 menit, 50 menit dan 60 menit dengan suhu pencampuran larutan sol yang relatif baik yaitu pada suhu 75 o C yang diperoleh pada hasil penelitian sebelumnya. Larutan sol uranium adalah hasil proses pencampuran antara uranil nitrat dengan konsentrasi uranium 180g/mL, PVA 1,6 g, SPAN-80 0,5 ml, parafin 0,5 ml pada suhu 75 o C waktu divariasi selama 10 sampai 60 menit, kemudian didiamkan selama 2 jam baru diteteskan ke dalam kolom gelasi yang berisi NH 4 OH 7N. Hasil proses gelasi (gel ADU) setelah dicuci kemudian dikeringkan pada suhu 50 o C dan 75 o C masing-masing selama 30 menit dan 120 o C selama 4 jam baru dianalisis kadar ADU dan kadar air ADU dalam gel ADU. Pada Tabel 3 ditunjukkan pengaruh waktu pencampuran larutan sol uranium terhadap perubahan kadar ADU dan air dalam gel ADU dengan variasi waktu pencampuran 10 menit sampai 60 menit pada suhu 75 o C. Pada Tabel 3 dapat dilihat bahwa pengaruh waktu pencampuran sol uranium juga berpengaruh pada kadar ADU dan kadar air dalam gel ADU. Pada waktu pencampuran 30 menit sudah relatif baik (optimum) menghasilkan kadar ADU 92,95% dan kadar air 7,05%. Sedangkan pada waktu menit menghasilkan kadar ADU dan kadar air yang relatif stabil dan hasilnya tidak jauh dengan waktu pencampuran 30 menit yaitu rata-rata kadar ADU 92,55% dan kadar air 7,45%. Hasil pengeringan gel ADU pada suhu 120 o C berwarna kuning orange, kemudian dikalsinasi pada suhu 100 o C, 200 o C, 300 o C, 400 o C, 500 o C, 600 o C, 700 o C masingmasing selama 15 menit dan suhu 800 o C selama 3 jam. Setelah dingin pada suhu kamar hasil kalsinasi kernel U 3 O 8 juga dianalisis kadar U 3 O 8 dan densitas kernel U 3 O 8. Tabel 3. Pengaruh Waktu Pencampuran Larutan Sol Uranium Terhadap Perubahan Kadar ADU dan Kadar Air Dalam Gel ADU Dengan Variasi Pencampuran 10 menit- 60 menit Pada Suhu 75 o C Setelah Dikeringkan Pada Suhu 120 o C No Waktu pencampuran (menit) Hasil analisis gel ADU Kadar ADU Kadar air dalam gel dalam gel ADU (%) ADU (%) ,90 14, ,75 9, ,95 7, ,70 7, ,55 7, ,40 7,60 Pada Tabel 4 ditunjukkan pengaruh waktu pencampuran larutan sol uranium terhadap kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 dan densitas kernel U 3 O 8 dengan variasi waktu pencampuran 10 menit-60 menit setelah dikalsinasi pada suhu 800 o C. Tabel 4. Pengaruh Waktu Pencampuran Larutan Sol Uranium Terhadap Kadar U 3 O 8 Dalam Kernel U 3 O 8 dan Densitas Kernel U 3 O 8 Dengan Variasi Waktu Pencampuran 10 Menit-60 Menit Pada Suhu 800 o C Waktu Hasil analisis kernel U 3 O 8 No pencampuran Kadar U 3 O 8 dalam Densitas (menit) kernel U 3 O 8 (%) (g/ml) ,10 7, ,35 7, ,60 7, ,40 7, ,85 7, ,50 7,30 Pada Tabel 4 dapat dilihat bahwa waktu pencampuran larutan sol uranium antara 10 menit samapai 60 menit berpengaruh terhadap kadar U 3 O 8 dan densitas kernel U 3 O 8. Pada waktu pencampuran larutan sol uranium selama 10 menit sampai 40 menit, kernel U 3 O 8 yang terbentuk relatif sempurna dengan kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 sebesar 99,10% sampai 99,60% dengan densitas U 3 O 8 sebesar 7,25 g/ml sampai 7,78 g/ml. Sedangkan pada waktu pencampuran larutan sol uranium selama 50 menit sampai 60 menit kernel U 3 O 8 yang terbentuk kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 lebih kecil yaitu sebesar 98,85% dan 95,50% sedangkan densitas relatif stabil yaitu 7,30 g/ml. Hal ini disebabkan pada pencampuran diatas 40 menit. Buku I hal. 181

5 terjadi sedikit perbedaan pada densitas sol sehingga menyebabkan penurunan kadar U 3 O 8 yaitu dari densitas sol rata-rata terukur 6,83 g/ml menjadi 6,55 g/ml. Kondisi waktu pencampuran larutan sol uranium relatif baik untuk menghasilkan kernel U 3 O 8 adalah selam 30 menit pada suhu 75 o C. Pada kondisi ini menghasilkan kernel U 3 O 8 yang relatif bulat dan utuh dengan kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8 sebesar 99,18-99,60% dan densitas kernel U 3 O 8 sebesar 7,25-7,78 g/ml, hampir mendekati densitas teoritis sebesar 8,39 g/ml. KESIMPULAN Dari hasil penelitian pengaruh suhu dan waktu pencampuran pembuatan larutan sol uranium pada proses gelasi eksternal ternyata berpengaruh terhadap kadar ADU dalam gel ADU dan kadar U 3 O 8 dalam kernel U 3 O 8. Kondisi pembuatan larutan sol relatif baik (optimum) pada suhu 75 o C dan waktu 30 menit. Pada kondisi ini dihasilkan gel ADU dengan kadar ADU sebesar 92,35-92,99% dan diperoleh kernel U 3 O 8 yang relatif bulat dan utuh dengan densitas sebesar 7,25-7,78 g/ml. DAFTAR PUSTAKA 1. HIDAYATI dkk, Struktur Mikro Gel ADU Pada Berbagai Kondisi Pencucian, Seminar Nasional Kimia, FMIPA, UNS Surakarta, BUSRON MASDUKI, WARDOYO, AGUNG W, Pengaruh Konsentrasi Uranium dan Asam Bebas Dalam Larutan Umpan Gelasi Terhadap Kualitas Kernel ADU, PPI BATAN Yogyakarta, April WARDOYO dan BUSRON MASDUKI, Pembuatan Kernel UO 2 Melalui Proses Sol-Gel, PPI PPNY Yogyakarta, Maret NARDI, Pengeringan Gel ADU, Skripsi S1 Teknik Nuklir UGM Yogyakarta, TANYA JAWAB Tri Rusmanto (PTAPB) Bagaimana reaksi yang terbentuk pada pembuatan gel ADU? Sri Widiyati Reaksi yang terbentuk dalam pembuatan gel ADU adalah 2 UO 2 (NO 3 ) 1,5 (OH) 0,5 + 2 NH 4 OH (NH 4 ) 2 U 2 O 7 (gel) + NH 4 NO 3 + H 2 O Suprihati (PTAPB) Apa pengaruh konsentrasi uranium dalam pembuatan sol? Bagaimana jika terlalu rendah atau terlalu tinggi? Sri Widiyati Konsnetrasi uranium dalam pembuatan gel ADU sangat berpengaruh terhadap satabilitas butiran gel dan kualitas kernel yang dihasilkan. Jika konsentrasi uranium rendah menyebabkan stabilitas butiran gel rendah sehingga gel yang dihasilkan lunak dan rapuh. Dan jika konsentrasi tinggi maka sol sangat kental dan densitas tinggi dan butiran gel yang dihasilkan mudah retak. Konsentrasi uranium yang baik antara g/l. Buku I hal. 182