PENGGUNAAN FLOKULAN A12(S04h18H20 DAN Ca(OH)2 DALAM PEMEKATAN RADIONUKLIDA Cs-137 DAN Co-60. Sudiyati, Sutoto

Transkripsi

1 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Pusat Penelitian Ilmu Pengetahuan dan Teknologi-RISTEK PENGGUNAAN FLOKULAN A12(S04h18H20 DAN Ca(OH)2 DALAM PEMEKATAN RADIONUKLIDA Cs-137 DAN Co-60 Sudiyati, Sutoto Pusat Teknologi Limbah Radioaktif, BA TAN ABSTRAK PENGGUNAAN FLOKULAN AI2(S04h.18H20 DAN Ca(OHh DALAM PEMEKATAN RADIONUKLIDA Cs-137 DAN Co-60. Telah dilakukan pemekatan radionuklida Cs-137 dan Co-60 menggunakan t10kulan AI2(S04h 18H20 dan Ca(OHh Penelitian ini bertujuan untuk meningkatkan sensitivitas pengukuran spektrometri-y. Oalam percobaan digunakan variasi konsentrasi t10kulan dari ppm ditambahkan ke dalam limbah simulasi dengan aktivitas Cs-137 = 193 Bq/I dan Co-60 = 14.5 Bq/1. Hasil t10kulasi optimum kedua t1okulan, yaitu 400 ppm kemudian dicoba pada sampel limbah cair asal PRSG. Hasil pemekatan pada lamtan simulasi yang diperoleh Cs-137 dapat tert10kulasi maksimum 88.9 % oleh t10k Al(OH)) dan 90.9 % oleh t10k CaCO), sedang Co-60 dapat tert10kulasi maksimum 97.3 % oleh t10k AI(OH)) dan 95.8 % oleh t10k CaCO). Proses t10kulasi radionuklida menggunakan dua jenis t10kulan AI2(S04hI8H20 dan Ca(OHh dapat diaplikasikan pada limbah cair lingkungan lainnya seperti limbah cair PBT dan ISSF. ABSTRACT THE USE OF AI2(SO,J].18H20 AND Ca(OH)2 FLOCCULANT FOR CONCENTRATED OF RADIONUCLIDE Cs-137 AND Co-60. Concentrated radionuc/ide of Cs-137 and Co-60 has been done using AMSO,J].18H20 and Ca(OH)2 flocculant. The aim of this study is to increase the sensitivity of measurement spectrometry- y. In this study, various concentration of flocculant from ppm which added to simulated waste with Cs-137 = 193 Bq/l dan Co-60 = 14.5 Bq/l activities have been used. The optimum result of both flocculant, which is 400 ppm have been tried to liquid waste sample from PRSG. Concentrated result of simulation liquid was Cs-137 can 88.9% maximally flokulated by AI(OH)] flox and 95.8% by CaCO] flox. Radionuc/ide flokulation prasses using both flocculant, AI(OH)) dan CaCO) can applicated in other environtment waste water such as liquid waste PBT and ISSF. PENDAHULUAN Limbah cair yang ditimbulkan dari operasi reaktor riset GA. Siwabeesy mengandung radionuklida Cs-I37, Co-60 dan Zn-65 beraktivitas rendah ( 0.74, 14.4 dan 3. 19) Bq/l. Penetapannya dilakukan secara langsung pada sampel limbah cair tersebut dengan metode spektrometri-y. Salah satu jalur perpindahan (pathway) radionuklida ke tubuh manusia adalah melalui air. Konsentrasi tertinggi dari Cs 137 pad a tubuh manusia ditemukan pada otot, sedangkan yang terendah ditemukan pad a tulang dan lemak. Paparan radiasi Cs 137 dapat meningkatkan resiko kanker, bila paparannya sangat tinggi dapat menyebabkan kematian.[i]. Mengingat bahayanya limbah radioaktif tersebut, maka diperlukan pretreatment dalam melakukan analisis untuk meningkatkan sensifitas pengukuran spektrometri-y. Salah satu tugas dari BKL-PTLR adalah membuat rekomendasi pembuangan limbah cair dari PRSG, berkaitan dengan hat tersebut adalah dalam melakukan anal isis diperlukan pretreatment. Percobaan dilakukan dengan cara pemekatan terhadap sampei limbah cair, yaitu dengan 2 jenis tlokulan, percobaan I menggunakan tlokulan AI2(S04h 18H20 dan percobaan II menggunakan tlokulan lime : Ca(OH)2' Selain kedua jenis tlokulan tersebut fero sui fat (FeS04) juga dapat digunakan, namun faktor pemekatan lebih kecil, sehingga tidak dipilih.[2]. Flokulan alumunium sulfat atau AI2(S04»)' 18H20 dalam suasana basa (ph:8) akan membentuk tlok berwama putih dari AI(OH») yang bersifat elektro positip. Endapan AI(OH») menarik ion (OHr dalam larutan yang selanjutnya awan negatif dari endapan tersebut menarik kation Cs-137 dan Co-60. Proses pemekatan terjadi dalam 2 tahap, tahap I yaitu tahap koagu\asi atau pembentukan emulsi Al(OH») dengan kondisi pengadukan kecepatan tinggi (rapid mixing) dan dilanjutkan dengan tahap II (tlokulasi) dengan kondisi kecepatan pengadukan rendah, yaitu proses pembentukan tlok atau padatan yang akan 73

2 Pusa/ Teknologi Limbah RadioaktifBATAN Pusa/ Penelitian Ilmu Penge/ahuan dan Teknologi-RISTEK terendapkan secara presipitasi dan tinggal dibagian bawah larutan. Untuk pembentukan flok yang sempuma diperlukan waktu dan pengaturan keasaman sehingga larutan bersifat basa. Proses koagulasi-flokulasi terjadi dengan selang waktu beberapa detik saja, selanjutnya dilakukan percobaan koagulasi-flokulasi dengan memvariasikan konsentrasi flokulan dan analisis hasilnya ditetapkan dengan metode spektrometri-y. Pemekatan Cs-137 dan Co-60 dalam contoh lingkungan sebagai langkah pretreatment analisis radionuklida Cs-137 dan Co-60 diperlukan untuk meningkatkan ketelian dalam melakukan analisis, dengan mendapatkan konsentrasi aktivitas maksimum yang dapat dipekatkan oleh flokulan. Dalam penelitian ini dipelajari variasi konsentrasi penambahan flokulan Ah(S04)3. 18H20 dan jenis flokulan lain yaitu lime: Ca(OH)2 antaral ppm. Tujuan dari penelitian ini adalah untuk meningkatkan sensifitas pengukuran terhadap sampel Iingkungan dengan cara pemekatan dengan menggunakan 2 jenis flokulan, yaitu flokulan Ah(S04)3.18H20 dan Iime:Ca(OHh Teknik ini diaplikasikan pada Limbah Cair Aktivitas Rendah (LCAR) dari Pusat Reaktor Serba Guna (PRSG), karena untuk melakukan pengukuran langsung (tanpa pemekatan) terhadap sampel tersebut diperlukan waktu yang relatif lama (8-24 jam). Selain disebabkan karena kandungan radionuklida Co-60 dan Cs-137 kecil «IS Bq/I), juga disebabkan karena detektor yang digunakan mempunyai relative - efficiency rendah yaitu (10 %). Tahapan selanjutnya adalah memanfaatkan metode pemekatan terse but untuk sam pel lingkungan lain yang berbentuk cair seperti pada air PBT (Pembuangan Bak Terpadu), air kolam dan air kanal hubung pada ISSF (Interim Storage For Spent Fuel) karena jenis sampel tersebut ada kemungkinan mengandung radionuklida Co-60 dan Cs 137 dengan jumlah yang relatif kecil, sehingga dengan menggunakan metode pemekatan ini kemudian dilakukan pengukuran dengan spektrometri-y akan diperoleh hasil analisis yang lebih cepat dan mempunyai tingkat akurasi yang tinggi. TAT A KERJA Bahan Larutan simulasi : akuades + sumber standar (hasil pengenceran sumber yang diperoleh dari PTKMR) dengan aktivitas hasil pengenceran = 193 Bq/l Cs-137 dan 14.5 Bq/l Co-60, NH4(OH) 6M, Ah(S04h 18H20, Ca(OHh Iimbah cair dari PRSG, kertas lakmus (kertas ph). Metode Proses koaguiasi-tlokuiasi (2) Peralatan yang digunakan : corong, batang pengaduk, kertas saring whatman 40, pengaduk magnit (stirer), timbangan analitis, alat cacah Spektrometer-y. Ditentukan aktivitas jenis radionuklida Cs 137 dan Co-60 dalam larutan simulasi dan juga ditentukan ph awal, kemudian dilakukan pemekatan kedua radionuklida tersebut melalui proses koagulasi-flokulasi dengan penambahan flokulan AI2(S04)3.18H20 dan Ca(OH)2 dengan cara sbb: Dimasukkan 50 ml larutan simulasi ke dalam beker gelas ukuran 250 ml, kemudian ditambahkan tlokulan dengan variasi konsentrasi (100; 200; 300; 400 dan 500 ppm). Kemudian ph larutan diatur sampai menjadi bas a (ph=8.0) dengan menggunakan larutan NH4(OH) 6M, dilakukan pengadukan dengan kecepatan tinggi yaitu pada 700 rpm, diikuti dengan pengadukan lambat yaitu pada 250 rpm, selama 30 men it. Setelah itu dienapkan semalaman, kemudian disaring dengan menggunakan kertas saring whatman 40. Dari tahapan di atas kemudian dilakukan aplikasi analisis terhadap Limbah Cair Aktivitas Rendah dari PRSG yang mengandung radionuklida Cs-137, Co-60 dan Zn-65. Filtrat dan flok yang diperoleh kemudian ditentukan aktivitas jenis radionuklida dengan menggunakan alat cacah spektrometer-y. a. Perhitungan aktivitas (3) Perhitungan aktivitas Cs-137 dan Co 60 secara otomatis dilakukan dengan memakai softwere Gamma- Trac. Secara teori dapat dijelaskan sebagai berikut : aktivitas Cs-137 dan Co-60 dalam larutan dihitung dengan menggunakan persamaan : 74

3 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Pusat Penelitian Ilmu Pengetahuan dan Teknologi-RISTEK Ct -Cb A ( Bq /l ) = VR Y E v R y b. Perhitungan batas deteksi terendah pada tingkat kepercayaan 95% [3] LLD = 4,66.r;;b... <' T Y. (2) dimana : nb T E y c. Perhitungan Faktor pemekatan (Fp) (4] Prosentase faktor pemekatan (Fp) dihitung dengan menggunakan rumus sebagai berikut : Fp = KtiKa x 100 % (3) Fp = Faktor pemekatan) Kt = konsentrasi terendapkan Ka = konsentrasi awal d. Flokulan [5] aktivitas jenis contoh (Bq/l) laju cacah total (cps) laju cacah latar (cps) (I) efisiensi pencacahan pada energi tertentu : volume contoh yang dianalisis (liter) : kedapatulangan pada analisis contoh (%) : Kelimpahan energi gama (%) : laju cacah latar (cps) : waktu cacah latar (detik) : efisiensi pencacahan pada energi tertentu (%) : kelimpahan energi gama (%) Ae+; Cr3+ dan Zn2+ adalah ion-ion logam amfotir, sebagai bahan tlokulan dipakai A13+ dari AI2(S04)3.18H20, maka dalam melakukan pengaturan ph harus hatihati dalam melakukan penambahan larutan basa (NH40H) atau melakukan penambahan AI2(S04h 18H20. Karena jika dalam suasana asam Ae+ bersifat basa dan dalam suasana basa bersifat asam. A13+ akan membentuk garam aluminat dengan rumus umum: MM'(S04)2.12H20, dimana M adalah kation bermuatan (+ 1) : NH4+ dan M' adalah kation bermuatan (3+): Ae+. Garam aluminat yang terbentuk adalah NH4 {AL(S04)z.12H20. Dari 12 molekul H20, 6 molekul H20 akan mengikat ion AI3+ membentuk asam karena terbentuk {AL(H20)6}3+, dan 6 molekul H20 lainnya secara simetris berikatan dengan ion NH/, tetapi tidak membentuk {NH4(H20)d +. Secara umum reaksi hidrolisa ion positip dapat ditulis : M+ + H20 ~ M(OH) 1+ H+ (4) Ae+ dengan air dalam suasana basa akan terbentuk tlok atau koloid berwama putih dari AI(OH)3' Ae+ + 9H20 ~ 3AI(OH)31 + 9H+ (5) K%id pulih Dalam suasana asam A13+dan terjadai reaksi hidrolisa sbb : Ae+ + H20 ~ H+ + {AI(OH)}2+ (6) Pada t10kulasi dengan t10kulan Ca(OH)2 dalam suasana bas a maka terbentuk Ca(C03). Sebagai pengatur ph digunakan larutan NH4(OH) 6M, seperti persamaan reaksi berikut : suasana basa H20 + CO2 (dari udara) ~ HCOJ-... (7) Ca2+ +HCOJ' ~Ca(COJ) 1+H20+C02 (8) Ca2+ + HCOJ - +OH-~Ca(COJ) +H20 (9) 1 ka/aid putih HASIL DAN PEMBAHASAN Dari analisis terhadap larutan awal dengan menggunakan alat cacah spektrometer-y, maka diperoleh hasil seperti disajikan pada Tabel 1. Dari percobaan ini diperoleh data besaran aktivitas radionuklida Cs-137 dan Co-60 yang tert10kulasi (dalam tlok) dan besaran aktivitas radionuklida Cs 137 dan Co-60 yang tidak tertlokulasi (dalam filtrat). Dari data tersebut kemudian ditentukan Faktor pemekatan (Fp) dengan rumus (3), maka diperoleh prosentase Faktor pemekatan (Fp) dari radionuklida Cs-13 7 dan Co-60 dengan t10kulan AI2(S04h 18H20 dan Ca(OH)2. Hasil percobaan disajikan pada Tabel2 dan Tabel 3. 75

4 Pusat Teknologi Limbah Radioak1ifBATAN Pusat Penelitian Jlmu Pengetahuan dan Teknologi-RISTEK -137 Tabell. Jenis Data komposisi larutan awal Yield Aktivitas, Bq/I (%) ,74 Tv LCAR Larutansi Larutan ph awal 5.26 Energi simulasi (KeY) 14,4 100 Th193 Th 5,7 14,5 5,5 mulasi Tabel 2. Prosentase faktor pemekatan (Fp) radionuklida Cs-137 dan Co-60 dengan tlokulan Ah(S04h 18H20 dengan variasi konsentrasi (percobaan I) Konsentrasi 500Cs Cs Cs Cs Cs-137 Aktivitas flok 159 (Fp), 17.6 I97.3% jenis, Bq/I No. RN Faktor pemekatan, fiitrat Tabel 3. Prosentase faktor pemekatan (Fp) radionuklida Cs-137 dan Co-60 dengan tlokulan Ca(OH)2 dengan variasi konsentrasi (percobaan II) Konsentrasi Aktivitas jenis, Bq/I 100Cs Cs Cs Cs Cs flok (Fp), RN % Faktor pemekatan, fiitrat No. Dari Tabel 2. terlihat pada penambahan tlokulan Ah(S04)3.18H20 pada konsentrasi 400 ppm, diperoleh konsentrasi aktivitas yang tertlokulasi mencapai maksimum yaitu Bq/I atau 88.9 % untuk Cs-137 dan Bq/I atau 97.3 % untuk Co-60. Pemekatan Co-60 mulai dari penambahan Ah(S04)J.18H20 dengan konsentrasi 100 ppm sudah tertlokulasi >90 % hal ini disebakan karena konsentrasi awal Co-60 yaitu 14.5 Bq/I, konsentrasi ini jauh lebih kecil dibanding dengan konsentrasi Cs-137 awal yaitu 193 Bq/1. Sedang pada Tabel 3. penambahan Ca(OH)2 pad a konsentrasi 400 ppm dicapai konsentrasi aktivitas tertlokulasi maksimum yaitu Bq/l atau mencapai 90.9 % untuk Cs-137 dan Bq/l atau % untuk Co-60. Pemekatan Co-60 oleh tlokulan Ca(OH)2 pada konsentrasi mulai dari 100 ppm sudah 76

5 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Pusat Penelitian Ilmu Pengetahuan dan Teknologi-RISTEK mencapai 87.6 %. Sehingga t10kulan AI2(S04)3.18H20 dan Ca(OH)2 dapat digunakan sebagai bahan pemekatan radionuklida Cs-137 dan Co-60 dalam sampel. Perbandingan prosentase pemekatan Cs-l37 dengan kedua jenis t10kulan hampir sama yaitu 88.9 % untuk Ca(OH)2 dan 90.9 % untuk Ah(S04)3.18H20. Pemekatan Co 60 juga hampir sarna antara kedua jenis t10kulan yaitu pemekatan maksimum pada penambahan 400 ppm Al2(S04h 18H20 dan pada penambahan 400 ppm Ca(OH)2' Perbedaan faktor pemekatan ini disebabkan oleh konsentrasi aktivitas Co-60 dalam larutan awal jauh lebih kecil yaitu 14.5 Bq/l dibandingkan dengan Cs-137 yaitu 193 Bq/l. Hubungan antara konsentrasi t10kulan dengan aktivitas pemekatan Cs-137 dan Co-60 dari larutan dapat dilihat dalam Gambar 1 dan Gambar 2. Gambar 1 dan Gambar 2. menunjukkan bahwa besar aktivitas tert10kulasi dipengaruhi oleh besar aktivitas jenis awal. Untuk Cs-137 aktivitas jenis awal = 193 Bq/I; sedang untuk Co-60 aktivitas jenis awai = 14.5 Bq/l, aktivitas tert10kulasi secara maksimal pada penambahan t10kulan 400 ppm. Hal ini dapat dijelaskan dengan perbedaan besar jari-jari atom.[5]. Jika ditinjau dari perbedaan besar jari-jari atom antara Co-60 dan Cs-13 7 adalah cukup signifikan. Radionuklida Co-60 mempunyai jari-jari atom lebih pendek = 0,116 nm, dengan inti atom = 27+ (dengan konfigurasi elektron : 2e- 8e- 8e' 8e' k) maka konfigurasi elektronnya juga lebih pendek dibanding dengan Cs-137 yang mempunyai inti atom 55+ (dengan konfigurasi elektron : 2e' 8e' 18e' 18e' 8e' k) dan mempunyai jari-jari atom lebih panjang = 0,235 nm, selain ukuran jari-jari atom sifat keelektropositifan Cs-l37 terhadap air juga lebih besar, sehingga jumlah konsentrasi aktivitas Cs 137 yang dapat tert10kulasi jauh melebihi jumlah aktivitas Co-60, tetapi karena aktivitas jenis awal kecil maka Co-60 dapat tert10kulasi hampir seluruhnya. Hal ini terlihat dari Gambar 1 dan Gambar 2, aktivitas tert10kulasi Co-60 jauh lebih kecil dari pada aktivitas Cs-137 sesuai dengan tngkat aktivitas jenis awal Gambar 1. Grafik pemekatan Cs-137 dan Co-60 (Bq/I) dengan t10kulan AI2(S04)3 I 8H20 (ppm) 77

6 Pusat Teknologi Limbah RadioakJif-BATAN Pusat Penelitian flmu Pengetahuan dan Teknologi-RISTEK D Cs-137 II Co-50 Gambar 2. : Grafik pemekatan Cs- I37 dan Co-60 (Bq/I) dengan tlokulan Ca(OHh (ppm) Pada perlakuan aplikasi pretreatment terhadap Iimbah cair dari PRSG yang mengandung Cs-137, Co-60, dan Zn-65 pad a konsentrasi tlokul:m 400 ppm, maka diperoleh hasil seperti disajikan pada Tabel 4. sebagai berikut : Tabel 4. Prosentase faktor pemekatan (Fp) radionuklida Cs-I37, Co-60 dan Zn-65 dengan tlokulan AIz(S04h 18H20 dan Ca(OH)2' FIokulan : fiitratlok 3.19 ACa(OH)zCs-13 Iz(S04)3Cs-137 pemekatan, RN (Fp), Faktor Aktivitas jenis, Bq/I 0/0 Tabel 4 adalah hasil percobaan pada aplikasi terhadap limbah cair dari PRSG. Dengan tlokulan AI2(S04h 18H20, faktor pemekatan Cs-137 = %, Co-60 = %, dengan tlokulan Ca(OH)2, faktor pemekatan Cs-137 = %, Co-60 = %. Hasil ini lebih kecil dibanding faktor pemekatan pada larutan simulasi. Hal ini disebabkan karena larutan simulasi dibuat dari akuades ditambahkan sumber standar Cs-137 dan Co-60, tidak ada unsur pengganggu. Sedang pada limbah cair dari PRSG dimungkinkan ada unsur pengganggu yang memperkecil terbentuknya tlok. Batas deteksi limit alat cacah spektrometer-y yang digunakan, adalah : Co-60 = Bq/I; Cs-137 = Bq/I; dan Zn-65 = Bq/I. Hasil pengukuran aktivitas awal untuk Cs-137 = 0.74 Bq/I, Co-60 = 14.4 Bq/l dan Zn-65 = 3.19 Bq/I. pengukuran aktivitas dalam filtrat untuk mengetahui radioaktivitas yang tersisa dalam sampel. Dari percobaan pretreatment analisis dengan pemekatan ini diperoleh peningkatan sensifitas pengukuran. KESIMPULAN Oari penelitian ini dapat disimpulkan bahwa dengan penggunaan tlokulan AI2(S04h 18H20 dan Ca(OH)2 diperoleh konsentrasi aktivitas tertlokulasi Cs-137 lebih banyak dibanding dengan Co-60 dalam larutan simulasi dan limbah cair PRSG. Hasil tlokulasi optimum kedua tlokulan pada 400 ppm kemudian dicoba pada sampel limbah cair asal PRSG. Faktor pemekatan Cs-137 pada larutan simulasi yang diperoleh tertlokulasi maksimum 88.9 % oleh tlok AI(OH)3 dan 90.9 % oleh tlok CaC03, sedang Co-60 dapat tertlokulasi maksimum 97.3 % oleh tlok AI(OH)3 dan 95.8 % oleh flok CaC03. Metode ini dapat diaplikasikan terhadap limbah cair dari PRSG yang mengandung radionuklida Cs-137, Co-60 dan Zn-65. Hasil pemekatan yang diperoleh % untuk Cs-137, % untuk Co 60 dan 100 % untuk Zn-65 dengan tlokulan AI2(S04)3.18H20. Sedang dengan flokulan lime: Ca(OH) % untuk Cs-137, 78

7 Plisat Teknologi Limbah RadioaktifBATAN Plisat Penelitian /lmll Pengetahuan dan Teknologi-R1STEK 1SSN % untuk Co-60 dan 100 % untuk Zn 65. Metode pemekatan ini dapat digunakan untuk analisis sampel lingkungan yang lain, seperti sampel air PBT (pembuangan Bak Terpadu), air kolam dan air kana I hubung ISSF (Interim Storage For Spent Flier). DAFT AR PUST AKA I. A REPORT OF COMMITTEE 2 OF THE INTERN ATIONAL COMMISSION ON RADIOLOGICAL PROTECTION, Annals of the ICRP, Limits for intakes of RadionucJides by W okers, Pergamon press Oxford, NY, PT NUSANT ARA WATER CENTER, Environmental Laboratory and Consultant, Jakarta, BATAN, Prosedur Analisis sampel radioaktivitas Lingkungan, Kep. Dirjen Batan No: I56/DJ/IV /98, JAPAN CHEMICAL ANALYSIS CENTER, Environmental Radioaktivity Analysis and Measurement, Course No.: Japan , F.Y.] DAVID R. LIDE, "Crc Hand Book of Chemistry and Physics" Editor in Chief 75 th Edition INTERNA TIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY, "Treatment of low and intermediate level liquid Radioactive Waste", Technical Report Series No. 236, IAEA, Viena, INTERNA TIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY, "Treatment of low and intermediate level liquid Radioactive Waste", Technical Report Series No. 337, IAEA, Viena,