SORPSI RADIONUKLIDA CS-137 OLEH BATULEMPUNG FORMASI DAERAH SUBANG SEBAGAI WILAYAH POTENSIAL UNTUK PENYIMPANAN LESTARI LIMBAH RADIOAKTIF

Transkripsi

1 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN ISSN SORPSI RADIONUKLIDA CS-137 OLEH BATULEMPUNG FORMASI DAERAH SUBANG SEBAGAI WILAYAH POTENSIAL UNTUK PENYIMPANAN LESTARI LIMBAH RADIOAKTIF ABSTRAK Budi Setiawan Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN SORPSI RADIONUKLIDA CS-137 OLEH BATULEMPUNG FORMASI DAERAH SUBANG SEBAGAI WILAYAH POTENSIAL UNTUK PENYIMPANAN LESTARI LIMBAH RADIOAKTIF. Sorpsi radionuklida Cs-137 oleh batuan lempung yang berasal dari wilayah potensial di Pulau Jawa seperti daerah Subang untuk penyimpanan akhir limbah radioaktif telah dilakukan. Saat radionuklida berinteraksi dengan batuan/tanah disekitar fasilitas disposal biasanya terjadi sorpsi radionuklida oleh batuan host rock, salah satunya dengan penempatan paket limbah pada batuan/host rock jenis lempung dan ini dapat mencegah adanya sebaran radionuklida ke lingkungan. Lempung juga dapat dipakai sebagai penghalang/barrier pada system penyimpanan akhir limbah radioaktif sehingga penelitian sorpsi Cs-137 oleh batuan dari wilayah potensial/daerah Subang penting untuk dilakukan. Untuk itu metode catu digunakan dalam kegiatan ini. Data yang diambil adalah sorpsi-desorpsi Cs-137 sebagai fungsi: waktu, konsentrasi CsCl, kekuatan ion larutan dan pengaruh ion-ion koeksistensi, dan tujuan penelitian ini adalah mengetahui keandalan host rock lokal Indonesia dari daerah Subang bila nantinya digunakan sebagai fasilitas penyimpanan akhir limbah radioaktif. Koefisien distribusi yang diperoleh adalah 52 dan 9 ml/g dengan waktu kontak 19 dan 15 jam untuk konsentrasi 1-8 dan 1-3 M CsCl. Waktu kontak kinetika desorpsi adalah sekitar 15 dan 1 jam dengan nilai Kd yang baru adalah 29 dan 56 ml/g masing-masing untuk konsentrasi 1-8 dan 1-3 M CsCl. Meningkatnya konsentrasi CsCl di larutan akan menurunkan nilai Kd Cs oleh lempung, sedang meningkatnya konsentrasi garam latar akan berpengaruh pada nilai Kd Cs oleh lempung, karena adanya kompetisi antara ion-ion Na dan Cs di larutan. Meningkatnya valensi dari ion koeksistensi akan menurunkan nilai Kd dan efektifitasnya di larutan mengikuti urutan sebagai berikut: Ca 2+ > Mg 2+ > K + > Na +. Kata kunci: Sorpsi, Cs-137, host rock, wilayah potensial, PA-LRA ABSTRACT SORPTION OF Cs-137 RADIONUCLIDE INTO CLAYSTONE OF SUBANG FORMATION AS POTENTIAL AREA FOR RADWASTE DISPOSAL. Sorption of Cs-137 radionuclide by clay rock from potentially area in Jawa Island such as Subang area for radwaste disposal had been done. When radionuclides interacted with rock around disposal facility usually radionuclides sorption into host rock occurred, one of used method is placed waste packages on clay typed host rock and this method could be restrict distribution of radionuclides into environment. Other reason, clay rock also use as barriers in the disposal of radioactive waste and the experiments of sorption of Cs-137 by clay rock from potentially area such as Subang area important to be done. Batch method was used in the experiments. Taking out data was sorption-desorption Cs-137 data as functions of time, CsCl concentrations, ionic strength, and effect of coexistence ions. Objective of experiment was to known reliability of Indonesian local host rock from Subang area if use as radwaste disposal facility in the future. Distribution coefficient was found from the experiment was 52 and 9 ml/g with contact time 19 and 15 hours for 1-8 and 1-3 M CsCl, respectively. Contact time for desorption kinetic was 15 hours with new Kd values 29 and 56 ml/g for 1-8 and 1-3 M CsCl, respectively. Increasing in CsCl concentrations in solution will decrease on Kd value of Cs by clay, and increased in concentration of background salt affect on Kd of Cs by clay due to competition of Na and Cs ions in solution. Increased in valence of coexistence ions will decrease on Kd values, and its affectivity in solution will follow as Ca 2+ > Mg 2+ > K + > Na +. Keywords: Sorption, Cs-137, host rock, potentially area, radwaste disposal 251

2 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN ISSN PENDAHULUAN Adanya kegiatan pemanfaatan iptek nuklir dan bahan radioaktif di berbagai bidang selama ini serta adanya rencana introduksi PLTN dalam waktu dekat yang merupakan salah satu prioritas kegiatan di BATAN-diperkirakan akan menimbulkan limbah radioaktif (LRA) dalam jumlah yang cukup besar yang harus dikelola dengan baik dan benar agar kegiatan ini tidak mencemari lingkungan hidup. Hal ini dalam jangka panjang diperkirakan akan menimbulkan masalah, terutama masalah kelestarian lingkungan yang dapat menyebabkan timbulnya resistensi terhadap penerimaan masyarakat pada aplikasi iptek nuklir secara umum. Untuk itu pengelolaan limbah radioaktif secara baik dan benar perlu disiapkan dan diinformasikan ke masyarakat secara baik dan berkesinambungan. Dari serangkaian aktifitas pengelolaan LRA yang bermacammacam maka akhir kegiatan tersebut akan bermuara pada kegiatan penyimpanan akhir LRA (PA-LRA). Adanya fasilitas PA-LRA akan memberikan kepastian rasa aman pada masyarakat terhadap aspek teknis keselamatan pengelolaan LRA. Penyimpanan akhir limbah radioaktif merupakan sistem terintegrasi dari pengelolaan LRA, dimana sistem PA- LRA tersusun atas 2 sistem penghalang (barrier): alami (natural barrier) dan buatan (engineered barrier). Lempung sebagai host rock akan berperan sebagai sistem penghalang alami. Komponen tersebut akan berperan sebagai penghalang awal untuk mengisolasi dan mengontrol aliran air tanah serta akan berfungsi sebagai penghalang terakhir yang berperan sebagai penyerap/penghambat adanya sebaran kontaminasi radionuklida (RN) ke lingkungan bersama dengan aliran air tanah. Di fasilitas PA-LRA ini paket LRA disimpan secara lestari dan diisolasi dalam jangka waktu yang lama dengan baik, benar dan aman. Hal ini dimaksudkan untuk menjamin keselamatan lingkungan dan masyarakat dalam waktu yang lama. Tingkat keselamatan fasilitas PA-LRA dapat diperoleh dari kondisi site yang cocok sebagai host dari fasilitas tersebut dengan syarat mampu mengisolasi paket LRA dengan baik sehingga tingkat penyebaran RN menjadi minimal. Salah satu informasi keandalan lokasi PA-LRA dapat diperoleh lewat info karakter sorpsi-desorpsi RN oleh tanah/batuan lokasi. Untuk itulah maka kegiatan ini perlu dilakukan untuk melengkapi data lainnya dalam rangka pemilihan lokasi penyimpanan lestari limbah radioaktif. Radionuklida Cs-137 digunakan dalam kegiatan ini karena merupakan salah satu radionuklida acuan untuk jenis limbah dengan aktivitas rendah-sedang [1]. Radionuklida ini mempunyai waktu paro yang relative panjang dan mempunyai sifat yang mirip dengan ion K sehingga cukup mobile di lingkungan, mudah berasosiasi dengan tumbuhan maupun organism di larutan [2]. Untuk mencegah menyebarnya konsentrasi Cs ke lingkungan, batuan lempung akan digunakan sebagai host dari limbah radioaktif yang mengandung Cs Selain batuan kristalin (granit,garam), lempung juga merupakan salah satu jenis batuan host rock pada fasilitas PA-LRA di dunia seperti yang ada di Mol-Belgia dan Bure-Prancis [3,4]. Sehingga wajar bila lempung juga perlu diteliti sebagai host rock bagi fasilitas PA- LRA di Indonesia umumnya dan P.Jawa khususnya. Salah satu mekanisme yang penting dalam menghambat sebaran RN ke lingkungan adalah faktor kemampuan serap yang mengakibatkan pelambatan penyebaran RN dalam host rock pada fasilitas tersebut. Dari beberapa penelitian lempung telah diketahui mempunyai daya sorpsi RN yang baik [5-11]. Untuk alasan itu maka karakterisasi sorpsi-desorpsi dari lempung sebagai host rock perlu dipelajari secara mendalam. Menurut M. Ding dkk, MV. Minorenko dkk. dan WY. Um parameter karakter sorpsi suatu batuan akan ditentukan oleh fungsi dari ph larutan, konsentrasi ion logam/rn, kekuatan ion (ionic strength) di air tanah/larutan dan kapasitas sorpsi dari batuan tersebut [12-14]. Nilai sorpsi tanah/batuan menyerap RN ditunjukkan dengan nilai distribusi RN (Kd) tersebut. Penelitian ini bertujuan untuk memperoleh data spesifik karakteristik sorpsi-desorpsi RN oleh lempung dari daerah Subang dan sekitarnya sebagai salah satu wilayah potensial untuk fasilitas PA- LRA di P. Jawa [15] yang nantinya data tersebut dapat disusun sebagai suatu database sorpsi-desorpsi RN oleh calon host Rock yang dapat digunakan untuk persiapan rancang-bangun fasilitas PA- LRA di P.Jawa. Penggunaan pengemban 252

3 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN ISSN (Cs-137) pada penelitian ini sangat berguna sekali terutama untuk analisis distribusi ion logam dengan konsentrasi ion logam di larutan yang sangat rendah, dan aplikasi secara radiokimia sangat membantu sekali dalam analisis unsure-unsur kelumit (trace elements). TATA KERJA Sebagai bahan utama adalah batuan lempung yang diambil dari suatu lokasi di daerah Subang-Jawa Barat. Bahan kimia yang digunakan: CsCl, NaCl, KCl, MgCl, CaCl dan Cs-137 sebagai pengemban. Peralatan yang digunakan: oven, penggerus keramik, ayakan, alat roller sebagai pencampur Cs-137 dengan lempung,,45 µm Nalgene filter with syringe, alat detektor MCA. Percobaan ini diawali dengan penjenuhan sampel ke air distilasi didalam vial PE volume 2 ml. Setelah itu campuran di kontakkan dengan cara diberi CsCl (1-8 atau 1-3 M) dan pengemban Cs-137. Ratio padat cair adalah 1-2 g/ml. Campuran tersebut dikocok selama 2 minggu dan pada waktu tertentu secara periodik aktivitas Cs- 137 di periksa dengan detektor NaI(Tl) jenis sumuran. Perbedaan aktivitas sebelum dan sesudah pengocokan diukur dan nilai koefisien distribusi (Kd) Cs dalam sampel lempung dapat dihitung dengan membandingkan banyak konsentrasi CsCl terserap di padatan dibandingkan dengan banyak konsentrasi CsCl tersisa di larutan. Setelah dicapai waktu kesetimbangan, larutan dalam vial diganti dengan air distilat segar dan campuran kembali dikocok sampai tercapai kondisi kesetimbangan baru. Waktu kesetimbangan proses sorpsi yang diperoleh digunakan sebagai waktu kontak untuk percobaan-percobaan selanjutnya. Pengaruh ion koeksistensi dilakukan dengan mengontakkan campuran CsCllempung dengan larutan yang mengandung ion-ion Na, K, Mg dan Ca dengan konsentrasi yang bervariasi. Campuran dirolling selama seminggu dan dipisahkan cairan dari padatan dengan filtrasi kemudian cairan yang diperoleh diukur aktivitas γ-nya dengan detector NaI(Tl) jenis sumuran. Proses selanjutnya sama dengan proses-proses yang terdahulu. Semua kegiatan laboratorium ini telah dilakukan pada tahun anggaran 21 di Bidang Teknologi Penyimpanan Lestari- PTLR. HASIL DAN PEMBAHASAN Kesetimbangan diperoleh setelah pengontakkan Cs-137 dengan lempung selama 19 dan 15 jam dengan nilai Kd mencapai 52 dan 9 ml/g masing-masing untuk konsentrasi CsCl 1-8 dan 1-3 M, kejenuhan ini diindikasikan dengan kurva yang mendatar pada Gambar 1, dimana besar CsCl yang masuk-keluar lempung telah setimbang : 1-8 M ratio padat-cair: 1-2 g/ml : 1-3 M ratio padat-cair: 1-2 ml/g Gambar 1. Kinetika sorpsi Cs-137 oleh lempung pada kondisi (a) 1-8, (b) 1-3 M CsCl Desorpsi Cs-137 akibat adanya pergantian larutan dalam vial menyebabkan sebagian Cs yang terserap di lempung menjadi lepas dan kembali ke larutan, seperti pada Gambar 2. Hal ini disebabkan adanya gangguan pada larutan karena terjadinya perubahan konsentrasi CsCl di 253

4 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN ISSN larutan. Perubahan ini telah menyebabkan konsentrasi CsCl di larutan menjadi lebih kecil dibandingkan dengan konsentrasi semula. Nilai Kd terlihat menurun dan mencapai kesetimbangan baru setelah kontak selama 15 dan 1 jam dengan nilai Kd adalah 29 dan 56 ml/g. Reaksi yang cepat ini kemungkinan karena reaksi yang terjadi adalah reaksi pertukaran ion yang sederhana antara radiocesium dengan site pertukaran yang ada di lempung [16]. kompetisi antara ion Na sebagai garam latar di larutan dengan ion Cs pada permukaan lempung [17]. Ion-ion sodium yang ada di larutan akan segera menetralisir muatan negatif yang ada pada site pertukaran di lempung, sehingga hal ini akan menyebabkan terjadinya kompetisi antara ion-ion sodium dan cesium yang akan berinteraksi dengan ion-ion negatif yang ada di lempung : 1-8 M ratio padat-cair: 1-2 ml/g : 1-8 M ratio padat-cair: 1-2 g/ml I (M NaCl) C 2 CsCl : 1-3 M ratio padat-cair: 1-2 ml/g : 1-3 M ratio padat-cair: 1-2 ml/g I (M NaCl) Gambar 2. Kinetika desorpsi Cs-137 dari lempung pada kondisi (a) 1-8, (b) 1-3 M CsCl Perubahan kekuatan ion (I) di larutan telah menyebabkan terjadinya perubahan nilai Kd Cs oleh lempung, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3. Adanya peningkatan konsentrasi NaCl di larutan telah menyebabkan terjadinya penurunan nilai Kd, hal ini diperkirakan karena adanya Gambar 3. Pengaruh kekuatan ion larutan terhadap nilai Kd pada kondisi (a)1-8, (b) 1-3 M NaCl Gambar 4 memperlihatkan pengaruh keberadaan ion koeksistensi di larutan yang dapat menyebabkan terjadinya penurunan nilai Kd Cs oleh lempung, hal ini terlihat secara nyata adanya penurunan nilai Kd Cs di lempung dari 52 dan 9 ml/g menjadi 46 dan 78 ml/g. Semakin lebarnya 254

5 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN ISSN radius ion koeksistensi membuat reduksi sorpsi radiocesium menjadi lebih efektif [18]. Efektivitas ion koeksistensi di larutan mereduksi sorpsi Cs oleh bentonit mengikuti urutan sebagai berikut: Ca 2+ > Mg 2+ > K + > Na +. Kemudahan untuk melakukan pertukaran ion antara ion koeksistensi dengan ion Cs dapat terjadi karena sebagian ion-ion yang saling dipertukarkan mempunyai golongan yang sama pada daftar susunan berkala Log C MI (M) Gambar 4. Pengaruh ion koeksistensi terhadap nilai Kd KESIMPULAN (a) 1-8, (b) 1-3 M CsCl K + Na + Mg 2+ Ca Log C MI (M) Kondisi ekuilibrium kinetika sorpsi dicapai setelah pengontakkan selama 19 dan 15 jam sedangkan kinetika desorpsi stabil setelah pengontakkan selama 15 dan 1 jam. Reaksi sederhana kemungkinan K + Na + Mg 2+ Ca 2+ telah terjadi pada interaksi antara Cs-137 dengan lempung dari Subang. Sedangkan pengaruh kekuatan ion menunjukkan terjadinya penurunan nilai Kd saat konsentrasi NaCl di larutan meningkat. Perubahan valensi dari ion koeksistensi akan mempengaruhi nilai Kd dan efektifitasnya di larutan mengikuti urutan sebagai berikut: Ca 2+ > Mg 2+ > K + > Na +. DAFTAR PUSTAKA 1. SURYANTO, Radionuklida Acuan dalam Analisis Keselamatan Disposal Limbah Radioaktif, Prosid. Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Teknologi Pengolahan Limbah I, Serpong, 138, PJ. COUGHTREY and MC. THORNE, Radionuclide Distribution and Transport in Terrestrial and Aquatic Ecosystems, vol 1. Rotterdam: A. A. Balkema Publ Nuclear Power in Belgium (August 27), diunduh Januari Nuclear Power in France, Briefing Paper 28 (Dec 27), diunduh Januari B. SETIAWAN, Karakteristik Sorpsi Tanah Zone C Lemahabang Terhadap Radiocesium, Prosid. SNK-HKI, ISBN , Univ. Indonesia- Depok 7-8 Agustus B. SETIAWAN, Effect of Ca Ions in Solution to Cs-137 Sorption Into Soil Samples, J. Teknologi Pengelolaan Limbah, Volume 1 No. 2 Desember 27, ISSN , B. SETIAWAN, Distribution Coefficient of Inorganic C-14 in Soil/Rock Samples, Master Thesis, Tokai University, Japan (1992), bahasa Jepang. 8. LA. WENDLING, JB. HARSH, CD. PALMER, MA. HAMILTON, M. FLURY, Cesium Sorption Illite, Clays and Clay Minerals, Vol. 52, No. 3, , MN. SABODINA et.el., Sorption Properties of Bentonite Clays Towards Several Radionuclides, Herald of the Department of the Earth Sciences RAS,

6 Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN ISSN JP. ROUSSEAU et.al., Review of the Transport of Selected Radionuclides in the Interim Risk Assessment for the Radioactive Waste Management Complex, Idaho National Engineering and Environmental Laboratory, Idaho, Volume II, USGS Scientific Investigations Report , M. BRADBURY and B. BAEYENS, Far Field Sorption Data Bases for Performance Assessment of A Highlevel Radioactive Waste Repository in An Undisturbed Opalinus Clay Host Rock, PSI Bericht and NAGRA Tech. Report, PSI Bericht, M. DING et.al., Sorption Characteristics of Radionuclides on Clays in Yucca Mountain Alluvium, Presented to 26 IHLRWM, April 3 - May 4, 26, Las Vegas, Nevada. 13. MV. MIRONENKO et.al., Experimental Study of Sorption of Np(V) on Kaolinite, Herald of the Department of the Earth Sciences RAS, WY UM, and C. PAPELIS, Sorption Mechanisms of Sr and Pb on Zeolitized Tuffs From The Nevada Test Site As affunction of ph and Ionic Strength, American Mineralogist Vol. 88, , B. SETIAWAN dkk., Penyiapan Tapak Penyimpanan Lestari Limbah Radioaktif di Pulau Jawa dan Sekitarnya, Hasil Penelitian PTLR tahun 27, PTLR-BATAN, HN., ERTEN, et.al., Sorption of Cesium and Strontium on Montmorillonite and Kaolinite, RadioChim. Acta 44/45, 147, DM., Di TORO, et.al., Effect of Nonreversibility, Particle Concentration and I on Heavy Metal, Env. Scie. Technol. 2, (1986). 18. J., LYKLEMA, Simple Hofmeister Series, Chem. Physics Letters 467, ,