ANALISIS SERBUK UMO UNTUK PEMBUATAN PELAT ELEMEN BAKAR DENGAN TINGKAT MUAT TINGGI

SEMINAR NASIONAL ANALISIS SERBUK UMO UNTUK PEMBUATAN PELAT ELEMEN BAKAR DENGAN TINGKAT MUAT TINGGI Sutri Indaryati, Yanlinastuti, Iis Haryati, Rahmiati Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir (PTBN) - BATAN Kawasan Puspiptek Tangerang Selatan 15310 ABSTRAK ANALISIS SERBUK UMo UNTUK PEMBUATAN PELAT ELEMEN BAKAR DENGAN TINGKAT MUAT TINGGI. Telah dilakukan analisis kandungan uranium, densitas, dan kadar pengotor dalam serbuk UMo. Perkembangan teknologi nuklir menunjukkan upaya pembuatan elemen bakar dengan tingkat muat uranium tinggi, UMo mempunyai densitas serbuk cukup besar yaitu 16,3 g/cm 3 sehingga dapat dibuat bahan bakar dengan tingkat muat uranium tinggi. Untuk mendukung pembuatan pelat elemen bakar dengan tingkat muat tinggi dilakukan analisis kandungan uranium dalam serbuk UMo dengan potensiometer, dan penentuan densitas dengan piknometer berdasarkan hukum Archimedes serta analisis kadar pengotor menggunakan spektrometri serapan atom. Dari hasil analisis diperoleh kadar uranium sebesar 93,257 % dan densitas 16,336 g/l dari data tersebut akan dipergunakan untuk menghitung porsi timbang serbuk UMo serta bahan despersi serbuk Al untuk pembuatan inti elemen bakar. Analisis kadar pengotor tertinggi Fe sebesar 2631,339 ppm, dan yang tidak terdeteksi Co dan Li. Katakunci : Uranium, pengotor, densitas, UMo dan potensiometer ABSTRACT ANALYSIS UMo POWDER FOR FABRICATED HIGH LOADING FUEL PLATE. Analyzed of uranium content, density, and impurities in the UMo powder. The development of nuclear technology showed the effort of making fuel elements with high uranium levels and unloading, UMo has a density of powder that is 16.3 g/cm3 large enough so that fuel can be made with high uranium levels and unloading. To support the creation of the fuel plates with a high load level of performed analysis of uranium content in the powder UMo with a potentiometer, and the determination of density with piknometer under the laws of Archimedes and the analysis of contaminant levels using atomic absorption spectrometry. From the results obtained by the analysis of uranium content of 93.257% and density of 16.336 g / l of these data will be used to calculate servings of powder weigh UMo despersi powders and materials for the manufacture of the core elements of Al combustion. Analysis of the impurities Fe is 2631.339 ppm and for the element of Co and Li not detected. Keywords: Uranium, impurities, density, and potentiometer UMo Sutri Indaryati dkk 561 Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN

1. PENDAHULUAN Reaktor riset GA. Siwabessy pada awal pengoperasiannya menggunakan bahan bakar dispersi U 3 O 8 -Al, dengan tingkat muat uranium 2,9 gu/cm 3. Bahan bakar tersebut diproduksi di fasilitas Instalasi Produksi Elemen Bakar Reaktor Riset (IPEBRR) yang dikhususkan untuk produksi bahan bakar dispersi tipe pelat. Dalam perkembangannya sejak tahun 1989 fasilitas IPEBRR selain digunakan untuk produksi bahan bakar U 3 O 8 -Al, juga digunakan untuk penelitian dan pengembangan bahan bakar U 3 Si 2 -Al. Penelitian bahan bakar U 3 Si 2 -Al telah berhasil dengan kualitas yang baik dan telah ditingkatkan ke skala produksi untuk memenuhi kebutuhan bahan bakar RSG-GAS menggantikan bahan bakar U 3 O 8 -Al. Serbuk U 3 Si 2 sebagai bahan bakar mempunyai densitas serbuk lebih tinggi dari pada U 3 O 8, sehingga dapat dibuat pelat elemen bakar dengan tingkat muat uarnium yang lebih tinggi. Perkembangan teknologi nuklir menunjukkan upaya pembuatan elemen bakar dengan pengkayaan rendah, oleh karena itu dilakukan penelitian untuk pembuatan bahan bakar dengan tingkat muat uranium tinggi, UMo mempunyai densitas serbuk cukup besar yaitu 16,3 g/cm 3 dapat dijadikan kandidat bahan bakar dengan tingkat muat uranium tinggi. Tingkat muat tinggi dalam bahan bakar maka dapat memperpanjang tingkat siklus bahan bakar di teras reaktor (1). Dalam proses produksi pelat elemen bakar dilakukan analisis terhadap serbuk bahan bakar antara lain analisis kadar uranium, kadar pengotor, fraksi butir dan densitas serbuk. Untuk mendukung pembuatan pelat elemen bakar dengan tingkat muat uranium tinggi diperlukan analisis terhadap serbuk UMo, analisis yang dilakukan adalah analisis kadar uranium, analisis densitas dan analisis pengotor serbuk UMo. Selanjutnya data tersebut digunakan untuk perhitungan porsi timbang serbuk UMo serta bahan despersi serbuk Al untuk pembuatan inti elemen bakar. Dengan langkah ini dapat diperoleh produk berupa inti serta pelat elemen bakar yang mempunyai spesifikasi ukuran yang tepat terutama tebal inti. Jika ukuran tebal inti tidak sesuai akan mempengaruhi produk pelat, antara lain dapat menimbulkan penumpukan uranium di ujung meat, atau menimbulkan blister yaitu terjebaknya udara di dalam pelat elemen bakar. Kedua hal tersebut sangat tidak diinginkan terjadi dalam produksi pelat elemen bakar nuklir. Analisis kadar pengotor dalam serbuk bahan bakar dilakukan dengan alat spektrometri separan atom. Analisis ini dilakukan untuk mengetahui besarnya pengotor di dalam serbuk karena unsur pengotor tertentu yang mempunyai tampang serap netron tinggi dapat menganggu saat bahan bakar tersebut di dalam reaktor. SEMINAR NASIONAL Analisis kadar uranium di dalam larutan sampel dilakukan secara potensiometer metoda Davies-Gray. Sampel uranium dalam bentuk ion UO 2+ direduksi menjadi ion U 4+ dengan penambahan ion Fe 2+ dalam jumlah berlebihan sebagai reduktor di dalam medium asam fosfat pekat. Kelebihan ion Fe 2+ dioksidasi secara selektif oleh asam nitrat dengan bantuan molybdenum sebagai katalisator tanpa mempengaruhi ion U4+. Selanjutnya ion U 4+ dioksidasi dengan larutan standar K 2 Cr 2 O 7 yang diikuti oleh perubahan potensial larutan hingga melampaui titik ekivalennya. Untuk mengetahui perubahan pada titik akhir dan juga berfungsi sebagai katalisator maka sebelum titrasi dilakukan perlu ditambahkan vanadium. Dengan menggunakan potensiometer-titraliser, maka perubahan potensial dapat diikuti secara elektronik sehingga letak titik ekivalen secara akurat dapat dipastikan (2). Tahapan reaksi yang terjadi selama proses analisis adalah : UO 2 2+ + 2 Fe 2+ + 4 H + U 4+ +2 Fe 3+ + 2 H 2 O (1) NH 2 SO 3 H Mo(VI), katalis 3 Fe 2+ +NO 3 - + 4 H + 3Fe 3+ +NO+ 2 H 2 O (2) NH2SO3H Fe 2+ +NO 3 - + 2 H + Fe 3+ + NO 2 + H 2 O (3) Selanjutnya, V(IV), Katalis Cr 2 O 7 2- +3 U 4+ +2 H + 2Cr 3+ + 3UO 2 2+ + H 2 O (4) Analisis densitas serbuk UMo dilakukan berdasarkan hukum Archimedes bahwa volume benda yang di masukkan dalam suatu wadah adalah sebesar volume cairan yang dipindahkan. Analisis dilakukan dengan cara melakukan penimbangan piknometer berisi cairan CCl 4 serta penimbangan piknometer berisi cairan CCl 4 dan serbuk UMo yang diketahui beratnya. Berdasar data penimbangan tersebut maka berat CCl 4 yang dipindahkan dapat diketahui, sedangkan densitas CCl 4 telah diketahui sehingga volume serbuk dapat dihitung berdasarkan rumus sebagai berikut : dengan : beratserbu k BJCCl4 ρ = X beratserbuk Y X = Berat pikno + CCl4 Y = Berat pikno + CCl4 + serbuk (1) Analisis kadar unsur-unsur logam pengotor yang terkandung dalam serbuk UMo dilakukan dengan metode spektrofotometri serapan atom Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN 562 Sutri Indaryati dkk

SEMINAR NASIONAL (SSA). Spektrofotometri serapan atom adalah suatu metode analisis untuk menentukan konsentrasi suatu unsur logam dalam suatu sampel yang didasarkan pada proses penyerapan radiasi sumber oleh atomatom yang berada pada tingkat energi dasar (ground state). Proses penyerapan energi terjadi pada panjang gelombang yang spesifik dan karakteristik untuk setiap unsur logam (3). Besarnya konsentrasi atomatom dalam nyala tersebut sebanding dengan konsentrasi unsur dalam larutan sampel. Dengan demikian, dari pemplotan serapan dan konsentrasi unsur dalam larutan standar diperoleh kurva kalibrasi. Dengan menempatkan absorbansi dari suatu sampel pada kurva standar akan diperoleh konsentrasi unsur logam pengotor dalam larutan sampel. Spesifikasi pengotor serbuk bahan bakar maksimum 10 boron ekivalen, yaitu kesetaraan penyerapan netron unsur logam pengotor dengan penyerapan boron terhadap netron, dimana boron bernilai 1. Spesifikasi unsur logam pengotor dalam bahan bakar serta nilai boron ekivalen (4) ditunjukkan dalam Tabel 1. Tabel 1. Nilai Boron Ekivalen dan Spesifikasi Kandungan Pengotor Dalam Bahan Bakar (5) No Unsur Faktor Boron Ekivalen Maksimum,ppm 1 Mg 0,00004 50 2 Ni 0,00107 3 Fe 0,00065 1000 5 Co 0,00899 10 6 Ca 0,00016 100 7 Al 0,00012 600 8 Cd 0,31044 2 9 Zn 0,00024 1000 10 Cu 0,00085 80 11 Li 0,14907 10 2. METODOLOGI PENELITIAN Bahan : Serbuk uranium standar CRM NBL, serbuk UMo, reagen untuk analisis kadar uranium, CCl 4 untuk analisis desitas serbuk UMo Alat: Timbangan analitik, potensiometer, piknometer Cara kerja: a. Pembuatan larutan standar CRM NBL uranium untuk analisis kadar uranium Di timbang dengan teliti lebih kurang 0,1015 gram U 3 O 8 standar CRM NBL lalu dilarutkan dengan 15 ml asam nitrat 6M sambil dipanaskan hingga larut sempurna. Kemudian larutan yang telah didinginkan dimasukkan ke dalam labu takar 25 ml dan ditepatkan hingga tanda garis dengan air bebas mineral. b. Persiapan larutan sampel untuk analisis kadar uranium Ditimbang dengan teliti lebih kurang 0,1000 gram sampel serbuk UMo, kemudian dilarutkan dengan 15 ml asam nitrat 6M sambil dipanaskan hingga larut sempurna. Kemudian larutan yang telah didinginkan dimasukkan ke dalam labu takar 25 ml dan tepatkan hingga tanda garis dengan air bebas mineral. c. Persiapan larutan sampel untuk analisis kadar pengotor Ditimbang dengan teliti lebih kurang 0,5000 gram serbuk UMo, kemudian dilarutkan dengan 15 ml asam nitrat 6M sambil dipanaskan hingga larut sempurna. Setelah dingin dimasukkan ke dalam labu takar 25 ml dan tepatkan hingga tanda garis dengan HNO 3 3N. Selanjutnya diekstraksi dengan 25 ml TBP/Heksan (7:3), fasa air dipisahkan dan diekstraksi lagi dengan 25 ml TBP/Heksan (7:3). Fasa organik hasil ekstraksi dipisahkan, selanjutnya fasa air dianalisis kadar unsur pengotor dengan AAS. d. Pengukuran kadar uranium larutan standar dan larutan contoh Ke dalam 7 buah gelas piala dipipet masing-masing 1 ml larutan sampel dari larutan standar maupun larutan sampel, ditambah 10 ml air bebas mineral, 2 ml asam amido sulfonat, 16 ml asam fosfat pekat, dan 2 ml ferro sulfat kemudian dipanaskan sampai suhu 40 o C selama 1 menit sambil diaduk. Kemudian ditambah 4 ml larutan A yang terdiri dari campuran larutan ammonium heptamolibdat dan asam nitrat, diaduk dengan pengaduk magnit selama tiga menit. Ditambah 40 ml larutan vanadium 0,4 g/l, kemudian dititrasi dengan 0,027 N kalium bikromat sampai tercapai titik akhir titrasi menggunakan alat potensiometer. e. Pengukuran kadar pengotor dengan SSA Ke dalam nyala SSA dialirkan larutan deret standar dari unsur-unsur logam yang dianalisis dan larutan cuplikan maka akan didapatkan nilai absorbansi dari unsur-unsur yang dianalisis. Data konsentrasi larutan standar dan absorbansi kemudian dibuat kurva kalibrasi atau persamaan regresi linier dari unsur-unsur tersebut. Dengan memplotkan absorbansi larutan standar dan larutan sampel UMo Sutri Indaryati dkk 563 Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN

ke dalam kurva kalibrasi atau dihitung dengan persamaan regresi linier maka konsentrasi unsurunsur logam tersebut dalam larutan sampel dapat diketahui. e. Pengukuran densitas serbuk UMo dengan piknometer Ditimbang serbuk UMo kurang lebih 5 gram dalam gelas piala, serta piknometer berisi penuh CCl 4. Tuang sedikit isi piknometer dan masukkan serbuk UMo kedalam piknometer, tambahkan kembali CCl 4 hingga piknometer penuh dan ditimbang. Catat semua hasil penimbangan untuk menghitung densitas serbuk UMo. 3. HASIL DAN PEMBAHASAN Hasil analisis serbuk standar CRM NBL dilakukan untuk memperoleh factor koreksi analisis uranium dengan potensiometer dan dilakukan bersamaan dengan analisis uranium terhadap sampel serbuk UMo. Faktor koreksi diperoleh dengan membandingkan konsentrasi uranium teoritis dengan hasil analisis uranium standar, selanjutnya digunakan sebagai factor koreksi hasil analisis terhadap sampel UMo dengan potensiometer, sehingga diperoleh konsentrasi uranium yang terkoreksi. Dari hasil analisis diperoleh faktor koreksi sebagai berikut : uranium standar CRM NBL teoritis : 8 = 0,1015 g / 25 ml = = 3,442 g/l Hasil analisis uranium standar CRM NBL ditunjukkan pada Tabel 2. Tabel 2. Hasil Analisis Uranium Standar Percobaan 714 1000 X0,1015 X 849 25 VolumeTitran (ml) Uranium (g/l) 1 1,072 3,445 2 1,064 3,419 3 1,072 3,445 Rerata 3,436 Dengan demikian factor koreksi analisis uranium dengan potensiometer diperoleh hasil sebagai berikut : Faktor koreksi = SEMINAR NASIONAL 3,442 = 1,0018 3,436 Penentuan kandungan uranium dalam serbuk UMo dilakukan dengan dua sampel,dan untuk menentukan kandungan uranium dengan membandingkan konsentrasi uranium hasil analisis dengan konsentrasi sampel yang dibuat, diperoleh hasil ditunjukkan pada Tabel 3 dan Tabel 4 : Hasil analisis sampel 1 : Penimbangan sampel = 0,0993 g/ 25 ml = 3,972 g/l Tabel 3. Hasil Analisis Uranium Sampel 1 Percobaan VolumeTitran (ml) Uranium (g/l) 1 1,150 3,695 2 1,138 3,657 3 1,146 3,683 4 1,166 3,748 5 1,164 3,741 Rerata 3,7048 uranium setelah dikoreksi = 3,7048 x 1,0018 = 3,7115 g/l Kadar uranium = 3,7115 x 100 % = 93,442 % 3,972 Hasil analisis sampel 2 : Penimbangan sampel = 0,100 g / 25 ml = 4,00 g/l Tabel 4. Hasil Analisis Uranium Sampel 2 Percobaan VolumeTitran(mL) Uranium (g/l) 1 1,180 3,791 2 1,162 3,734 3 1,151 3,699 4 1,144 3,677 5 1,145 3,680 Rerata 3,7161 uranium setelah dikoreksi = 3,7161 x 1,0018 = 3,7229 g/l Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN 564 Sutri Indaryati dkk

SEMINAR NASIONAL Kadar uranium = 3,7229 x 100 % = 93,073% 4,000 Kadar uranium rerata = 93,442 93,073 2 = 93,257 % Hasil analisis uranium yang diperoleh dikalikan dengan factor koreksi sehingga diperoleh analisis kandungan uranium yang terkoreksi. Hasil analisis terhadap dua sampel diperoleh kandungan uranium di dalam serbuk UMo dengan perbedaan yang tidak signifikan dan hasil rerata 93,257 %. Kandungan uranium dalam serbuk UMo lebih besar daripada U 3 O 8 dengan kandungan uranium 84,79 % dan U 3 Si 2 dengan kandungan uranium 92,75 %. Analisis kadar pengotor dalam serbuk UMo dengan alat SSA dilakukan dengan secara duplo dan analisis terhadap standar unsur Zn ditunjukkan pada Tabel 5, Penimbangan sampel 1 = 0,5011 g/ 25mL 2 = 0,5036 g/ 25mL Untuk analisis konsentrasi pengotor Zn dalam serbuk UMo, diperoleh dengan menempatkan absorbansi dari suatu sampel pada kurva standar atau persamaan regresi pada Gambar 1 maka akan diperoleh konsentrasi Zn dalam larutan sampel ditunjukkan dalam Tabel 6: Tabel 6. Hasil Analisis Pengotor Unsur Zn Dalam Serbuk UMo Absorbansi Zn terukur (ppm) Zn sebenarnya ppm Kadar Zn, µg/g Blanko 161 1,531 Sampel 1 254 2,415 0,884 44,121 Sampel 2 262 2,491 0,960 47,679 Rerata 45,900 Hasil analilisis unsur logam pengotor dalam serbuk UMo tunjukkan dalam Tabel 7 sebagai berikut : Tabel 5. Hasil Analisis Standar Zn No stadar, ppm Absorbansi 1 0 0,000 2 0,1 0,014 3 0,2 0,026 4 0,4 0,044 5 0,8 0,086 6 1,6 0,166 Dari hasil pengukuran standar tersebut diperolah grafik standar Gambar 1 : Gambar 1. Grafik Standar Zn No Tabel 7. Hasil Analisis Pengotor Unsur Serbuk UMo Unsur Persamaan regresi R 2 Kadar pengotor (ppm) 1 Zn Y = 105,1X 0,999 45,900 2 Mg Y = 314,4 X 0,989 14,722 3 Ni Y = 17,58 X 0,994 36,750 4 Fe Y = 6,666 X 0,990 2631,339 5 Co Y = 10,71 X 0,995 ttd 6 Ca Y = 28,95 X 0992 139,954 7 Al Y = 0,604 X 0,992 288,354 8 Cd Y = 44,39 X 0,997 3,918 9 Cu Y = 44,47 X 0,991 34,646 10 Li Y = 115,2 X 0,989 ttd ttd : tidak terdeteksi Hasil analisis tersebut diperoleh kandungan pengotor Fe sangat tinggi yaitu 2631,339 ppm, sehingga perlu di kaji ulang penyebab tingginya kadar pengotor Fe dalam proses produksinya. Kadar pengotor Co dan Li tidak terdeteksi atau berada di bawah batas deteksi alat,co dibawah konsentrasi standar terendah 0,8 ppm dan Li konsentrasi standar terendah 0,1 ppm. Kandungan pengotor total di dalam bahan bakar menurut spesifikasi bahan bakar tidak boleh melebihi 10 boron ekivalen, atau Sutri Indaryati dkk 565 Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN

kesetaraan penyerapan netron unsur pengotor dengan boron. Nilai boron ekivalen tiap unsur logam pengotor ditunjukkan pada Tabel 8 sebagai berikut : No Unsur Tabel 8. Nilai Boron Ekivalen Kadar (ppm/ µg/g ) Faktor B Ekivalen B Ekivalen, (ppm) 1 Zn 45,900 0,00024 0,01102 2 Mg 14,722 0,00004 0,00059 3 Ni 36,750 0,00107 0,03932 5 Fe 2631,339 0,00065 1,71037 6 Co 0,000 0,00899 0,00000 7 Ca 139,955 0,00016 0,02239 8 Al 288,355 0,00012 0,03460 9 Cd 3,919 0,31044 1,21661 10 Cu 34,647 0,00085 0,02945 11 Li 0,000 0,14907 0,00000 Total Boron ekivalen = 3,06436 Analisis densitas serbuk UMo dengan cara sederhana menggunakan piknometer, ini berdasarkan hukum Archimedes, bahwa volume cairan yang dipindahkan adalah sebesar volume benda yang di masukkan dalam suatu wadah. Dengan mengetahui densitas dari larutan CCl 4 dan berat serbuk UMo, maka kita dapat menghitung volume serbuk dan akhirnya menghitung densitas serbuk. Hasil analisis densitas serbuk diperoleh sebagai berikut : Analisis densitas serbuk UMo Berat gelas piala + serbuk UMo = 36,9277 g Berat gelas piala kosong = 31,8573 g --------------------------------------------------------------- Berat serbuk UMo = 5,0704 g Berat pikno + CCl4 = 63,7943 g (X) Berat pikno + CCl4 + serbuk = 68,3712 g (Y) Densitas CCl4 = 1,59 g/cm 3 Maka densitas serbuk UMo dapat dihitung sebagai berikut : 5,0704 1, 59 63 ρ =,7943 5,0704 68, 3712 SEMINAR NASIONAL berat jenis U 3 O 8 dan U 3 Si 2 yang masing masing sebesar 8,4 g/cm 3 dan12,2 g/cm 3. Berdasar berat jenis tersebut dimungkinkan dapat digunakan untuk bahan bakar dispersi dengan densitas uranium yang lebih tinggi. 4. KESIMPULAN Berdasarkan penelitian yang dilakukan dapat disimpulkan bahwa hasil analisis kadar uranium diperoleh 93.26%. Kadar pengotor tertinggi Fe sebesar 2631,339 ppm, dan yang tidak terdeteksi Co dan Li dengan total boron ekivalen 3,06436 ppm. Analisis densitas serbuk diperoleh 16,336 g/l. Sehingga bahan bakar UMo tersebut dapat digunakan untuk bahan bakar nuklir dengan tingkat muat uranium tinggi. 5. UCAPAN TERIMA KASIH Penulis mengucapkan terima kasih kepada bapak Ir. Supardjo, MT dan bapak Drs. Yusuf Nampira serta kepada semua pihak yang telah membantu dalam penelitian ini baik secara langsung maupun tidak langsung. 6. DAFTAR PUSTAKA 1. YANLINASTUTI, Analisis Sifat Termal Logam Uranium Paduan UMo dan UMoSi Menggunakan Differential Thermal Analyzer, Prosiding Seminar Nasional SDM Teknologi Nuklir ISSN, 1978-0176 2. ANONIM, Instructions for Use 682 Titroprocessor Series 01, Metrohm Ltd. CH- 9100 HERISAU, Switzerland. 3. AN LOON, J.C., Analytical Atomic Absorption Spetroscopy, Selected Method, Toronto (1980). 4. ANONIM NUKEM GmbH Description of the Numkem Quality Control of Fuel Element Fabrication, part 3,1982 5. RSG-GAS, Spesifikasi serbuk bahan bakar U 3 Si 2. = 8,0619 = 16,336 g/cm 3 0,4935 Hasil pengukuran berat jenis serbuk UMo g/cm 3 diperoleh sebesar 16,336g/cm 3. Berat jenis serbuk UMo tersebut lebih tinggi bila dibandingkan dengan Sekolah Tinggi Teknologi Nuklir-BATAN 566 Sutri Indaryati dkk