PENGARUH PENAMBAHAN Cr2O3 TERHADAP DENSITAS PELET SINTER UO2

J. Sains MIPA, April 2011, Vol. 17, No. 1, Hal.: 21-28 ISSN 1978-1873 PENGARUH PENAMBAHAN Cr2O3 TERHADAP DENSITAS PELET SINTER UO2 Kartika Sari 1, *, Tri Yulianto 2, Novi Eka Setyawan 1 1 Prodi Fisika, Jurusan MIPA, FST, Universitas Jenderal Soedirman, Purwokerto 2 PTBN-BATAN Jakarta *E-mail: tikasari_tasroh@yahoo.co.id ABSTRACT The sintered pellet of UO 2 is the final product of pelletization process to produce sintered pellet. This research aims to determine the density of UO 2 sintered pellet after being mixed with dopant of Cr 2O 3. The characterization of raw pellet and UO 2 sintered pellet includes bulk density and tap density. The bulk density of UO 2 powder was 1.425 g/cm 3, and tap density was 2.239 g/cm 3. Based on the dimension measurement of UO 2 raw pellet known that its density was 53.25-55.57% TD, while UO 2 sintered pellet 94.91-98.98% TD. After being added Cr 2O 3 dopant on UO 2 sintered pellet with variation of addition of 0 up to 0.9%, it is observed that the density of UO 2 sintered pellet was 96.48-98.18%. It is concluded that the addition of Cr 2O 3 dopant to UO 2 powder was able to increase the density of UO 2 sintered pellet. Keywords : UO2 sintered pellet, density, grain size, Cr2O3 dopan ABSTRAK Pelet sinter UO 2 (Uranium Dioksida) merupakan produk akhir dari proses peletisasi untuk menghasilkan pelet sinter. Penelitian ini bertujuan untuk menentukan densitas pelet sinter UO 2 setelah dicampur dengan dopan Cr 2O 3. Karakterisasi pelet mentah dan pelet sinter UO 2 meliputi bulk density dan tap density. Bulk density serbuk UO 2 sebesar 1,425 g/cm 3, dan tap density sebesar 2,239 g/cm 3. Berdasarkan pengukuran dimensi pelet mentah UO 2 diketahui bahwa secara teori, densitasnya sebesar 53,25-55,57% TD, sedangkan pada pelet sinter UO 2 94,91-98,98% TD. Setelah dilakukan pengamatan, ternyata setelah penambahan dopan Cr 2O 3 pada pelet sinter UO 2 dengan variasi penambahan dari 0 sampai dengan 0,9% diperoleh densitas pelet sinter UO 2 sebesar 96,48-98,18% maka dapat disimpulkan bahwa penambahan dopan Cr 2O 3 ke dalam serbuk UO 2 dapat menaikkan densitas pelet sinter UO 2. Kata Kunci : pelet sinter UO2, densitas, ukuran butir, dopan Cr2O3 1. PENDAHULUAN Bahan bakar nuklir adalah bahan yang dapat menghasilkan proses transformasi inti atom (reaksi pembelahan atau penggabungan) secara berantai. Reaksi nuklir ada dua jenis yaitu reaksi fisi dan reaksi fusi. Reaksi fisi adalah reaksi pembelahan inti atom sedangkan reaksi fusi adalah reaksi penggabungan inti atom. Dalam perkembangannya, reaksi fisi adalah jenis reaksi yang digunakan dalam pemanfaatan tenaga nuklir secara terkendali. Bahan bakar fisi yang sampai saat ini dikenal dan digunakan secara luas adalah Uranium 1). Uranium digunakan sebagai bahan bakar nuklir pada reaktor daya untuk Pembangkit Listrik Tenaga Nuklir (PLTN) dalam bentuk senyawa dengan unsur lain 1). Reaktor daya Tipe reaktor air ringan (Light water reactor) dan tipe reaktor air berat (Heavy Water Reactor), Bahan akar yang digunakan pada reaktor daya tersebut adalah Uranium Dioksida (UO 2) dalam bentuk pelet sinter 2,3). Pelet sinter UO 2 (Uranium Dioksida) merupakan pelet yang sudah mengalami proses sintering dan salah satu komponen utama pada bahan bakar reakor daya. Pada pelet sinter UO 2 harus memenuhi 2011 FMIPA Universitas Lampung 21

Kartika Sari dkk Pengaruh Penambahan Cr 2O 3 beberapa persyaratan untuk dapat digunakan pada operasi reaktor nuklir. Persyaratan yang harus dipenuhi untuk pelet UO 2 berupa persyaratan fisik meliputi dimensi, densitas dan cacat permukaan. Persyaratan kimia yang harus dipenuhi adanya kandungan bahan pengotor, kandungan air dan perbandingan O/U (Oksigen per Uranium). Sedangkan persyaratan metalografi berupa struktur mikro yang meliputi ukuran butir dan ukuran pori 4). Perkembangan reaktor daya menuntut perbaikan terhadap spesifikasi pelet UO 2 yang akan digunakan. Salah satu cara untuk memperbaiki kondisi pelet UO 2 yaitu dengan menambahkan additives atau dopan pada proses peletisasi. Penambahan dopan akan memberikan pengaruh yang positif terhadap kualitas pelet UO 2. Kualitas pelet yang dihasilkan salah satunya adalah dapat memperbesar ukuran butir (grain boundary). Berdasarkan hasil penelitian, bahan kimia yang dapat dipakai sebagai dopan adalah CaO, ZrO 2, SiO 2, Fe 2O 3, Al 2O 3, NiO, V 2O 5, Cr 2O 3, MnO 2, CeO 2. Pada penelitian akan dilakukan penambahan dopan pada serbuk UO 2 dengan variasi penambahan dopan 0 ; 0,1 ; 0,3 ; 0,5 ; 0,7 ; 0,9 wt % dopan Cr 2O 3 yang bertujuan untuk mengetahui densitas dan ukuran butir pada pelet sinter UO 2 setelah dicampur dengan dopan Cr 2O 3. Fabrikasi elemen bahan bakar nuklir adalah proses pada elemen bahan bakar nuklir yang terdiri dari pembuatan pelet, komponen dan perakitan. Pada fabrikasi pelet UO 2 terdapat dua fenomena yaitu fenomena pengkompakan serbuk dan sintering. Pengompakan serbuk merupakan usaha untuk menggabungkan serbuk sedemikian sehingga diperoleh bentuk dan dimensi yang diinginkan dengan densitas tertentu. Dalam hal ini cara yang digunakan adalah pengompakan dengan sistem kompaksi cetakan (die compaction) yaitu penekanan serbuk UO 2 dalam cetakan dengan suatu mesin press pada temperatur kamar. Hasil pengkompakan disebut pelet mentah yang diharapkan mempunyai rapat massa yang optimum yaitu (45-55) %TD atau 5-6 gr/cm 3. Proses pengompakan serbuk UO 2, gaya tekan dari luar pada tahap awal sebagian besar dikonsumsi untuk mengatasi gesekan antar partikel (Interparticle friction), sehingga terjadi penggabungan antar partikel tersebut. Tahap kedua, gesekan yang ditimbulkan pada dinding cetakan (dies) dan partikel adalah yang paling dominan. Akibat gesekan tersebut mengakibatkan terjadinya deformasi elastik atau perubahan bentuk elastis pada serbuk UO 2. Gaya tekan dari luar sebagian besar digunakan untuk mengatasi gesekan tersebut. Pada tahap ketiga terjadi Cold welding dimana antar partikel saling menyatu/bergabung dengan ikatan dengan kuat akibat adanya proses fragmentasi atau peragian. Hasil dari pengompakan serbuk UO 2 disebut pelet mentah dan berbentuk silindris. 1.1. Fenomena Sintering Sintering merupakan proses pengikatan partikel serbuk dalam kompakanya (pelet mentah) melalui perpindahan atom-atom akibat pemberian panas luar, yang terjadi dibawah temperatur titik leleh. Tujuan sintering adalah memperkuat ikatan partikel hasil pengkompakan melalui perpindahan atom. Perpindahan atom terjadi karena adanya difusi atom, laju pemanasan, susunan kristal dan pertumbuhan butir 5). Faktor-faktor yang dapat mempengaruhi penyinteran adalah laju pemanasan, temperatur sintering, atmosfir, waktu sintering dan dopan (zat aditif). Penyinteran dilakukan menggunakan atmosfer tertentu sebagai media penyinteran atau dengan sistem vakum. Atmosfir penyinteran dapat berupa uap (steam) atau gas seperti H 2, Ag, CO 2, N 2, dan gas amoniak(nh 3). Penyinteran pelet UO 2 dilakukan menggunakan atmosfir H 2 pada temperatur 1600 o C-1700 o C sedangkan lamanya berada pada temperatur puncak adalah 2-4 jam. Hasil dari penyinteran pelet UO 2 disebut pelet sinter UO 2 dan mempunyai rapat massa tidak kurang dari 95% TD. Tahap awal proses sintering, penambahan dopan ke dalam serbuk UO 2 akan dapat mempengaruhi densifikasi dan struktur mikro pelet sinter UO 2. Hal ini disebabkan oleh kation dopan di dalam kisi kristal UO 2 akan menimbulkan ketidakseimbangan di dalam kisi. Akibat ketidakseimbangan muatan kisi akan terjadi kerusakan kisi atau kekosongan untuk mengkompensasi ketidakseimbangan tersebut. 22 2011 FMIPA Universitas Lampung

J. Sains MIPA, April 2011, Vol. 17, No. 1 1.2. Perhitungan Densitas Pelet Mentah Dan Sinter UO 2 Pelet mentah UO 2 merupaka hasil dari proses pengkompakan serbuk UO 2 Sedangkan Pelet sinter UO 2 (Uranium Dioksida) merupakan produk akhir dari proses peletisasi dengan menghasilkan pelet sinter. Dalam proses produksi baik pelet mentah maupun pelet sinter harus memenuhi persyaratan fisik berupa dimensi dan densitas. Hal ini dilakukan untuk memenuhi persyaratan kendali mutu fabrikasi 2,3). Pengukuran dimensi pada pelet mentah dan sinter yang dilakukan antara lain tinggi dan diameter. Setelah diperoleh dimensi selanjutnya dilakukan perhitungan densitas. Perhitungan densitas (g/cm 3 ) baik pelet mentah maupun pelet sinter UO 2 ditentukan dengan perbandingan antara berat pelet (gram) dibagi dengan volume pelet (cm 3 ). W ρ = (1) V pelet Volume pelet dapat ditentukan dengan menghitung volume kotor pelet (volume bruto) dikurangi dengan volume dish atau volume cekungan (cetakan). Volume pelet dapat dirumuskan sebagai berikut: V = V V pelet bruto dish Volume bruto adalah volume kotor pada pelet UO 2, dimana D adalah diameter pelet (cm) dan H menyatakan tinggi pelet (cm). Volume bruto dirumuskan sebagai berikut: π 2 V bruto = D H (2) 4 Volume dish disebut juga volume cekungan (cetakan) yang terdapat pada permukaan pelet UO 2. Dimana c adalah diameter dalam dish (cm), h adalah kedalaman dish (cm), s adalah spala atau tembereng (cm) dan D adalah diameter pelet (cm). Besar volume dish adalah 2,3-3 % dari volume pelet. Volume dish dapat dinyatakan sebagai berikut: 2 2 c h V = + 2 8 6 dish π h (3) c = D 2s H D Gambar 1. Pelet UO 2 1.3. Karakteristik Serbuk UO 2 Serbuk uranium dioksida merupakan bahan baku dalam proses pembuatan pelet sinter yang digunakan untuk bahan reaktor daya 1). Persyaratan dimaksudkan untuk mengkarakterisasi atau menguji sifat serbuk UO 2 baik sifat fisika maupun sifat kimianya. Karakterisasi fisika antara lain penentuan distribusi ukuran partikel, rapat massa curah (bulk density) 2), rapat massa ketuk (tap density) 3), kemampuan alir dan 2011 FMIPA Universitas Lampung 23

Kartika Sari dkk Pengaruh Penambahan Cr 2O 3 kemampuan sinter. karakterisasi kimia meliputi analisis kadar air, perbandingan O/U, dan kadar pengotornya. karakterisasi serbuk dapat dilakukan tergantung kemampuan alat pada fabrikasi bahan bakar nuklir tersebut. 1.4. Dopan Dopan adalah zat aditif yang berfungsi untuk mempengaruhi proses sintering yang mengakibatkan dapat memperbesar ukuran butir. Berdasarkan hasil penelitian, bahan kimia yang dapat dipakai sebagai dopan adalah CaO, ZrO 2, SiO 2, Fe 2O 3, Al 2O 3, NiO, V 2O 5, Cr 2O 3, MnO 2, MoO 2, CeO, SiC dan senyawa alkali halida. Keuntungan penambahan dopan pada serbuk uranium dioksida antara lain: a. Memungkinkan kontrol press pada pembuatan serbuk UO 2 yang lebih mudah karena adanya dopan akan menaikkan sinterabilitas serbuk UO 2. b. Memungkinkan untuk mendapatkan densitas pelet sinter yang diinginkan pada temperatur sintering yang lebih rendah dan waktu sintering yang lebih cepat dari pada apabila tanpa penambahan dopan. Oleh karena itu waktu sintering lebih cepat, maka kesempatan untuk pertumbuhan butir menjadi bertambah, sehingga akan diperoleh ukuran butir yang lebih besar. 1.5. Karakteristik Pelet Mentah Dan Sinter UO 2 Pelet mentah UO 2 dihasilkan dari proses pengkompakan serbuk UO 2 dalam proses produksi pelet mentah harus memenuhi persyaratan antara lain berupa dimensi dan densitas. Pelet sinter UO 2 yang digunakan sebagai bahan bakar reaktor daya harus memenuhi beberapa persyaratan. Persyaratan yang harus dipenuhi berupa persyaratan fisik meliputi dimensi dan densitas. Persyaratan kimia yang harus dipenuhi adanya kandungan bahan pengotor, kandungan air dan perbandingan O/U. Sedangkan persyaratan metalografi berupa struktur mikro yang meliputi ukuran butir dan ukuran pori 4,7). Metalografi merupakan suatu proses yang dilakukan terhadap material/bahan yang umum digunakan dalam industri logam maupun keramik untuk memperoleh informasi secara mikro melalui mikrostuktur. Metalografi meliputi proses penyiapan spesimen yang dimulai dari pemilihan sampel/cuplikan, pemotongan, pembingkaian (mounting), penandaan, gerinda, poles dan etsa. Pengamatan strukur mikro pada pelet sinter UO 2 menggunakan mikroskop optik bertujuan untuk melihat ukuran butir 4). 2. METODE PENELITIAN Pengaruh dopan Cr 2O 3 terhadap kualitas pelet sinter UO 2 pada penelitian ini dibuktikan melalui eksperimen dengan melakukan variasi penambahan dopan 0; 0,1; 0,3; 0,5; 0,7; 0,9 berat persen dopan Cr 2O 3 dan karakterisasi hasil. Tahap awal dari penelitian yang akan dilakukan adalah mengkarakterisasi serbuk UO 2 meliputi analisis rapat massa curah (bulk density) 2) dan rapat massa ketuk (tap density) 3). Tabel 1. Komposisi sampel yang akan dibuat dengan memvariasikan dopan Cr 2O 3 % Dopan Cr 2O 3 wt dopan (g) wt serbuk UO 2 penggunaan (g) wt/pelet (g) wt total serbuk (g) wt serbuk UO 2 (g) pelet wt serbuk UO 2 cadangan (g) 0-35 7 50 50 7 15 0,1 0,05 34,95 6,99 50 49,95 7 15 0,3 0,15 34,85 6,97 50 49,85 7 15 0,5 0,25 34,75 6,95 50 49,75 7 15 0,7 0,35 34,65 6,93 50 49,65 7 15 0,9 0,45 34,55 6,91 50 49,55 7 15 24 2011 FMIPA Universitas Lampung

J. Sains MIPA, April 2011, Vol. 17, No. 1 Setelah itu menimbang serbuk UO 2, dopan Cr 2O 3 dan Zn stearat. Hasil dari proses pengkompakan (pressing) disebut sebagai pelet mentah atau green pellet 6). Rincian komposisi campuran yang akan dibuat dan jumlah pelet yang akan diperoleh dengan variasi penambahan dopan Cr 2O 3 disajikan pada Tabel 1. Tahap berikutnya dilakukan sintering terhadap pelet mentah UO 2 hasil dari penambahan dopan dan tanpa penambahan dopan 5). Tujuan Sintering ialah memperkuat ikatan partikel hasil pengkompakan (pelet mentah). Penyinteran pelet UO 2 dilakukan dengan menggunakan gas Argon sebagai gas inert pada suhu kamar sampai suhu 600ºC, setelah sampai suhu 600ºC selanjutnya diganti dengan gas H 2 sebagai reduktor sebesar 0,6 Nm 3 /jam pada temperatur 1600-1700ºC dan waktu yang diperlukan untuk sintering selama 4 jam. Setelah penyinteran pada suhu puncak kemudian dengan perlahan suhu diturunkan sampai suhu 600ºC dengan menggunakan gas H 2 dan selanjutnya diturunkan sampai suhu kamar dengan menggunakan gas Ar. Kenaikan suhu pada tungku sinter berlangsung sampai suhu puncak yaitu 250ºC/jam sedangkan penurunan suhu sampai suhu kamar yaitu 150ºC/jam. Pada proses sintering diperoleh pelet sinter UO 2. Pelet sinter UO 2 hasil dari penambahan dopan dan tanpa penambahan dopan kemudian dikarakterisasi, karakterisasi bertujuan untuk memenuhi persyaratan unjuk kerja operasi reaktor nuklir. Karakterisasi tersebut antara lain dengan melakukan pengukuran dimensi dan densitas pelet baik yang dengan atau tanpa penambahan dopan Cr 2O 3, setelah itu dilakukan Metalografi. Metalografi dilakukan meliputi penyiapan spesimen yang dimulai dari pemilihan sampel/cuplikan, pemotongan, pembingkaian (mounting), penandaan, gerinda, poles dan etsa 4). Pemilihan sampel diambil dari salah satu pelet sinter baik dengan dan tanpa dopan Cr 2O 3. Setelah itu dipotong menggunakan alat pemotong khusus pelet. Kemudian pelet yang sudah dipotong kemudian ditimbang dan ditransfer ke ruang khusus metalografi. Seperti pada Gambar 2. Mulai Persiapan Alat dan Bahan Karakteristik Serbuk UO 2 Menimbang Porsi Serbuk UO2 dengan penambahan Dopan Cr2O3 Menimbang Porsi Serbuk UO2 tanpa penambahan Dopan Cr2O3 Mixing Mixing Final pressing Final pressing Pelet mentah UO2 dengan penambahan Dopan Cr2O3 Pengukuran Dimensi dan Densitas pada pelet mentah dengan atau tanpa dopan Cr2O3 Pelet mentah UO2 tanpa penambahan Dopan Cr2O3 Sintering Sintering Pelet sinter UO2 dengan penambahan Dopan Cr2O3 Pelet sinter UO2 tanpa penambahan Dopan Cr2O3 Pengukuran Dimensi dan Densitas Pengukuran Dimensi dan Densitas Metalografi Pengamatan struktur mikro Analisis Data Metalografi Pengamatan struktur mikro Selesai Gambar 2. Diagram Alir Penelitian 2011 FMIPA Universitas Lampung 25

Kartika Sari dkk Pengaruh Penambahan Cr 2O 3 3. HASIL DAN PEMBAHASAN 3.1. Karakterisasi Serbuk UO 2 Karakterisasi serbuk UO 2 yang dilakukan pada penelitian ini meliputi bulk density dan tap density serbuk UO 2. Dari hasil pengukuran uji bulk density serbuk UO 2 diperoleh sebesar 1,425 g/cm 3, sedangkan uji tap density sebesar 2,239 g/cm 3. 3.2. Karakterisasi Pelet Mentah UO 2 Berdasarkan hasil pengkompakan serbuk UO 2 diperoleh pelet mentah dengan densitas antara 54,42 sampai 54,16% TD pada variasi penambahan 0 0,9% wt Cr 2O 3 seperti pada Tabel 2 dan Gambar 3. Penambahan variasi 0 sampai 0,9 %, pelet mentah yang dihasilkan mempunyai nilai densitas dengan nilai kisaran relatif kecil. Perbedaan tersebut terjadi karena pada saat proses pengkompakan distribusi tekanan tidak homogen sehingga serbuknya terdistribusi secara tidak merata. Walaupun demikian, hasil nilai densitas teoritis tersebut masih dalam persyaratan dari pada harga densitas yaitu 5 sampai 6 g/cm 3 atau 45 sampai 55 % TD. Tabel 2. Hasil perhitungan % TD pelet mentah UO 2 wt % Dopan Cr 2O 3 % TD 0 54,42 0,1 55,02 0,3 54,56 0,5 54,89 0,7 54,80 0,9 54,16 Gambar 3. Grafik hubungan %TD pelet mentah UO 2 dengan kosentrasi dopan Cr 2O 3 3.3. Karakterisasi Pelet Sinter UO 2 Hasil pengukuran densitas dan pengamatan stuktur mikro pelet sinter UO 2 dapat diketahui bahwa penambahan dopan Cr 2O 3 pada serbuk UO 2 mempengaruhi proses sinter baik perubahan harga densitas maupun ukuran butir pada pelet sinter UO 2. Hal ini dapat dilihat dengan perubahan densitas pada pelet sinter UO 2 semakin naik pelet UO 2 dengan bertambahnya dopan Cr 2O 3 seperti pada Tabel 3 dan Gambar 3. 26 2011 FMIPA Universitas Lampung

J. Sains MIPA, April 2011, Vol. 17, No. 1 Tabel 3. Hasil perhitungan %TD pada pelet sinter UO 2 wt % dopan Cr 2O 3 % TD 0 96,48 0,1 96,63 0,3 96,90 0,5 97,41 0,7 98,04 0,9 98,18 Gambar 3. Grafik hubungan %TD pelet sinter UO 2 dengan kosentrasi dopan Cr 2O 3 Hasil pengukuran densitas pelet sinter diperoleh densitas rata-rata pelet sinter UO 2 sebesar (96,48 sampai 98,18) %TD pada variasi penambahan (0 sampai 0,9)% berat Cr 2O 3. Dari hasil pengukuran densitas tersebut, terlihat bahwa penambahan dopan Cr 2O 3 pada pelet sinter dapat mempengaruhi densitas pelet sinter UO 2 selama proses sintering. 4. KESIMPULAN Berdasarkan uraian di atas, dapat disimpulkan: (1) Penambahan dopan Cr 2O 3 ke dalam serbuk UO 2 dapat menaikkan densitas pelet sinter UO 2; (2) Penambahan dopan Cr 2O 3 pada pelet sinter UO 2 dengan variasi penambahan dari 0 sampai dengan 0,9 % dapat menaikkan densitas pelet sinter sebesar 96,48 sampai 98,18 %TD dan ukuran butir sebesar 4,6 sampai 73,6 µm. DAFTAR PUSTAKA 1. Belle, J. 1961. Uranium dioxide: Properties and nuclear application. Naval Reactors, Division of Reactor Development, U.S.Atomic Energy Commission, Washington. 2. Banawa. Penentuan Bulk Density Serbuk UO2 Umpan dengan Alat Volumeter Scott. Pusat Elemen Bakar Nuklir Penelitian dan Perkembangan Industri Nuklir. Serpong: BATAN. 3. Banawa. Pengujian Tap Density Serbuk UO2 Umpan. Pusat Elemen Bakar Nuklir Penelitian dan Perkembangan Industri Nuklir. Serpong: BATAN. 4. ASM Handbook, 1985. Metallography and Microstructure, Metal Handbook vol 9, American Society For Metal, American. 2011 FMIPA Universitas Lampung 27

Kartika Sari dkk Pengaruh Penambahan Cr 2O 3 5. Muchlis. 1984. Teori sintering. Pusat elemen bakar Nuklir Penelitian dan Perkembangan Industri Nuklir. Serpong: BATAN 6. Muchlis. 1984. Pengkompakan. Pusat elemen bakar Nuklir Penelitian dan Perkembangan Industri Nuklir. Serpong: BATAN. 7. Beiser, A. 1992. Konsep Fisika Modern. Jakarta : Erlangga. 28 2011 FMIPA Universitas Lampung