PENGARUH WAKTU SINTER TERHADAP DENSITAS PELET UO 2 DARI BERBAGAI UKURAN SERBUK

Transkripsi

1 PENGARUH WAKTU SINTER TERHADAP DENSITAS PELET UO 2 DARI BERBAGAI UKURAN SERBUK Taufik Usman, Maradu Sibarani, Tata Terbit Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir, BATAN, Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang, Banten maradu@batan.go.id ABSTRAK PENGARUH WAKTU SINTER TERHADAP DENSITAS PELET UO 2 DARI BERBAGAI UKURAN SERBUK. halus UO 2 jenis cameco ukuran 38 s.d 53 μm dan ukuran 53 s.d 63 μm dikompakkan dengan tekanan 3114 kg/cm 2 menjadi pelet mentah berdensitas rata-rata 54,02 %DT, dan serbuk kasar ukuran 800 sampai 1000 μm dikompakkan dengan tekanan 5800 kg/cm 2 menjadi pelet mentah berdensitas rata-rata 54,11 %DT. Pelet mentah yang dihasilkan akan digunakan sebagai bahan bakar reaktor daya jenis PHWR. Kemudian pelet tersebut disinter pada suhu rendah C dengan variasi waktu sinter 2,5; 3; 3,5; 4; 4,5; 5; 6; dan 7 jam dalam media gas argon. Kenaikan waktu sinter ternyata dapat meningkatkan densitas pelet sinter dari berbagai ukuran serbuk. Dengan waktu sinter yang sama yakni 4,5 jam densitas pelet sinter dari serbuk ukuran 38 sampai 53 μm adalah 95,91 %DT, dari serbuk ukuran 53 sampai 63 μm adalah 95,08 %DT, dan dari serbuk ukuran 800 sampai 1000 μm adalah 74,26 %DT. Pelet sinter dari serbuk yang lebih halus dapat disinter pada temperatur yang lebih rendah. Kata kunci: sintering, densitas, serbuk halus, serbuk kasar, pelet UO 2 ABSTRACT EFFECT OF SINTERING TIME ON THE DENSITY OF UO 2 PELLETS OBTAINED FROM VARIED POWDER SIZES. UO 2 cameco fine powder with sizes from 38 to 53 μm and 53 to 63 μm was compacted at a pressure of 3114 kg/cm 2 to obtain green pellets with avarage density of 54,02 %DT, and coarse powder with sizes from 800 to 1000 μm was compacted at a pressure of 5800 kg/cm 2 to green pellets with a density of 54,11 %DT. The green pellets obtained are used as fuel power reactor PHWR type. The pellets are then sintered as low temperature of C with varied sintering time 2.5; 3; 3.5; 4; 4.5; 5; 6 and 7 hours in argon media. The increase in sintering time has resulted in the increase of density of the sintered pellets obtained from varied powder sizes. For the same sintering time of 4.5 hours, the density of sintered pellets of powder size 38 to 53 μm is 95,91 %DT, of powder size 53 to 63 μm is %DT, and of powder size 800 to 1000 μm is 74,26 %DT. Sintered pellets from finer powder can be sinterde at lower temperature. Key words : sintering,density, fine powder, coarse powder, UO 2 pellets. 1. PENDAHULUAN Persyaratan densitas pelet sinter UO 2 untuk bahan bakar reaktor daya (BBRD) tipe PHWR atau PWR adalah sangat tinggi yakni sekitar 95-96% DT (theoritical density). Untuk mencapai densitas tersebut, maka pelet mentah yang terbuat dari serbuk menengah ( ) μm harus disinter pada suhu tinggi yakni C. Sintering suhu tinggi ternyata menimbulkan masalah. Komponen elektronik dari alat sintering seperti program temperatur, switch over head sering mengalami kerusakan akibatnya alat sintering tidak bisa beroperasi. 97

2 Selain itu, sintering suhu tinggi menyebabkan biaya produksi tinggi, karena periode penyinterannya lama, mulai dari pemanasan, waktu penahanan pada suhu puncak, dan pendinginan dibutuhkan waktu sekitar 20 jam terus menerus. Untuk mengatasi masalah tersebut maka suhu sintering perlu diturunkan. Salah satu usaha untuk menurunkan suhu sintering adalah dengan menggunakan serbuk halus pada pembuatan pelet mentah. Usaha ini telah dilakukan sebelumnya melalui kerjasama penelitian antara Canada dan Mesir [1]. Hasil penelitian ini menunjukkan bahwa dengan menggunakan serbuk halus 2-3μm, pelet mentah dapat disinter pada suhu rendah C menjadi pelet sinter UO 2 yang berdensitas tinggi (95%DT). Tujuan penelitian ini adalah untuk memperoleh pelet sinter UO 2 yang memenuhi persyaratan densitas dengan waktu sinter yang cukup singkat melalui penggunaan serbuk halus pada sintering suhu rendah. Para peneliti masih berusaha untuk menurunkan suhu sintering hingga dibawah C melalui penggunaan serbuk UO 2 yang lebih halus yaitu berukuran nanometer. Makin halus serbuk yang digunakan makin rendah suhu sintering. halus dapat diperoleh melalui proses pengayakan atas sejumlah serbuk awal yang berukuran lebih besar dalam suatu ayakan kecil dengan frekuensi tertentu. Makin besar frekuensinya makin halus serbuk yang dihasilkan, tetapi frekuensi yang terlalu tinggi akan dapat merusak alat. Oleh sebab itu frekunsi maksimal dalam penelitian ini dibatasi hingga 50 Hertz dan serbuk halus yang dihasilkan adalah berukuran μm dan μm. Standar ukuran ayakan ASTM E11 menunjukkan bahwa ukuran ayakan terkecil adalah dibawah 38 μm (400 mesh). Untuk mengetahui keunggulan serbuk halus atas serbuk kasar maka pada penelitian ini dilakukan penyinteran pelet yang berasal dari serbu k halus ukuran 38 sampai 63 μm dan dari serbu k kasar ukuran 800 sampai 1000 μm. 2. TEORI 2.1. Proses pengompakan Pengompakan serbuk UO 2 dimaksudkan untuk memberikan bentuk dan ukuran tertentu atas hasil pengompakan. Hasil pengompakan biasanya disebut pelet mentah. Pengompakan serbuk UO 2 bertujuan untuk meningkatkan densitas pelet mentah guna memudahkan penyinteran [2]. Dalam proses pengompakan serbuk UO 2 akan terjadi friksi atau gesekan antar partikel serbuk yang menyebabkan pengelasan dingin [3]. Akibatnya terbentuk titik kontak antar partikel serbuk. Keberadaan titik kontak antar partikel serbuk dalam pelet mentah akan menjamin adanya kelangsungan pertukaran atom-atom dalam proses penyinteran selanjutnya, sehingga kenaikan densitas pelet sinter akan meningkat. Makin halus ukuran serbuk UO 2 yang digunakan dalam pembuatan pelet mentah makin banyak titik kontak antar partikel sehingga akan memudahkan proses sinter, dengan kata lain pelet mentah dari serbuk halus dapat disinter pada suhu yang lebih rendah [3]. UO 2 biasanya abrasif dan rapuh. Oleh sebab itu diperlukan pelumasan. Pelumas yang biasa digunakan adalah Zn-stearat yang berfungsi untuk mengurangi gesekan diantara partikel serbuk dan dengan cetakan [4]. Selain itu, juga berfungsi untuk meningkatkan sifat mampu alir dari serbuk. Makin tinggi mampu alir serbuk maka rongga antar partikel serbuk semakin kecil dan densitas pelet mentah akan semakin besar, selanjutnya makin mudah dalam proses sinteringnya. Pada suhu tertentu dalam proses penyinteran pelumas tersebut akan menguap sehingga tidak mempengaruhi sifat dasar dari serbuk Proses sintering Proses sintering terbagi dalam beberapa tahap yakni tahap awal, tahap pertengahan dan tahap akhir, seperti pada Gambar 1. Gambar 1. a) Bentuk titik kontak antar partikel serbuk dalam pelet mentah, b) Pembentukan awal batas butir, c) Pembesaran batas butir tahap pertengahan dan pengecilan pori. d) Bentuk batas butir pada akhir sintering [2] Tahapan proses sintering Tahap awal sintering (Initial Stage) Proses sintering berawal dari titik kontak antara partikel serbuk dalam kompakan (Gambar 1a), kemudian titik kontak tersebut 98

3 bertambah luas dan membentuk neck (leher), lalu berubah menjadi batas butir. Pada saat yang bersamaan, rongga antar partikel serbuk mengecil dan membentuk pori. Tenaga penggeraknya adalah energi permukaan (surface energy) seperti yang tertera dalam Gambar 1.b Tahap pertengahan sintering (Intermediate stage) Dalam tahap ini (Gambar 1.c) batas butir bertambah besar dan porinya mengecil secara signifikan, sehingga terjadi densifikasi atau shrinkage pelet dengan cepat. jumlah titik kontak tersebut makin cepat densifikasi pelet [4]. Dengan perkataan lain, makin banyak jumlah titik kontak tersebut, makin rendah suhu sintering yang dibutuhkan pelet dalam penyinterannya. Jumlah titik kontak antar partikelnya tentu juga lebih banyak dan perambatan panas dalam pelet juga lebih cepat, akibatnya laju densifikasi atau laju penyinteraan lebih tinggi atau suhu penyinterannya lebih rendah. pada Gambar 3. Gambar 3. Mekanisme sintering [2] a) Perpindahan permukaan (surface transport) b) Perpindahan muatan partikel (bulk transport) Gambar 2. a) Pori yang terdapat pada ujung batas butir. b) Pori yang terisolasi dalam butir [2] Biasanya terjadi selama kenaikan suhu hingga suhu puncak. Interaksi antara pori dan batas butir terjadi dalam 2 bentuk yakni : 1. Selama pertumbuhan butir, pergerakan batas butir dapat menarik pori sehingga pelet terdensifikasi. 2. Selama pertumbuhan butir, pergerakan batas-butir meninggalkan pori, sehingga pelet tidak terdensifikasi Tahap akhir sintering (Final stage) Pori yang sebelumnya berbentuk silinder berubah menjadi spherical pada tahap ini, kemudian mengecil dan tereliminasi dari batasbutir atau terisolasi dalam butir. Tahap ini biasanya terjadi selama pelet berada pada suhu puncak (soaking time). Pori yang terisolasi dalam butir masih dapat diperkecil. Densifikasi atau shrinkage pelet yang terjadi dalam tahap ini berlangsung secara perlahan. Berdasarkan uraian diatas dapat disimpulkan bahwa jumlah titik kontak antar partikel serbuk dalam kompakannya sangat berpengaruh terhadap laju penyinteran atau densifikasi pelet karena proses sentering berawal dari titik kontak tersebut. Makin banyak Mekanisme sintering Mekanisme sintering terbagi atas surface transport dan bulk transport. Secara sederhana kedua mekanisme sintering ini dapat dijelaskan Surface transport Mekanisme sintering surface transport adalah mekanisme yang disebabkan adanya aliran atau perpindahan masa dari permukaan ke permukaan partikel serbuk, yang mengakibatkan pertumbuhan neck. Akan tetapi kedua partikel serbuk tersebut tidak mengalami shrinkage (pengkerutan) sehingga peletnya tidak terdensifikasi (tidak mengalami perubahan dimensi). Mekanisme surface transport meliputi difusi permukaan dan evaporasi kondensasi yang biasanya terjadi pada tahap awal sintering Bulk transport Mekanisme sintering bulk transport adalah mekanisme yang disebabkan adanya aliran atau perpindahan masa dari dalam partikel serbuk (sumber masa internal) ke daerah neck sehingga pertumbuhan neck semakin cepat. Mekanisme ini meliputi difusi volume (kisi), difusi batas butir, aliran plastis dan sebagainya. Dalam mekanisme ini terjadi shrinkage partikel serbuk atau densifikasi pelet, (seperti terlihat pada 99

4 Gambar 3, bahwa kedua pusat partikel serbuk saling mendekat). Mekanisme ini biasanya terjadi pada tahap pertengahan dan tahap akhir sintering. 3. TATA KERJA 3.1. Pencampuran Sejumlah serbuk awal UO 2 jenis cameco dicampur dengan 0,1 % berat Zn-stearat dalam alat Mixer selama 1 jam hingga homogen Pengompakan awal Dilakukan pengompakan awal dengan tekanan 1,5 MP (849 kg/cm 2 ). Kompakan ini kemudian dihancurkan lagi dengan alat Chusher menjadi gumpalan serbuk, kemudian digranulasi dan diayak pada alat Granulator dan Siever menjadi 3 kelompok serbuk dengan ukuran yang berbeda yaitu serbuk kasar ( μm), serbuk menengah ( μm) dan serbuk halus (ukuran dibawah 150 μm) 3.3. Pengayakan - halus (ukuran dibawah 150 μm) kemudian diayak dengan alat Siever yang kecil pada frekuensi Hertz, menjadi serbuk halus berukuran μm dan μm. - kasar dengan ukuran μm disiapkan untuk dilakukan pengompakan - Ketiga jenis ukuran serbuk ini kemudian dicampur lagi dengan 0.1 % berat Zn-stearat hingga homogen, lalu ditimbang 16,35 g untuk masing-masing pelet Pengompakan Masing-masing kelompok serbuk dengan berat yang sama kemudian dikompakkan menjadi pelet mentah berdiameter 14,99 mm dengan alat final pressing dengan tekanan 3114 kg/cm Pengukuran densitas pelet mentah - Dilakukan pengukuran tinggi, diameter dan berat. - Perhitungan densitas masing-masing pelet mentah Penyinteran Pelet mentah disinter dengan variasi waktu sinter (soaking time) pada temperatur konstan C Pengukuran densitas pelet sinter - Dilakukan pengukuran tinggi, diameter, dan berat - Perhitungan densitas masing-masing pelet sinter 4. HASIL DAN PEMBAHASAN 4.1. Pengompakan serbuk halus biasanya lebih sulit dikompakkan dibandingkan serbuk menengah ( μm) atau serbuk kasar ( μm). Hal ini disebabkan karena luas permukaan serbuk halus lebih tinggi, sehingga friksi yang terjadi selama pengompakan antara sesama serbuk dan antara serbuk dengan cetakan (dies) lebih besar. Dengan menambahkan pelumas Zn- Stearat sebanyak 0,1% berat kedalam serbuk halus, maka serbuk halus μm dan μm dapat dikompakkan dengan baik menjadi pelet mentah dengan densitas rata-rata yang sama yakni 54,02% DT (Tabel-1). Tabel 1. Densitas pelet mentah serbuk μm, μm dan serbuk kasar μm halus μm halus μm kasar μm No. Densitas Densitas Densitas No. No. (% DT) (% DT) (% DT) 1 54, , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , ,19 Rata-rata : 54,02 %DT Rata-rata : 54,02 % DT Rata-rata: 54,11 %DT 100

5 Sedangkan pelet mentah yang berasal dari serbuk kasar dapat dikompakkan menjadi pelet mentah dengan densitas rata-rata yang hampir sama yakni 54,11% DT, seperti tertera pada tabel 1. Pelet mentah yang dihasilkan adalah tipe PHWR berdiameter 14,99 mm. Secara teknis, serbuk halus dibawah 38 μm agak sulit dikompakkan karena mengalami hamburan serbuk keluar cetakan saat dikompakkan. Ini disebabkan karena ukuran serbuknya lebih kecil daripada ukuran celah punch dan dies (50μm) Penyinteran pelet Pelet mentah UO 2 yang berasal dari serbuk halus μm, μm dan dari serbuk kasar μm dapat disinter pada suhu rendah ( C) dengan waktu sinter (soaking time) yang bervariasi 2,5; 3; 3,5; 4; dan 4,5 jam menjadi pelet sinter. Kenaikan waktu sinter ternyata dapat meningkatkan densitas pelet. Pelet dari serbuk 38-53μm meningkat densitasnya dari 91,30, hingga 95,91 %DT, sedangkan pelet dari serbuk 53-63μm meningkat densitasnya dari 91,02 hingga 95,08%DT. Adapun pelet dari serbuk kasar meningkat densitasnya dari 61,84 hingga 75,15 %DT, seperti Tabel 2. Tabel 2. Densitas pelet sinter dari berbagai ukuran serbuk pada sintering suhu rendah ( C) No Waktu sinter (jam) halus, μm Densitas (%DT) halus, μm kasar, μm 1 2,5 91,3 91,02 61, ,61 92,04 65, ,71 93,1 68, ,82 94,15 72,5 5 4,5 95,91 95,08 75,15 Dari Gambar 4 terlihat bahwa pelet dari serbuk μm mempunyai densitas yang lebih tinggi dibandingkan pelet dari serbuk μm pada berbagai waktu sinter, Hal ini menandakan bahwa pelet dari serbuk yang lebih halus tetap akan mempunyai densitas yang lebih tinggi setelah disinter dengan parameter sentering yang sama. Dengan waktu sinter dan suhu penyinteran yang sama yaitu 3 jam dan C, maka pelet dari serbuk halus μm dan μm dapat mencapai densitas 92,61 %DT dan 92,04 % DT. Densitas pelet sinter (%DT) Hubungan waktu sinter dengan densitas pelet y = 2.286x R 2 = y = 2.046x R 2 = Wakti sinter (jam) halus halus Gambar 4. Grafik hubungan waktu sinter dengan densitas pelet dari serbuk halus UO 2 Jika dibandingkan dengan serbuk kasar (Gambar 5) terlihat bahwa densitas pelet sinter dari serbuk halus jauh lebih tinggi, hal ini terlihat bahwa untuk waktu sinter 3 jam densitas dari serbuk kasar baru mencapai densitas 65,10%DT. Densitas pelet sinter (% DT ) Hubungan waktu sinter dengan densitas pelet y = x R 2 = Waktu sinter (jam) kasar Gambar 5. Grafik hubungan waktu sinter dengan densitas pelet dari serbuk kasar UO 2. Persentasi kenaikan densitas pelet sinter dari pelet mentah dapat diikuti pada Tabel 3. Tabel 3. Persentase kenaikan densitas pelet sinter dari berbagai ukuran serbuk pada sintering suhu rendah ( C) Waktu Persentase kenaikan densitas dari sinter (jam) μm μm μm 2,5 69,01 68,49 14,28 3,0 71,44 70,38 20,31 3,5 73,47 72,34 26,58 4,0 75,53 74,29 33,99 4,5 77,55 76,01 38,88 Dengan sintering pada suhu dan waktu 101

6 sinter yang sama (1200 o C, 3 jam), maka pelet dari serbuk halus µm dan µm meningkat densitasnya sebesar 71,44 % dan 70,38 %. Sedangan pelet yang berasal dari serbuk kasar hanya meningkat densitasnya sebesar 20,31 %. Dengan waktu sinter yang lebih lama yakni 4,5 jam, maka pelet dari kedua serbuk halus meningkat densitasnya sebesar 77,55 % dan 76,01 %. Sedangkan pelet dari serbuk kasar hanya meningkat densitasnya sebesar 38,88 % ( Gambar 6). Hubungan persentase kenaikan densitas dengan waktu penyinteran untuk berbagai ukuran serbuk Persentase 80 kenaikan densitas (%) Waktu penyinteran (jam) halus halus kasar Gambar 6. Grafik hubungan persentase kenaikan densitas dengan waktu penyinteran untuk berbagai ukuran serbuk Fenomena yang terjadi diatas dapat diterangkan melalui mekanisme sintering seperti Gambar 3. Berdasarkan uraian sebelumnya, maka jelas densifikasi pelet selama proses penyinteran sangat dipengaruhi pertumbuhan necks dalam pelet. Sedangkan necks tersebut berasal dari titik kontak antar partikel serbuk dalam pelet. Makin halus ukuran serbuk yang membentuk pelet, makin banyak titik kontak antar partikelnya dan makin banyak pula terbentuk neck dalam pelet selama penyinteran. Akibatnya pelet makin cepat mengalami shrinkage atau terdensifikasi, lihat Gambar 3b). Jadi pelet dari serbuk halus terdensifikasi lebih cepat dibandingkan pelet dari serbuk kasar selama penyinteran. Akibatnya pelet dari serbuk halus lebih tinggi densitasnya dibandingkan pelet dari serbuk kasar. Dengan perkataan lain, pelet dari serbuk yang lebih halus dapat menyinter atau terdentifikasi pada suhu sintering yang lebih rendah. Penelitian ini telah membuktikan bahwa pelet dari serbuk halus (38 53 μm) dapat disinter pada suhu rendah ( C) dalam waktu sinter 4,5 jam menjadi pelet sinter berdensitas tinggi yakni 95,91 %DT, sedangkan pelet yang berasal dari serbuk kasar hanya mencapai densitas 75,15 %DT. 5. KESIMPULAN 1. Kenaikan waktu sinter pada sintering suhu rendah ( C) atas pelet mentah UO 2 dari kedua jenis serbuk halus dan serbuk kasar dapat meningkatkan densitas pelet sinter UO 2 secara linier. 2. Dengan waktu sinter 4,5 jam, pelet UO 2 dari kedua jenis serbuk halus dapat disinter pada suhu rendah ( C) menjadi pelet sinter UO 2 tipe PHWR berdensitas tinggi, yakni 95,91 %DT (dari serbuk μm) dan 95,08 %DT (dari serbuk μm), untuk pelet sinter dari serbuk kasar ( μm) hanya mencapai 75,15 %DT. 3. Pada berbagai variasi waktu sinter yang sama, pelet sinter UO 2 yang berasal dari serbuk yang lebih halus selalu mempunyai densitas yang lebih tinggi. 6. DAFTAR PUSTAKA 1. SAMIR M., ABDEL AZIM, Contribution to Fuel Element Fabrication of UO 2 Pellets Using Lower Sintering Temperatures, Cairo Egypt, 1 Juli LENEL F.V., Introduction Powder Metallurgy, Metal Powder Industry Federation, Princeton, New Yersey, RANDAL M.G. Powder Metallurgy Science, Printed in Princeton, New Yersey KINGERY W.D.., Introduction to Ceramics, John Wliley & Sons, Inc., DISKUSI Dani Gustaman Syarif-PTNBR-BATAN : 1. Ukuran butir µm masih tergolong kasar. Apakah benar dapat disinter pada suhu 1200 o C untuk mendapatkan ρ ~ 95%? Apakah ada perlakuan lain? 2. Mengapa struktur mikro-nya tidak ditampilkan padahal penting untuk melihat struktur pori dan 102

7 butirnya karena penerimaan pelet sinter sebagai bahan-bahan nuklir atau reaktor tidak hanya didasarkan pada densitasnya saja. Taufik Usman: 1. Benar, dapat disinter pada suhu 1200 o C 95% DT, asalkan pengompakan dengan tekanan tinggi, sehingga pelet mentah berdensitas besar, sehingga menghasilkan pelet sinter berdensitas tinggi. 2. Benar, tapi densitas telah menunjukkan bahwa memenuhi persyaratan. Grown size belum dapat diukur karena waktu terbatas. Agus Sunarya-PTNBR-BATAN: 1. Pada kenyataan di lapangan, untuk membuat pelet, besar butinya bervariasi. Apakah perilaku tekanan, temperatur, dan waktu sinter pada penelitian ini dapat diterapkan untuk kondisi Uranium yang bervariasi besar butirnya? 2. Berapa lama waktu kenaikan temperatur, soaking time dan penurunan pada kondisi penelitian yang dilakukan? Taufik Usman: 1. Besar butir atau ukuran serbuk yang bervariasi atau distribusi yang lebar tidak menjadi masalah karena juga dapat dilakukan pada penelitian ini. Akan tetapi ada penelitian yang terakhir mengukur bahan distribusi butir yang diperoleh pada pelet dari serbuk berukuran hampir sama. 2. Laju kenaikan suhu = 250 o C/jam; Suhu puncak 1200 o C; soaking time 2,5 hingga 4,5 jam; laju pendinginan 200 o C/ jam. 103