Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2009 ISSN 0854-5561 EFEK PENAMBAHAN Nb20S TERHADAP PELET SINTER U02 DARI PROSES ADU Erilia Yusnitha ABSTRAK EFEK PENAMBAHAN Nb205 TERHADAP PELET SINTER U02 DARI PROSES ADU. Penelitian mengenai efek penambahan Nb205 terhadap pelet sinter U02 dari proses ADU telah dilakukan. Tujuan dari penelitian ini untuk mengetahui pengaruh penambahan bahan aditif Nb205 terhadap pelet sinter serbuk U02 dari proses ADU. Penelitian dilakukan dengan memvariasikan fraksi berat Nb205 dari 0,1%, 0,3% dan 0,5% ke dalam masing-masing serbuk U02 dari proses ADU yang kemudian dicampur dengan pelumas Zn stearat sebanyak 0,4% berat. Pengompakan dilakukan pada serbuk U02 dari proses ADU dengan tekanan 3 MP. Pelet mentah serbuk U02 dari proses ADU yang dihasilkan dari pengompakkan dilakukan pengukuran densitas. Setelah dilakukan sintering pada pelet mentah pad a suhu 1700 c selama 3 jam dalam atmosfer gas H2' pelet sinter yang dihasilkan kemudian diukur densitasnya dengan mengukur dimensi dan beratnya, mikrostruktur pelet sinter dianalisis dengan mikroskop optik serta kekerasan pelet sinter diukur dengan Leitz Micro Hardness Tester. Dari hasil penelitian terlihat bahwa semakin besar penambahan Nb205 maka densitas pelet sinter semakin besar dan mencapai maksimum pad a penambahan Nb205 0.5% berat. analisis mikrostruktur menunjukkan belum terbentuk grain. Semakin besar penambahan Nb205 maka kekerasan pelet sinter semakin besar dan mencapai maksimum pad a penambahan Nb205 0,3% berat. Kata kunci : pelet sinter U02, proses ADU, Nb205, mikrostruktur, kekerasan. ABSTRACT THE INFLUENCE OF Nb205 ADDITION ON THE U02 SINTERED PELLET FROM ADU PROCESS. The investigation of the influence of Nb205 addition on the U02 sintered pellet from ADU process has been carried out. The aim of the research is to understand the influence of Nb205 addition on the U02 sintered pellet from ADU process. Analyze have been done to U02 powder from ADU process variation of Nb205 addition to 0,1; 0,3 and 0,5 %wt are mixing with Zn-stearat 0,4 %wt. U02 powder from ADU process pressed giving pressure 3 MP. The green pellet U02 powder from ADU process that have been prepared are then sintered in a reducing H2 atmosphere at 17000C for 3 h. Sintered pellets density have been examined by the dimension and weight measurement, the micro structure of the sintered pellet analyzed by using optical microscope, the hardness of the pellets measured by using Leitz Micro Hardness Tester. The results show greater Nb205 addition given higher density and maximum density at Nb205 0.5%wt addition, micro structure analyses show the grain is not formed. The greater of Nb205 addition would give higher hardness and maximum hardness at Nb205 0.3%wt addition. Keyword: U02 sintered pellet, ADU process, Nb20S, micro structure, hardness. PENDAHULUAN Program pengembangan bahan bakar nuklir untuk burn-up tinggi dan memperpanjang waktu tinggal didalam reaktor dilakukan dengan tujuan meningkatkan nilai ekonomis suatu PLTN. Bahan bakar pelet U02 dengan ukuran butir besar diinginkan untuk menahan gas fisi yang terlepas 34
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2009 ISSN 0854-5561 selama proses iradiasi. Penggunaan serbuk U02 murni, bahan bakar dengan butir besar dapat dicapai dengan kondisi sintering pada temperatur tinggi dan waktu yang lama. Para peneliti menyarankan Nb20S, Ti02, MgO dan Cr203 sebagai bahan aditif yang digunakan untuk memperbesar ukuran butir. Percobaan yang telah dilakukan sebelumnya menunjukkan Nb20S sebagai bahan aditif yang terbaik untuk memperbesar ukuran butir11].selain itu, penelitian yang sebelumnya menyebutkan bahwa Niobium Oksida dan Titanium Oksida telah dikenal untuk memperbesar ukuran butir, sebaliknya Vanadium Oksida memperkecil. Penambahan bahan aditif Nb20S ke dalam U02 dipelajari secara luas karena menghasilkan ukuran butir yang lebih besar daripada ukuran butir U02 murni[2]. Penambahan sejumlah aditif ini ke dalam U02 bertujuan untuk mendapatkan pelet U02 dengan butir besar, tanpa mempertinggi suhu sintering dan memperlama waktu sintering. Pengompakan adalah proses pengubahan serbuk menjadi kompakan dengan sifat-sifat tertentu misalnya kerapatan. Pada proses pengompakan, respon serbuk terhadap compaction stress tidaklah sam a akan tetapi tergantung karakteristik serbuk. Meskipun teknik fabrikasi secara konsisten akan mempengaruhi kualitas pelet, akan tetapi kualitas pelet terutama ditentukan oleh karakteristik serbuk U02 awal yan~ digunakan, sedangkan karakteristik serbuk awal U02 akan ditentukan oleh proses fabrikasinya[1. Sintering merupakan salah satu tahapan proses pada pembuatan bahan bakar pelet U02. Tujuan dilakukan proses ini adalah untuk mendapatkan kualitas pelet U02 yang memenuhi persyaratan desain elemen bakar suatu reaktor daya. Salah satu faktor yang berpengaruh terhadap kualitas pelet adalah kondisi operasi proses sintering!3] Karakteristik pelet selain bergantung pada kondisi sintering dan bahan aditif, juga bergantung pada karakteristik serbuk. Tujuan dari penelitian ini untuk memahami pengaruh penambahan bahan aditif Nb20S terhadap pelet sinter serbuk U02 dari proses ADU (Ammonium Diuranat). DASAR TEORI Tahapan proses sintering terbagi menjadi beberapa tahap yakni tahap awal, tahap pertengahan dan tahap akhir14]. 1. Tahap awal sintering (Initial stage) Proses sintering berawal dari titik kontak antara partikel serbuk dalam kompakan, kemudian titik kontak tersebut bertambah luas dan membentuk neck (Ieher) lalu berubah menjadi batas butir (grain boundary). Pada sa at bersamaan rongga antar partikel serbuk mengecil dan membentuk pori. Tenaga penggeraknya (driving force) adalah energi permukaan (surface energy). 2. Tahap pertengahan sintering (Intermediate stage) Dalam tahap ini batas butir bertambah besar dan porinya mengecil secara signifikan sehingga terjadi densifikasi atau shrinkage (penyusutan) pelet dengan cepat. Biasanya terjadi selama kenaikan suhu sehingga suhu puncak. Interaksi antara pori dan batas butir terjadi dalam 2 bentuk yakni: a. Selama pertumbuhan butir (grain growth) pergerakan batas butir dapat menarik pori, sehingga pelet terdensifikasi b. Selama pertumbuhan butir, pergerakan batas butir meninggalkan pori, sehingga pelet tidak terdensifikasi Tenaga penggeraknya adalah energi batas butir, energi antar muka dan energi permukaan 3. Tahap akhir sintering (Final stage) Pori yang sebelumnya berbentuk silinder berubah menjadi spherical pad a tahap ini, kemudian mengecil dan tereliminasi dari batas butir atau terisolasi dalam butir. Tahap ini biasanya terjadi selama pelet berada pad a suhu puncak (soaking time). Pori yang terisolasi dalam butir masih dapat diperkecil. Densifikasi atau shrinkage pelet yang terjadi dalam tahap ini berlangsung secara perlahan. 35
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2009 ISSN 0854-5561 TATA KERJA Serbuk U02 Cameco dari proses AOU ditambahkan bahan aditif Nb20S (Niobium pentoxide) dengan variasi penambahan sebanyak 0,1%, 0,3 % dan 0,5 % berat. Oilakukan pencampuran dengan 0,4 % berat Zn-stearat hingga homogen. Setelah itu dilakukan pengompakan (final pressing) dengan diameter inner cetakan 11,90 mm, Pressing Time 2 detik, Ejection Time 4 detik, kedalaman diefill 45 mm, Punch atas 21, Tekanan Hidraulik 21/8 menghasilkan tekanan 3 MP. Pelet mentah yang dihasilkan kemudian diukur diameter dan tinggi dengan menggunakan jangka sorong digital (mikrometer). Nilai densitas pelet mentah ditentukan dari perhitungan berat dan volume pelet. Pelet mentah disinter dalam suasana gas Hidrogen dengan kecepatan pemanasan 1500C/jam sampai suhu 600 C, kemudian ditahan selama 1 jam. Setelah itu dilakukan pemanasan dengan kecepatan pemanasan 250oC~am sampai suhu 1700oC, kemudian ditahan selama 3 jam. Penurunan suhu, dilakukan dengan kecepatan penurunan suhu 1500C/jam. Pelet sinter ditentukan densitasnya dari perhitungan berat dan volume pelet, analisis mikrostruktur dengan mikroskop optik, kekerasan pelet sinter diukur dengan Leitz Micro Hardness Tester. HASIL DAN PEMBAHASAN Gambar 1 menunjukkan semakin besar penambahan Nb20S menyebabkan densitas pelet sinter U02 dari proses AOU semakin besar. Oensitas pelet sinter U02 dari proses AOU dengan penambahan Nb20S masih sesuai spesifikasi fabrikasi bahan bakar nuklir komersial dengan limit densitas 94% TO (Theoretical Density). Pada penambahan Nb20S 0,1% berat diperoleh densitas pelet sinter U02 dari proses AOU sebesar 94,4543% TO, penambahan Nb20S 0,3% berat diperoleh densitas pelet sinter 95,3484% TO, semakin besar penambahan Nb20S maka semakin besar densitas pelet sinter yang dihasilkan dan mencapai nilai maksimum sebesar 96,1129% TO pada penambahan Nb20S 0,5% berat.!: 96.5.~ ~ III III 95.0 94.5 ~ ~ 96.0 94.0 95.5 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 Nb20S (% berat) Gambar 1. Hubungan penambahan Nb20S (% berat) dengan densitas pelet sinter (% TO) 36
ISSN 0854-5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2009 97.00 Q!II... '0;; 94.00 95.00 96.00 C 93.00 <1/ ~ III 92.00 ~ -S-ADU + Nb0.10%. ADU + Nb 0.30 % ~ADU+NbO.50% 91.00....mm mmmmmmm. mmm m m._ m 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 Nomer Pelet Gambar 2. Hubungan penambahan Nb205 (% berat) dengan densitas masing - masing pelet sinter (% TD) Pertumbuhan butir dipengaruhi oleh ukuran dan distribusi pori. Distribusi ukuran butir bergeser dari ukuran keeil ke ukuran yang lebih besar, ketika butir besar dengan lekukan keeil tumbuh dengan mengabsorbsi butir keci!. Pori-pori yang terletak pad a batas butir kecil bergabung menjadi pori yang lebih besar. Jika pori keeil bergabung menjadi pori yang lebih besar dan distribusi ukuran poribergeser ke ukuran besar maka volume pori total akan meningkat.. 10 IJm. Gambar 1. Grain Size Pelet sinter U02 dari proses ADU dengan penambahan Nb205 0,1% berat Perbesaran 50 Ox Berdasarkan penelitian sebelumnya [4] tahapan proses sintering terdiri dari 3 tahap. Dari gambar 1 terlihat bahwa pelet sinter U02 dari proses ADU dengan penambahan Nb205 0,1% berat, berada dalam tahap awal sintering (initial stage) dim ana titik kontak antar partikel telah membentuk neck (leher) tetapi belum berubah menjadi batas butir (grain boundary). Setelah dihitung diperoleh porositas pelet sinter U02 dari proses ADU dengan penambahan Nb205 0,1% berat sebesar 5,5457%. 37
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2009 ISSN 0854-5561 10 ~m Gambar 2. Grain Size Pelet sinter UOz dari proses ADU dengan penambahan NbzOs 0,3% berat Perbesaran 500x Dari gambar 2 terlihat bahwa pelet sinter UOz dari proses ADU dengan penambahan NbzOs 0,3% berat, berada dalam tahap awal sintering (initial stage) dim ana titik kontak antar partikel telah membentuk neck (Ieher) tetapi belum berubah menjadi batas butir (grain boundary). Setelah dihitung diperoleh porositas pelet sinter UOz dari proses ADU dengan penambahan NbzOs 0.3% berat sebesar 4,6516%. Gambar 3. Grain Size Pelet sinter UOz dari proses ADU dengan penambahan Perbesaran 50 Ox 10 ~m NbzOs 0.5 % berat 38
ISSN 0854-5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2009 Dari gambar 3 terlihat bahwa pelet sinter UOz dari proses ADU dengan penambahan NbzOs 0,5% berat, berada dalam tahap awal sintering (initial stage) dim ana titik kontak antar partikel telah membentuk neck (Ieher) tetapi belum berubah menjadi batas butir (grain boundary). Setelah dihitung diperoleh porositas pelet sinter UOz dari proses ADU dengan penambahan NbzOs 0,5% berat sebesar 3,8871%. -800 Z 780 > :5.. 760 e 740..:.:: ~ c IV VI ~ (I)..:.:: (I) :::.::: 720 700 680 -+-Iongitudinal _transversal 640 mmmm m m.mmmmmmmmmmmmmmmm m.. m 0.1 0.3 0.5 Nb20S (% berat) Gambar 4. Hubungan penambahan Nb205 dengan kekerasan mikro (HVN) Dari pengujian Micro Hardness Tester dengan menggunakan alat Leitz Micro Hardness Tester diperoleh hasil bahwa pada pelet sinter UOz dari proses ADU dengan penampang longitudinal, semakin besar penambahan NbzOs maka kekerasan pelet sinter juga semakin besar hingga penambahan NbzOs 0,3%. Hal ini juga terjadi pada kekerasan pelet sinter dengan penampang transversal, semakin besar penambahan NbzOs hingga penambahan 0,3% berat kekerasan pelet sinter UOz dari proses ADU juga semakin besar. Namun pada penambahan NbzOs 0,5% berat terjadi distribusi kekerasan yang tidak homogen. KESIMPULAN Dari penelitian dapat disimpulkan bahwa semakin besar penambahan NbzOs maka densitas pelet sinter juga semakin besar dan mencapai maksimum pada penambahan NbzOs 0,5% berat sebesar 96,1129% TO. Pelet sinter yang dihasilkan belum terbentuk grain, hal ini dimungkinkan karena serbuk UOz yang digunakan tidak memenuhi persyaratan ratio O/U serbuk UOz. Kekerasan mikro semakin besar sampai penambahan NbzOs 0,3% berat, namun pada penambahan NbzOs 0,5% berat terjadi distribusi kekerasan yang tidak homogen. DAFT AR PUST AKA [1] Meniek Rachmawati, Tata Terbit S., Djoko K., "Karakterisasi Dan Komparasi serbuk UOz Dari Proses ADU dan AUC Selama Proses Pengompakan", Prosiding Presentasi IImiah Daur Bahan Bakar Nuklir VI, Jakarta, 7-8 November 2001 [2] SONG K.W., KIM S.H., KIM B.G., LEE Y.W., YANG M.S. and H.S. Park, "Microstructure Development during Sintering of NbzOs-doped UOz pellets under Hz and COz atmospheres", Journal of the Korean Nuclear Society, Volume 26, Number 4, December 1994, page 484-492 [3] Dian Anggraini, "Analisis Mekanisme Kinetika Sintering Pelet UOz dengan Dilatometer dan Mikroskop Optik", Prosiding Presentasi IImiah Daur Bahan Bakar Nuklir III, PEBN- BATAN Jakarta, 1997, hal. 129-134 [4] Taufik Usman, Tri Y, Tata TS, "Pengaruh Waktu Sinter Terhadap Densitas Pelet UOz dari Serbuk Halus pad a Sintering Suhu Rendah", Hasil-hasil Penelitian EBN, PTBN-BATAN Jakarta, 2006, ha11-7 39