REAKTIVITAS PADUAN U-25%at. DAN U-5,7%at.Al TERHADAP HIDROGEN

Prosiding Pertemuan JCln Presentasi Il,niah PPNY-B../]:,/N. rog}'ukarlcj 13-15 April 1996 /luku II 2[9 REAKTIVITAS PADUAN U-25%at. DAN U-5,7%at.Al TERHADAP HIDROGEN Supardjo, PEBN- B..fT AN. Ka~va.l'an PII.l"pitek. Serpon.~ Tan.~eran.fl, 153 In Yamamoto T., Yamawaki. M Fakultas Teknik. Universitas Tokyo. Jepang ABSTRAK REAKTIVITAS PADUA,V U-25%at. DAN U-5,7%at.AI TERHADAP HIDROGEN..Penelitian sifat absorpsi-desorpsi hidrogen terhadap paduan U-25%at.Si dan U-5. 7%a/.AI telah di/akukan da/am rangka pengembangan material penyimpangan sementara hidrogen dan isotopnya. Data percobaan menunjukknn bahwa paduan U-5,7%at.A/ mirip dengan kapasitas serap hidrogen sebesar 2.9 atom/,i-f. ter.api tekanan dekomposisinya sedikit menurun. sedang kapasitas serap hidrogen pada U-25%at. Si hanya 0,037 atoln/ni. walaupun di da/am paduannya terdapat fase U. Dari kedua paduan tersebut ternyar.a V-5, i%at.ai /ebih. reak/if don memungkinkan dipromosikan sebagai material penyimpangan hidrogen pada V-25~",at. Si. ABSTRACT THE REACTlnTY OF L"-25%at. Si AND V-5. i%at..-il ALLOYS JVITH HYDROG ;V. The tt.t.deriment of hidrogen absorption-desorption properties of V-25%al. Si and V-5.7%al. Al alloys }vas tried 10 develop of materials for tenlporar;' storage of h.vdrogen and isotops purpose. The e.-cperimenl data are sho}v ahat U- 5.7%at..-If alloy are simillary of pure //ranium properlies }vith tlte absorp hydrogen capacit:" abo//l 2.9 alom/.,,-!. and decomposition pressure are liess clecreases while th.. absorp hydrogen capacity ~,' L"-25%at.Si o/uy about O. OJ ":' cuoi/l'.\i. althrough ill the alloys coment I,'ith //ranium phase. From both ()fci/~vs. the U- 5. i%at.,./1 more reaclive and possible to promote as temporary storage ofhidrogen thajf V-25~,a.{. Si. PENDAHULUAN H idrogen adalah me:upakan bahan bakar serbaguna, dapat dlbuat dengan mengkonversi kedalam bentuk energi, sehingga dikatakan bahwa menyimpan hidrogen adalah menyimpan energi. Mengingat hat tersebut, sistem penyimpanan hidrogen yang murah clan aman menjadi topik renting berkaitan dengan ekonomi energi dimasa depan(l) Pemi!ihan jenis material penyimpan harus memiliki kapasitas serap hidrogen besar clan tekanan dekomposisi untuk meningkatkan rendah. Hal ini diperlukan efisiensi penggunaan materia! clan keselamatan selama proses clan perlakuannya. ljntuk keperluan tersebut n:lmpaknya logam hidrida, terutama uranium hidrida ban yak dikcmbangkan karena memiliki kriteria sesuai yang disyaratkan(2). Uranium hidrida memiliki tekanan disosiasi menengah, dapat dihasilkan dengan mereaksikan langsung antara logam U dan hidrogen pada suhu antara IOO-250 C, serta mudah terdekomposisi menjadi logam U dan h.jdrogen pacta suhu 400"C3). Menggunakan logan1 U sebagai penyimpan, kapasitas serap hidrogen dapat mencapai hingga H/U=3. Kapasitas scrap logam U tcrhadap hidrogen ini cukup tiggi pada tekanan dan suhu absorpsi-desorpsi yang cukup rendah, tetapi UH3 yang dihasilkan berbentuk serbuk halus yang sangat reaktif terhadap oksigen pada kenaikan suhu pemanasan. Selain itu sjstem mudah terkontaminasi, sehingga penyimpangan hidrogen di dalam U mumi cukup berbahaya dan kesulitan transportasinya('\). Untuk memperbaiki kekurangan tersebut maka penelitian paduan U menjadi hal yang sangat menarik untuk dikembangkan. Pacta penelitian ini

dilakukan karakterisasi reaktivitas hidrogen tcrhadap paduan U-250/0at.Si dan U-5,7%at.AI. dengan lingkup percobaan meliputi, pembuatan ingot, anil, uji metalografi, dan absorbsi-desorbsi terhadap hidrogen. TATA KERJA Bahan baku pacta penelitian ini digunakan logam V alam (99,0%), Si(99,9%), dan Al (99,9%). Paduan V-5,7%at.AI dan V-25%at.Si dibuat dengan peleburan di dalam tungku busur listrik. Peleburan paduan masing-masing dilakukan tiga kali pengulangan di dalam media gas argon bertekanan 5 x 104 Pa. Setiap selesai peleburan, ingot didinginkan, kemudian dibalik dan dilanjutkan peleburan lagi. Ingot hasil peleburan di anil 'masing-masing pada suhu 1000l)C selama 24 jam dan 800 C selama 72 jam. Fasa yang terdapat di dalam ingot hasil peleburan atau anil diuji dengan Difraksi Sinar~X, mikroskop optik, dan elektron probe X-Ray micro analysis (XMA). sampai suhu kamar hingga absorbsi hidrogen sclesai. Selanjutnya ingot dipanaskan kembali hingga desorbsi hidrogen selesai dan hidrogen yang terserap di dalam padauan dihitung. HASIL DAN PEMBAHASAN Pengulangan peleburan di dalam pembuatan paduan dimaksudkan agar dihasilkan ingot yang homogen. Ingot hasil peleburan berbentuk keping berdiameter 5 mm dan tebal 0,5 mm. Struktunnikro ingot U-25%at.Si diamati dengan mikroskop optik diperoleh seperti ditunjukkan Gambar 2. Oendrit yang terbentuk adalah rase U3Si2. sedang US$ dan sejumlah kecil U3Si berada dibatas butir. Secara teoritik komposisi paduan U~ 25%at.Si hasil pelebur;tn terdiri atas U3Si2 = 52,05% clan US$ = 47,95%, sedang rase U3Si kemungkinan terdapat di dalamnya walaupun dalam jumlah kecil. Paduan U-5,7%at.Al tidak dilakukan pengujian, namun dengan mengacu diagram rase V-AI, komposisi ingot hasil peleburan kemungkinan terdiri atas a + Al2 Gambar I. Skema A/at u/ltuk trlenzpe/ajari Sistem Paduan Uraniuln-Hidrogen Gambar 2. Strukturmikro Ingot U-25%at.Si Pengujian sifat apsorbsi-desorbsi paduan dengan hidrogen menggunakan rangkaian alat sepenj Gambar t. Tekanan hidrogen diukur pada daerah antara to s.d 105 Pa. Langkah pertama, paduan di degasing pada suhu 700 C beberapa jam sampai tekanan I x 106 Pa, kcmudian dialiri hidrogen bertekanan 105pa. dari reservoir bervolume 1024 cm3. Pada suhu 600 C paduan mulai mengabsorbsi hidrogen dan periahan-lahan suhu diturunkan Hasil uji Difraksi Sinar-X terhadap ingot U-2S%at.Si setelah di anil pada suhu 800 C, selama 72 jam) ditunjukkan pada Gambar 3. Dengan menggunakan tabel "Joint Commitee on Powder Diffraction Standard" (JPDS) dapat diperkirakan bnhwa puncak (peak) yang terjadi adalah merupakan puncak senyawa U3Si, a-v dan kemungkinan UOz. lni menunjukkan bahwa

semua rase U3Si2 bereaksi dengan Uss membentuk U3Si, sedangkan terbentuknya UO2 kemungkinan berasal dari kelebihan a-v yang bereaksi dengan oksigen. Data uji Difraksi Sinar-X terhadap ingot U- 5,7%at.Al setelah di anil pada suhu IOOO C selama 24 jam ditunjukkan pada Gambar 4. 1 ~ SO.., n --~J~oi.Jjl1-1L:--liL SUDUT ])11'11111:$129/d.rajat II -2~, --to Sf A".l SOOOC ~ 7~ jan..0(.- V x 002..G U3S1. _.ljjjro- dan UJSi) dan dua rase lainnya tidak mengandung Si. Satu dati dua rase terakhir yang tergelap kemungkinan adalah UHJ atau U02 dan lainnya adalah uranium. Phenomena ini kemungkinan sebagian besar UJSi menghalangi difusi hidrogen di dalam rase U dan juga melindungi rase U berekspansi pada hidrogen. Kemungkinan lain U di dalam paduan mempunyai aktivitas rendah mengabsorbsi hidrogen pada kondisi ini. Gambar 3. Data Difraksi Sinar-"y Paduan U-25%at.Si, setelah dianil pada suhu 80o"C, 72 jam. W&owa,.,ioi ~ SI:W~. k III-'ll Gambar 5. Paduan U-25%at.Si Diuji dengan XMA. Gombar 4. Data Difraksi Sinar-X Paduan U- S,7%at.Al, sete/all di anil pada suhu IOOO"C, selama 24 jam Paduan ij-5,7%at.ai setelah proses absorbsi hidrogen teramati adanya dua fase seperti ditunjukkan pada Gambar 6. mengacu diagram fast V-AI, butiran hitam kemungkinan adalh rase VAl2, Data uji Difraksi Sinar-X, temyata puncakpuncak ini juga lemah untuk memperkuat identifikasinya. Paduan ini mengabsorbsi hidrogen sampai x == 2,9 atom/m di dalam UAlo.06Hx, clan dekomposisi isotermal (variasi suhu) ditunjukkan pada Gambar 7. Daerah stabi1 proses absorbsi-desorbsi hampir horisontal, dan selebar daerah isoterrnal, similar uranium mumr5). Data absorpsi-desorpsi paduan U-25%at,Si dan U-5,7%at.Al masing-masing ditunjukkan Gambar 1& 2 dan Tabell&2 pacta lampiran. Kedua paduan mengabsopsi hidrogen pacta daerah suhu an tara 600 C hingga suhu kamar, sedang desorbsi paduan U-25%at.Si berakhir pacta suhu 500 C dan 600 C untuk U-5,7%at,Al. Mengamati tekanan hidrogen selama proses absorpsi terlihat bahwa perubahan tekanan untuk paduan U-25%at.Si< dati paduan U-5,7%at.Al. Hal ini menunjukkan bahwa paduan U-25%at.Si mengabsorbsi hidrogen sangat rendah, dengan kapasitas absorpsi hidrogen maksirnum sebesar O,O3i HIM pada 225"C. Setelah proses absopsi hidrogen, terlihat ada 4 rase yang terbentuk (Gambar 5), yaitu dua jenis uranium silisida (U3Si2 Gambar 6. Paduan U-5,7%at.AI, Diuji de/lgan,yjwa..!

222 Bukull Prosiding Perlemuan don Presenlasi J/mioh PPNY-BA7:4N. Yogyokarla :!3-25 April 1996 KESIMPULAN Gambar 7. Deko/llposisi IsotermaJ Sistem Tekanan Konlposisi U-S, 7%at.AJ-Hidrogen deligan Variasi Suflu. Mengamati hasil percobaan absorpsidesorpsi hidrogen an tara suhu kamar s.d 700 C pad a tekanan antara IOs.d 105 Pa, temyata paduan U-5,7%at.Al memiliki kapasitas serap hidrogen (sebanyak 2,9 atom/m) Icbih besar dibanding U- 25%at.Si. Hal ini menunjukkan bahwa paduan U- 5,7%at.At lebih memungkinkan digunakan sebagai caton penyimpan hidrogen/isotopnya dibanding paduan U-25%at.Si. Dikaitkan dengan penggunaan kedua paduan terse but sebagai bahan bakar reaktor riset, maka data absorpsi-desorpsi paduan terhadap hidrogen sangat diperlukan. Pada proses fabrikasi elemen bakar.. keberadaan hidrogen sangat dihindari, karena apabila terdapat hidrogen yang terikut di dalam material maka memungkinkan terbentuk blister (lepuhan) di dalam pelat elemen bakar. Hal ini sangat tidak diinginkan karena terbentuknya blister di dalam pelat elemen bakar akan menurunkan kualitas produk. Dengan mengetahui kondisi absorpsi-desorpsi paduan terhadap hidrogen maka dapat digunakan sebagai acuan pada fabrikasi elemen bakar reaktor riset tipe pelat, sehingga terbentuknya blister dapat dihindar. Sifat absorpsi-desorpsi hidrogen terh~dap padu~n U-250/0at.Si dan U-5, 70/0at.AI tel~h diteliti pada dacrah tekanan hidrogen antara 1O s.d 105 Pa dall sullu ant~ra suhu kamar s.d 700"C. Padu~n U- 5.7%.It. AI mcngabsorpsi hidrogell sebanyak 2,9 atom/m, sedangkan paduan U-250/0at.Si hanya memiliki daya serap maksimum sebesar 0,037 atom/m. Phenomena ini kemungkinan scb~gian besar U3Si mcnghalangi difusi hidrogen kedalam rase U dan melindungi rase U berekspansi pad a hidrogen", atau logam U di dalam paduan mempunyai aktivitas absorpsi hidrogen yang rendah pada kondisi percobaan ini. Dari kedua paduan tersebut U-5,70/0at.AI lebih memungkinkan digunakan sebagai material cajon penyimpan hidrogen/isotopnya.. UCAP AN TElUMA KASIH Pada kesempatan ini ucapan terima kasih diucapkan kepada seluruh star Laboratorium Penelitian Teknik Nuklir, Fakultas Teknik Universitas Tokyo, Jepang, atas kerjasamanya hingga penelitian ini dapat diselesaikan DAFT AR rust l\ka 2 3, 4 5 6 Wcnzl.,I-I.,"Properties and Applications Of M~tal Hydrides in Energy Conversion Systems", J.lnt. Met. Rev., 27, 140, 1982. Kudo, H. and Hosaka, A., " The Chemistry of Tritium(in Japanese)", Atomic Energy, Soc. of Japan, 1982_. Tanabe, T. et.al,"isotop Effect in Dissosiation of Uranium Hydride", Dep.ofNuc. Eng., Faculty of Engineering, Osaka University, May, 1979. Yamamoto,T., et.al.,"development of Tritium Processing Material; A U-Zr Alloy as a Promising Tritium Storage Material", to be published in Fusion Engineering, University of Tokyo. Domagala, R.F.,"Phases In U-Si alloy", Argonne National Laboratory, Argonne, September, 1986. Domagala, R.F.,et.al., "Some Properties of U- Si Alloys in the Composition Range UJSi to UJSi!"., ANL, October, 1984.

': Pro.vit/in.1,' Pl!rtf!muan don /'re$ento.vi /ltniah P/'IVY-B./7:f,V. Y(),~'akarta.'3-25..lpril/996 B//k// II 223 8. Culingford, 1-I.S.,et.al.," A I-Iydrogen Storage bat Design lor Tritium Systems Test Esscmbly"., Mctal-f-Iydrogen Systems, Pergamon Press, Ox ford, 1982. Yaraskavitch,J.M., and Holtslander, W.J., "Storage of Tritium in Metal Hydrides", Metal-Hydrogen Oxford, 1982. LAMPIRAN Systems, Pergamon Press, T:lbcl 1. Hasil perhitungan nbsorpsi -desorpsi hidrogen pada paduan V-5,7 %at. AI. Siklus 1 = 105826 Pa = 14 c = 500 c ~ Gambar I. Siklus Absorpsi-desorpsi Pdua/f V-5,7%at.A/ Hidroge/f Palla Siklus 2. = 40299 Pa = 10.C = soo.c,.. Siklus 3. Gumbur 2. Siklt/s Absorpsi-desorpsi /lidro,1,'1!1i Pada Pdt/ull U-25%at.Al Suhutabung = 13432,7Pa = 13 c = 500 C

224 J1uJr.ull 400 14 13062; 1 06 9,73092 E- 06 450 14 13082, 1,903161::. 3 06 600 15 i"m7: 1,28476 ~- 9 06 T.I:\- T. 1'. l\bsorpsi Kenaik:ln bung reservoir reservoir. 11/1\1 II/~I ( 'C) _l"c) I'a 250 15 3ijii:7 5,62334 E- 2,43662 03 300 IS 2172,3 4,83382 [- 03 2,09451 350 1;' 9476.0 1,59865 E- 0..6921 4,21646 E- i 04 8.24646-04 5,56691 E- o~ Siklus 6. Prosidi/lg Perlemuan don Presenlasi limiah PPNY-B../T..tN, YogJ'akarla 23-25 April 1996 Tckanan reservoir = 53711,9 Pa = 15.C = 500.C Siklus 4. $uhu reservoir = 9399,5 Pa = 13 c = 500 c Siklus 7. = 47021,7 Pa = 14 c = 500 C Siklus S. Tel<anan reservoir.= 4031,8 Pa = 16.C Suhutabung = SOO'C

Prosiding Pertetnllan danpresentasi I/miah PPNY-BAJ:-IN. Yogyakarta 23-25 April 1996 Buku Il 225 Tabel2. Data dad hasil perhitungan absorpsidesorpsi Hidrogen pada paduan U-Si Siklus I. = 102063 Pa = 14 c = 600 Cc Siklus 2. == 102051 Pa = 15 c = 600 c T. labuna (.C) 500 T. reser voir (.C) 14..00 13 300 14 215 14 12 12 -:I "- 0 13 300 13 350 14-400 14 450 \-1 600 I" T. ta- T. bung rcser- ( 'C) voir 5QO (.C) 14 400 13 300 14 215 14 12 12 250 300 350 14 400 14 450 14 600 14 TANY:4 JA1VAB Tulljung Indrati -Pacta uji hasil VSi dengan X-ray diffraction timbul VO2. Mengapa hal tersebut terjadi. -Mungkinkah ditentukan % VO2 yang terjadi. Apakah hal tersebut mempunyai efek negatif Supardjo -Kemungkinan pacta proses ini masih terdapat O2 di dalam udara yang tertinggal dalam sistem, walaupun sudah divakumkan hingga lxlo6 Pa, sehingga O2 bereaksi dengan Uss (solid solution) membentuk U02, -Hal tersebut terjadi kemungkinan : -tingkat kevakuman kurang rendah -Terdapat kebocoran di dalam sistem -Udara yang terikat di dalam bahan sehingga pacta waktu pemanasan terjadi reaksi antara U dasn O2, -Dapat ditentukan biar acta standar dari semua rasa yang di dalam ingot, -Dalam jumlah kecil tidak berpengaruh.