ISSN 0216-3128 Moch. Setyadji dan Mashudi. PENGARUH LAJU ALffi DAN SURU P ADA STRIPPING URANIUM PROSES PUREX SIKLUS SA TU SECARA KONTINYU S tr Moch. Setyadji dad Mashudi Puslitbang Teknologi Maju Batan, Yogyakarta. ABSTRAK PENGARUH LAJU ALIR DAN SUHUPADA STRIPPING URANIUM PROSES PUREX SIKLUS SAW SECARA KONTINYU Te/ah di/akukan penelitian stripping uranium dalam Jase organik hasil ekstraksi siklus satu proses purex secara kontinyu dengan asam nitrat encer sebagai pe/arut. A/at yang digunakan ado/ah pesawat pengaduk pengenap 8 stage yang di/engkapi dengan a/at ukur kecepatan a/ir don medium pemanas /istrik. Dipe/ajari pengaruh jum/ah /aju a/ir kedua Jase (fase air don Jase organik) don suhu pe/arut terhadap prosen recovery uranium don Jaktor dekontaminasi zirkonium.hasi/ percobaan menunjukkan bahwa jum/ah /aju a/ir kedua Jase yang terbaik ada/ah 150 ccljam pada kecepatan putaran pengaduk sekitar 2800 rpm, perbandingan kecepatan a/ir Jase air danjase organik 3/1 don keasaman pe/arut 0,025 N. Pada kondisi tersebut di alas dipero/eh recovery uranium sekitar 98%. Suhu /arutan hanya berpengaruh pada proses stripping secara batch don re/atip tidak berpengaruh pada proses kontinyu. ABSTRACT THE INFLUENCES OF FLOWRATE AND TEMPERATURE ON THE STRIPPING OF URANIUM IN THE -CONTINOUS FIRST CYCLE PUREX PROCESs. The investigation of stripping uranium in organic phase from continous purex first cycle extraction using nitric acid low acidity has been done. Mixer settlers of eight stages provided by flowmeter and medium of electric heater were used. The effects of the amount of both flowrate (aqueous phase and organic phase) and the temperature of solvent on the percentage recovery of uranium and decontamination of zirconium were studied. The best results were reached at the amount of both flowrate of 150 cclh on the speed of agitation of about 2800 rpm, flowrate ratio of aqueous phase and organic phase of 3/1 and solvent acidity of 0,025 N. The recovery of uranium at condition above was about 98%. The temperature of solution only affected on the batch stripping process and did not relatively affect on the continous process. PENDAHULUAN S alah satu proses yang banyak dipilih untuk mengambil kembali uranium clan plutonium yang ada dalam bakar bekas adalah proses purex. Purex merupakan singkatan dari plutonium uranium recovery by extraction. Ada dua siklus dalam proses purex, yaitu proses purex siklus satu clan siklusdua. Pada proses purex siklus satu, plutonium clan uranium yang ada dalam bahan bakar bekas dipisahkan dari pengotor-pengotor basil belah seperti Zr, Nb, Ru clan lainnya. (I) Plutonium clan uranium dipindahkan dari rase air ke dalam rase organik dengan cara ekstraksi pelarut menggunakan pelarut organik" (1,2) Pelarut organik yang digunakan adalah tri butil posfat (TBP) yang diencerkan dalam diluen, biasanya digunakan normal dodekan atau kerosine odorless. Untuk menghilangkan (mengurangi) kemungkinan masih terikutnya hasil belah dalam rase organik, maka dilakukan '. pencucian (scrubbing). (1,2) Pada purex siklus dua, plutonium dan uranium yang berada dalam rase organik, yang telah bebas dari pengotor-pengotor hasil belah dipindahkan kembali ke dalam rase air dengan proses re-ekstraksi menggunakan pelarut ABM (air bebas mineral) atau asam nitrat keasaman rendah. (1,2) Proses ekstraksi dan scrubbing (purex siklus I) terjadi perpindahan massa komponen terlarut (dalam hal ini uranium) dari rase air ke dalam rase organik, sehingga diperoleh ekstrak berupa senyawa UO2(NO3h 2TBP yang telah bebas dari pengotor hasil belah. Kemampuan pelarut TBP dalam mengekstraksi uranium akan menurun selama ekstraksi berlangsung, pada suatu saat TBP tidak 148 Prosldlng Pertemuan dan Presentasilimiah Penelltlan Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologl Nukllr
Mach. Setyadji dun Mashudi ISSN 0216-3128 149 mampu lagi memungut uranium karena sudah jenuh. Ekstraksi uranium menggunakan TBP 30%-n dodecane sebagai pelarut akan mengalami kejenuhan sampai maksimal 120 gram uranium per liter pelarut (3) Pada penelitian sebelumnya disebutkan bahwa ekstraksi uranium menggunakan pesawat pengaduk pengenap 12 stage dengan perbandingan kecepatan alir antara umpan : pelarut : larutan pencuci adalah 1 : 5 : 1, pada kecepatan putaran pengaduk 2300 rpm, dihasilkan ekstrak dengan kadar uranium kurang dari 87,52 g/l dan asam bebasnya sekitar 0,4 N. (4) Hasil ekstraksi tersebut kemudian akan distripping dengan asam nitrat 0,02 N, menggunakan pesawat pengaduk pengenap 8 stage. Telah diteliti pula bahwa untuk mendapatkan % recovery yang tinggi pada proses re-ekstraksi (stripping) terhadap larutan uranium dalam rase organik (uranil nitrat.2tbp) dengan menggunakan asam nitrat encer (0,02 N), diperoleh pada perbandingan laju alir antara pelarut (fase air) dengan umpan (fase organik) lebih besar dari 2. (3) Pada penelitian ini dipilih proses stripping dengan perbandingan laju alir kedua rase VA : VO = 3 : 1. Parameter yang diteliti adalah jumlah laju alir dan suhu larutan striper (solven). Perhitungan % recovef)' uranium sebagai berikut F.Yo -R.YI % recovery = F.Yo Keterangan : F = laju alir umpan (fase organik) R = laju alir rafmat (fase organik) Yo =kadar U dalam urn pan Y1 = kadar U dalam rafinat TATA KERJA Bahan I. Larutan uranil nitrat dalam TBP (umpan rase organik), dengan kadar uranium kurang dari 86 g/l dan kadar zirkonium (hasil belah) kurang dari 115 ppm. Umpan ini merupakan hasil ekstraksi sim.),!!i proses purex siklus I) 2. Larutan asam nitrat encer 0,025 N sebagai pelarut (striper) 3. Reagen-reagen yang diperlukan untuk analisis kadar uranium, seperti larutan asam sulfonitrat, asam sulfamat, titan klorida, feri klorida, kalium bikromat dan indikator barium dipenil sulfamat. Alat Pesawat pengaduk pengenap (mixer Settlers) 8 stage 2. 3. 4. Flow meter Pemanas listrik Potentiograph Metrohm E-536 dengan perlengkapannya 5, Tachometer (alat ukur kecepatan putaran pengaduk) '. 6. Alat-alat gelas clan peralatan laboratorium lainnya. Pelaksanaan Percobaan 1. Ka1ibrasi flowmeter dan kecepatan putaran pengaduk 2. Masing-masing stage dari pesawat pengaduk pengenap (ruang pengaduk dan ruang pengenap) diisi dengan campuran asam nitrat 0,025 N (fase air) dan umpan 1arutan uranil nitrat da1am TBP dengan kadar uranium sekitar 86 gi1 dengan perbandingan 3: 1. 3. Umpan (fase organik) masuk pacta stage ke delapan dengan kecepatan a1ir sa cc/jam, sedangkan pe1arut (fase air) masuk pada stage pertama dengan kecepatan a1ir diatur 150 cc/jam, tanpa pemanasan. Pengaduk dijalankan dengan kecepatan putaran pengaduk tetap sekitar 2800 rpm. 4. Proses stripping dija1ankan selama sekitar 5-6 jam, agar dipero1eh kondisi operasi yang ajeg. Kemudian operasi dihentikan da. cup1ikancup1ikan kedua rase (fase organik dan rase air) da1am setiap stage diambi1 untuk dianalisis kadar U dan Zrnya. 5. Analisis kadar U dan Zr da1am rase air dan rase organik dari setiap satge, kadar U da1am ekstrak dan kadar U da1am rafinat, kemudian di1akukan perhitungan % recovery uranium. 6. Dilakukan 1angkah 2 sid 5 pacta jum1ah laju a1ir yang berbeda-beda. 7. Dilakukan 1angkah 2 sid 5 pe1arut (striper) yang dipanaskan pad a suhu yang berbeda-beda dan jum1ah 1aju a1ir yang tetap. HASIL DAN PEMBAHASAN Pengaruh jumlah laju alir fase air dan fase organik pacta stripping uranium proses purex siklus 1 menggunakan pelarut asam nitrat encer (0,025 N) :;cara kontinyu, untuk rasio fa/fo = 3/1, kecepatan putaran pengauk 2800 rpm terhadap % recovery uranium dapat dilihat pacta Gambar 1. pengaruh suhu larutan terhadap prosen "recovery" uranium pacta proses striping secara batch, untuk umpan UN.2TBP kadar uranium
150 - ISSN 0216-3128 sekitar 80 g/l, keasaman pelarut 0,025 N, perbandingan volume umpan : pelarut = 1:2 dan waktu kontak 50 menit dapat dilihat pada gambar berikut (Gambar 2): 120 100 :) E. IỤ. G) > 0 U G) It: Moch. Setyadji don Mashudi 80 20 30 40 50 60 Suhu pelarut, c 70 c: cu 'C S.2 05 cu.. E :c :) 60 40 20 -I 0 I=I ---, 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 Jumlah laju air fa dan fa, cc/jam Gambar 1. Pengaruh jumlah laju alir fa don fo terhadap kadar U dolam ekstrak don rafinat don % recovery uranium E 85 cco... 84 GI > 0 U GI " 86, " I '_l I I, 83-82 r-- - 0 10 20 30 40 50 60 70 80 Suhu larutan, DC Gambar 2. Hubungan antara suhu farutan (DC) dan recovery uranium (0/0) Sedangkan pengaruh suhu pelarut terhadap prosen recovery uranium pada stripping uranium secara kontinyu pada proses purex siklus satu, dapat dilihat pada Gambar 3. Gambar 3. Hubungan antara suhu pelarut (DC) dengan recovery uranium (%) Dari Gambar 1, terlihat bahwa laju alir sangat besar pengaruhnya terhadap basil proses stripping. Makin besar jumlah laju alir kedua rase (umpan clan pelarut), maka proses striping semakin tidak baik, hal ini ditandai dengan menuronnya % recovery uranium, dati sekitar 98% untuk jumlah laju alir kedua rase 150 cc/jam menjadi sekitar 91% untuk jumlah laju alir kedua -rase 400 cc/j. Penurunan % recovery uranium ini dapat dipahami karena semakin besar jumlah laju alir kedua rase, maka waktu tinggal kedua rase di dalam setiap stage makin cepat, sehingga kontak antara kedua rase tidak sempuma. Disamping itu pada pemakaian jumlah laju alir yang semakin besar, efisiensi stripping juga semakin kecil. Hal ini dapat dimengerti pula karena efisiensi stripping berbanding langsung dengan % recovery. Padajumlah laju alir kedua rase yang besar, diperlukan jumlah stage yang semakin ban yak agar diperol,eh prosen recovery yang tinggi, hal ini mengakibatkan efisiensi stripping semakin kecil. Pengaruh suhu operasi terhadap prosen recovery uranium dapat dilihat pada Gambar 2 clan 3. Untuk proses stripping secara batch, walaupun % recovery uranium masih relatip rendah, suhu operasi (suhu larutan) sangat besar pengaruhnya terhadap % recovery uranium. Hal ini dapat dilihat pada Gambar 2, bahwa suhu operasi dapat ffi-:naikkan % recovery uranium dari sekitar 82,5% untuk proses stripping pada suhu kamar menjadi sekitar 85,7% untuk proses stripping pada suhu 60 C. Kenaikan prosen recovery uranium ini dapat dipahami karena semakin tinggi suhu operasi, maka "driving force"nya semakin besar sehingga peluang uranium untuk terekstrak ke rase air semakin mudah. Sedangkan untuk proses stripping secara kontinyu menggunakan pesawat pengaduk pengenap 8 stage, suhu pelarut relatip tidak berpengaruh terhadap prosen recovery -- Proslding Pertemuan dan Presentasl IImlah Penelltlan Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologl Nukllr
. Moch. Setyadji dan Mashudi ISSN 9216-3128 151 uranium. Hal ini disebabkan karena untuk proses stripping secara kontnyu menggunakan pesawat pengaduk pengenap 8 stage (untuk jumlah laju alir rase air clan rase organik 150 cc/jam, rasio fa/fo = 3/1, kecepatan putaran pengaduk 2800 rpm clan operasi pada suhu kamar), maka uranium yang dapat terambil ke rase air dapat mencapai sekitar 98%. Pengaruh suhu pelarut yang lain dapat dilihat pada Gambar 3, terlihat bahwa kenaikan suhu pelarut sampai di alas 60 C relatip tidak mempengaruhi hasil proses stripping. s. MOCH. SETY ADJ!, MASHUDI, BUDI SULISTYO, Pengaruh Suhu dan.. Keasaman Salven pada Striping Uranium Proses Purex Siklus Satu, Prosiding PPI, Penelitian Dasar llmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir, P3TM, (1999). TANYAJAWAB KESIMPULAN Pada stripping uranium dalam rase organik dengan asam nitrat encer 0,025 N, untuk umpan uranil nitrat dalam TBP (UO2(NOJh.2TBP) dengan kadar kurang dari 86 gil secara kontinyu menggunakan pesawat pengaduk pengenap 8 stage dengan rasio faffo = 3/1, kecepatan putaran pengaduk 2800 rpm, maka dapat disimpulkan sebagai berikut : 1. Jumlah laju alir kedua rase (fase air dan rase organik) terbaik 150 cc/jam. 2. Untuk proses stripping secara batch, maka suhu operasi (larutan) dapat menaian --prosed recovery uraniu. --- 3. Untuk proses stripping secara kontinyu, maka suhu pelarut relatip tidak mempengaruhi basil proses 4. Pada proses stripping secara kontinyu dengan jumlah laju alir kedua rase 150 cc/jam, uranium yang dapat terambil ke dalam rase air (% recovery uranium) sekitar 98%. UCAP AN TERlMAKASIH Penulis menyampaikan ucapan terimakasih yang sebesar-besarnya kepada semua pihak, khususnya kepada Sdr. Bambang Rochmat Sunarto yang telah ban yak membantu melakukan penelitian hingga terselesaikannya penulisan makalah ini. DAFTARPUSTAKA 1. LONG, JT., Engineering for Nuclear Fuel Reprocessing, American Nuclear Society, California, (1978). 2. FLAGG, JF., Chemical Processing of Reactor Fuels, Academic Press, New York, (1961). 3. BENEDICT M., PIGFORD AND LEVI, Nuclear Chemical Engineering, McGraw-Hill Book Company, New York, (1981). 4. SURIPTO, A., Ekstraksi Siklus 1 Proses Purex, Studi Distribusi U, Pu dan HNO3 Pada Suasana Asam Rendah, Proceeding Lokakarya Kimia & Teknologi Pemurnian Bahan Nuklir, PPBM1, ( 1982). Endang Susiantini -Tujuan dari penelitian disamping menentukan besarnya recovery uranium juga mencari faktor dekontaminasi Zr, namun dalam pembahasan maupun kesimpulan tidak membahas masalah Zr, mohon penjelasan. -Suhu larutan berpengaruh pada proses batch, mohon penjelasan. Mach, Setyadji -Ada 2 tujuan dalam penelitian"' ini yaitu menentukan % recovery uranium dan faktor dekontaminasi zirkonium, Untuk % recovery uranium dapat ditentukan dengan" analisis. Sedangkan FD(Zr-U) tidak dapat ditentukan, karena analisis Zr dengan order di bawah 100 ppm tidak dapat dilakukan. Sepengetahuan kami penelitian ini adalah satusatunya penelitian "stripping" uraniiim dengan mencarifaktor dekontaminasi hasil belah Zr. -Pada proses ekstraksi/stripping, perpindahan massa antar lase dapat terjadi karena adanya "driving force", Pada stripping proses batch pada suhu kamar dengan "driving force". tertentu % recovery uranium hanya sekitar 82,5 % dan dengan menambah "drivingforce". (suhu larutan dinaikkan sampai 600C), % recovery uranium dapat meningkat sampai 86 %, namun pada suhu diatas 600C (700C), % recovery uranium turun, Hal ini disebabkan pada suhu tersebut sudah cukup ban yak terjadi penguapan airnya sehingga keasaman larutan meningkat, menyebabkan kesulitan uranium berpindah ke lase air, Sedangkan pada stripping proses kontinyu "driving force "-nya sudah cukup untuk terjadinya perpindahan massa uranium dari lase organik kedalam lase air, sehingga penambahan suhu pelarut sampai 600C tidak mempengaruhi % recovery uranium. - Prosldlng Pertemuan dan Presentasl IImlah Penelltlan Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologl Nuklir P3TM-BATAN Yogyakarta. 7.8 Agustus 2001
152 ISSN p216-3128 Mach. Setyadji don Mashudi Sunardjo -Kenapa suhu tidak berpengaruh pacta proses kotinyu, tetapi berpengaruh pacta proses batch, mohon penjelasan. -Bagaimana kontinyu. cara perlakuan suhu pacta proses Moch. Setyadji -Pertanyaan serupa sudah ditanyakan peserta yang lain. -Pelaksanaannya sebelum pelarut stripper dimasukkan ke dalam pesawat pengaduk pengenap stage pertama dipanaskan terlebih dahulu dengan medium pemanas yang dilengkapi dengan pengatur suhu. -- Prosidlng Pertemuan dan Pres.ntasilimiah Penelltian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologl Nukllr