ANALISIS RADIONUKLIDA 137 CS DALAM PELAT ELEMEN BAKAR (PEB) U 3 SI 2 -AL DENSITAS 2,96 G/CM 3 PASCA IRADIASI Arif Nugroho 1, Dian Anggraini 2, Noviarty 3 1,2,3Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-Badan Tenaga Nuklir Nasional Kawasan PUSPIPTEK Gedung No.20, Serpong 15314 Abstrak ANALISIS RADIONUKLIDA 137 Cs DALAM PELAT ELEMEN BAKAR (PEB) U 3 Si 2 -Al DENSITAS 2,96 g/cm 3 PASCA IRADIASI. Telah dilakukan analisis radionuklida 137 Cs dalam Pelat Elemem Bakar (PEB) U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi. PEB U 3 Si 2 -Al dipotong dengan ukuran 3x3x1,37 mm atau setara 0,032 g, kemudian dilakukan pelarutan menggunakan larutan HCl 6 M dan HNO 3 6 M. Larutan yang dihasilkan kemudian disaring untuk memisahkan endapan dan supernatant, selanjutnya supernatan yang diperoleh ditepatkan volumenya menjadi 25 ml menggunakan air bebas mineral dan dikocok hingga homogen. Larutan PEB diambil 1 ml kemudian ditimbang beratnya dan dilakukan analisis radionuklida 137 Cs menggunakan spektrometer-γ. Metode analisis radionuklida 137 Cs yang digunakan adalah metode ASTM E320-79 dan E692-00. Tujuan analisis radionuklida 137 Cs digunakan untuk analisis burn up bahan bakar. Prinsip dasar metode ini adalah pengendapan radionuklida 137 Cs melalui Cs-carrier sebagai pembawa dalam proses pengendapan pada temperatur dibawah 4 o C, sebagai CsClO 4 dari reaksi CsNO 3 dengan asam perkhlorat. Aktivitas radionuklida 137 Cs hasil pengendapan ditentukan dengan metode relatif menggunakan 137 Cs standar, sehingga diperoleh kandungan radionuklida 137 Cs dalam PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi. Rekoveri metode pengendapan CsClO 4 sebesar 96,87 ± 1,541%. Nilai rekoveri metode lebih baik dari batas acuan ASTM sebesar 90%, hal ini menunjukkan bahwa metode ini akurat digunakan untuk analisis radionuklida 137 Cs larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi. Kandungan radionuklida 137 Cs dalam 0,032 g PEB U 3 Si 2 -Al densitas 2,96 g/cm 3 pasca iradiasi diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng. Katakunci : Analisis radionuklida 137 Cs, pengendapan CsClO 4, spektrometer-γ. Abstract THE ANALYSIS OF 137 Cs IN POST IRRADIATED FUEL ELEMENT PLATES (PEB) 2.96 g/cm 3 U 3 Si 2 -Al. The analysis of 137 Cs in post irradiated fuel element plates (PEB) solution has been done by dissolving the fuel element plates of U 3 Si 2 -Al which has size 3x3x1.37 mm or equal to 0.032 g, in 6M HCl and 6 M HNO 3 and then has been separated into the solution and supernatant. Therefore, the supernatant has been added with free mineral water until the volume becomes 25 ml and has been made into homogenous solution. The analysis has been initiated by taking 1 ml of the solution, then has been weighed and has been analysed by using gamma spectrometer. The method of analysis is referred to E320-79 and E692-00 ASTM Methods which have basic method using Cs as carrier (as CsClO 4 ) in the sedimentation process under 4oC temperature as the product of reaction between CsNO 3 and perchlorixc acid. The activity of 137 Cs sediment is investigated by comparison with the standard 137Cs until the concentration of 137 Cs in the post irradiatedfuel element plates of U 3 Si 2 Al has been obtained. The recovery method of CsClO 4 sedimentation method has achieved 96.87± 1.54 %. This value is better than the ASTM reference limit at 90%. This means that the method is accurate to be used in 137 Cs analysis in post-irradiated- fuel element plates (PEB) U 3 Si 2 -Al. The result of analysis 137 Cs in 0.032 g of post irradiated fuel element plates U 3 Si 2 -Al, which has density 2,96gr/cm 3 is 0.9586± 0.0373 ng Keywords: 137 Cs analysis, CsClO 4 sedimentation, gamma spectrometer Arif Nugroho, dkk 789 STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
PENDAHULUAN Instalasi Radiometalurgi (IRM) terintegrasi dengan Bidang Pengembangan Radiometalurgi. Instalasi ini dalam SK Kepala BATAN mempunyai tugas untuk melaksanakan pengembangan radiometalurgi, analisis fisikokimia dan pemeriksaan material pasca iradiasi (Post Irradiation Examination Program, PIE Program) terhadap bahan bakar reaktor riset maupun bahan bakar reaktor daya beserta komponennya. Program uji pasca iradiasi meliputi pemeriksaan dan pengujian merusak dan tidak merusak. Salah satu pengujian merusak pasca iradiasi elemen bakar yang dilakukan adalah penentuan derajat bakar (burn up) bahan bakar reaktor riset[1]. Penentuan derajat bakar (burn up) 235 U atau fraksi U secara mutlak sangat penting untuk mengetahui unjuk kerja elemen bakar yang telah diiradiasi, yang selanjutnya digunakan sebagai data masukan dalam pengembangan elemen bakar nuklir. Berdasarkan reaksi inti atom U, terdapat beberapa cara penentuan burn up dan salah satunya adalah dengan cara pengukuran komposisi isotop radioaktif dengan menggunakan spektrometer α dan γ. Salah satu isotop pemancar γ yang digunakan sebagai pemonitor pada penentuan burn up elemen bakar nuklir adalah isotop Cs. Diantara alasan pemakaian radionuklida 137 Cs adalah mempunyai waktu paruh yang panjang sekitar 30,17 tahun serta tidak tergantung pada parameter lain yang terpisah dari spektrum netron[2]. Pelat elemen bakar (PEB) U 3 Si 2 -Al densitas 2,96 g/cm 3 pasca iradiasi telah berada di hotcell Instalasi Radiometalurgi (IRM) untuk dilakukan beberapa pemeriksaan dan pengujian, untuk menunjang kegiatan tersebut maka pada penelitian ini akan dilakukan analisis 137 Cs dalam pelat bahan bakar nuklir tersebut guna mendapatkan salahsatu data yang diperoleh dalam perhitungan burn up U 3 Si 2 -Al. Hipotesa dari penelitian ini adalah radionuklida 137 Cs mempunyai waktu paruh sekitar 30,17 tahun, sehingga di dalam PEB U 3 Si 2 -Al tersebut diduga masih banyak kandungan radionuklida 137 Cs sebagai hasil fisi dari 235 U yang terdapat di dalam bahan bakar tersebut. Bahan bakar pasca iradiasi merupakan bahan yang mempunyai paparan yang sangat tinggi sehingga pengukuran tersebut sangat membahayakan keselamatan manusia. Oleh karena itu dibutuhkan sampel yang sangat kecil untuk memperoleh paparan radiasi yang diperkenankan. Untuk memperoleh keadaan tersebut salah satunya dilakukan pelarutan PEB dalam jumlah yang sangat kecil. Pelarut yang sesuai untuk pelarutan PEB U 3 Si 2 -Al adalah larutan HCl 6 M dilanjutkan dengan larutan HNO 3 6 M. Larutan HCl 6 M digunakan untuk melarutkan bahan kelongsong dan matrik, selanjutnya pelarut kedua HNO 3 6 M digunakan untuk melarutkan serbuk bahan bakar (U 3 Si 2 ). Pelarut ini sangat efektif untuk melarutkan uranium pada PEB karena menghasilkan uranium terpungut melalui proses ekstraksi sebesar 98,55%[3]. Adapun reaksi pelarutan kelongsong AlMg2 dengan HCl sebagai berikut: U 3 Si 2 Al{AlMg} + 8 HCl 2 AlCl 3 + MgCl 2 + 4 H 2 + U 3 Si 2 (1) Reaksi pelarutan serbuk bahan bakar U 3 Si 2 dengan HNO 3 sebagai berikut: U 3 Si 2 + 6 HNO 3 3 UO 2 (NO 3 ) 2 + 3 H 2 + 2 Si (2) Larutan uranil nitrat (UO 2 (NO 3 ) 2 ) yang dihasilkan kemudian dilakukan analisis kandungan radionuklida 137 Cs dengan cara pengendapan CsClO 4 menggunakan ion Cs carrier (non-aktif) dan keradio-aktifannya dianalisis dengan spektrometer-γ sesuai dengan metode ASTM E320-79[4] dan E692-00[5]. Pada penelitian ini pengaruh temperatur pengendapan sangat besar sehubungan dengan besarnya kelarutan atau tetapan kelarutan (Ksp) dari endapan tersebut. Kelarutan CsClO 4 pada temperatur 0 o C adalah 0,8 g/100ml, dan pada suhu 25 o C sebesar 1,974 g/100ml. Oleh sebab itu, proses pengendapan dilakukan pada temperatur tetap dibawah 0 o C (menggunakan penangas-es atau icebath)[5]. Analisis kandungan radionuklida 137 Cs dalam endapan CsClO 4 dilakukan menggunakan spektrometer-γ. Jumlah radionuklida 137 Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U 3 Si 2 -Al dapat dihitung menggunakan rumus[6]: A = λ N (3) N = (4) W = (5) dengan N = jumlah atom radionuklida 137 Cs A = aktivitas radionuklida 137 Cs = waktu paruh radionuklida 137 Cs W = berat radionuklida 137 Cs BA Cs-137=Berat atom radionuklida 137 Cs Na = Bilangan Avogadro METODE Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah PEB U 3 Si 2 -Al densitas 2,96 g/cm 3 pasca irradiasi kode S4k, standar 137 Cs NIST SRM 4233C, larutan STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA 790 Arif Nugroho, dkk
HCl dan HNO 3 sebagai pelarut PEB U 3 Si 2 -Al, larutan HClO 4 sebagai pembentuk endapan CsClO 4, CsNO 3 sebagai carrier, air bebas mineral sebagai bahan pencuci endapan dan pelarut, dan aseton sebagai bahan penyerap air/pengering endapan CsClO 4 yang terbentuk. Peralatan yang digunakan adalah spektrometerγ dari EG & G ORTEC dengan detektor HPGE, timbangan analitik, sentrifius, beaker gelas, labu takar, corong gelas, kertas saring, pipet, tabung reaksi, oven, serta alat pendukung keselamatan seperti can timbal, baju apron dan surveymeter. Langkah kerja yang dilakukan dibagi atas dua bagian, yang pertama pelarutan PEB U 3 Si 2 -Al dan yang kedua pengendapan CsClO 4 dan pengukuran menggunakan spektrometer-γ. 1. Pelarutan PEB U 3 Si 2 -Al PEB U 3 Si 2 -Al densitas 2,96 g/cm 3 dipotong dengan ukuran 3x3x1,37 mm atau setara dengan berat 0,032 gram, selanjutnya dilarutkan menggunakan 5 ml HCl 6 M dan 5 ml HNO 3 6 M. Endapan yang terbentuk dipisahkan dari larutannya dengan penyaringan. Larutan yang diperoleh diencerkan menjadi 25 ml menggunakan air bebas mineral dan dikocok hingga homogen. Larutan diambil 1ml dalam botol plastik untuk dilakukan analisis radionuklida 137 Cs dengan pengulangan pengukuran secara duplo. 2. Pengendapan CsClO 4 dan pengukuran menggunakan spektrometer-γ Larutan PEB U 3 Si 2 -Al sebanyak 1 ml dituang kedalam tabung reaksi, botol plastik dibilas menggunakan air bebas mineral sebanyak 2 ml selanjutnya dituang kembali ke dalam tabung reaksi. Sebagai bahan carrier ditambahkan serbuk CsNO 3 sebanyak 100 mg ke dalam larutan PEB kemudian diaduk sampai homogen. Selanjutnya larutan didinginkan menggunakan penangas es sehingga temperatur percobaan diharapkan 0 o C sesuai prosedur ASTM E320-79 dan E692-00, kemudian ditambahkan HClO 4 70% sebanyak 2 ml dan dibiarkan sampai proses endapan CsClO 4 menjadi sempurna selama 1 jam. Selanjutnya dilakukan sentrifius selama 5 menit, dan dilakukan pemisahan supernatant dari endapan dengan menggunakan pipet. Supernatant dimasukkan ke tabung reaksi yang kosong sedangkan endapan dicuci dengan air bebas mineral dingin dan aceton. Endapan dikeringkan pada temperatur kamar, lalu ditimbang dan dicacah menggunakan spektrometer-γ. Dalam usaha untuk mendapatkan hasil secara kuantitas luas puncak radionuklida 137 Cs sampel dibandingkan dengan luasan puncak radionuklida 137 Cs standar yang telah diketahui aktivitas dan diukur pada energi 661 KeV. HASIL DAN PEMBAHASAN Pengamatan secara fisik proses pelarutan sampel uji PEB U 3 Si 2 -Al dengan pelarut HCl 6 M dilanjutkan dengan larutan HNO 3 6 M adalah warna larutan kuning muda UO 2 (NO 3 ) 2 dan endapan warna abuabu Si. Waktu reaksi berkisar kurang dari 2 jam. Secara stokhiometri jumlah HCl dan HNO 3 yang digunakan untuk melarutkan PEB U 3 Si 2 -Al sudah memenuhi proses reaksi pelarutan menjadi larutan uranil nitrat. Terhadap hasil larutan U 3 Si 2 -Al yang diperoleh dilakukan analisis radionuklida 137 Cs menggunakan spektrometer-γ. Radionuklida 137 Cs diendapkan dalam bentuk CsClO 4, rekoveri metode pengendapan 137 Cs dilakukan melalui perbandingan berat endapan CsClO 4 yang dihitung secara teoritis dengan berat endapan CsClO 4 dari hasil pengendapan CsNO 3. Data hasil perhitungan tersebut dapat dilihat pada Tabel 1. Tabel 1. Data Berat Endapan CsClO 4 (g) Dari Perhitungan Teori Dan Percobaan Sampel Berat Berat Endapan Berat Endapan Berat yang CsNO 3, g CsClO 4 (teoritis),g CsClO 4 (percobaan),g hilang,g % rekoveri metode Kode-1 0,100 0,1192 0,1142 0,0050 95,78 Kode-5 0,100 0,1192 0,1168 0,0024 97,96 Hasil rerata berat yang hilang = 0,0037 g 96,87 ± 1,541% Endapan CsClO 4 diperoleh dengan menambahkan larutan HClO4 pada larutan sampel CsNO3 pada temperatur dibawah 0oC. Adapun persamaan reaksi antara CsNO3 dan HClO4 adalah sebagai berikut: CsNO 3 + HClO 4 CsClO 4 + HNO 3 (6) Berat endapan CsClO 4 secara teoritis dihitung berdasarkan stokhiometri menggunakan persamaan reaksi (7), dimana 0,1 g CsNO 3 akan menghasilkan endapan CsClO 4 sebanyak 0,1192 g. Hasil endapan CsClO 4 yang diperoleh dari percobaan terlihat mendekati nilai teoritisnya, jumlah CsClO 4 yang tidak terendapkan (hilang) diduga terambil pada saat pemisahan supernatan Arif Nugroho, dkk 791 STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
dengan endapan. Nilai rekoveri metode pengendapan diperoleh sebesar 96,87 ± 1,541% lebih besar dari yang dipersyaratkan dalam ASTM E320-79 sekitar 90%[3]. Penentuan aktivitas radionuklida 137 Cs dilakukan dengan menggunakan spektrometer-γ melalui perhitungan nilai cacah per detik dari luas spektrum 137 Cs pada energi 661 Kev. Dalam penggunaan alat spektrometer-γ terlebih dahulu dilakukan kalibrasi energi. Kalibrasi energi dilakukan dengan menggunakan sumber standar Co-60 yang memiliki dua energi yaitu 1173,24 KeV dan 1332,5 KeV dalam waktu 1000 detik. Setelah alat spektrometer-γ dikalibrasi maka siap dipakai untuk pengukuran sampel. Analisis kuantitatif dalam spektrometer-γ membutuhkan kalibrasi efisiensi. Efisiensi detektor dapat dihitung menggunakan rumus[5]: Efisiensi detektor = x 100% (7) dengan cps = cacahan pengukuran standar 137 Cs dps = aktifitas standar 137 Cs Y = fission yields Data hasil perhitungan efisiensi detektor dapat dilihat pada Tabel 2. Tabel 2. Data Hasil Perhitungan Efisiensi Detektor Spesifikasi radionuklida 137 Cs standar Nilai Aktivitas awal radionuklida 137 Cs pada tanggal 1-11-1989,Bq 3,68.10 4 Aktivitas awal radionuklida 137 Cs pada tanggal 16-8-2009,Bq 23368,8 Jumlah cacahan per detik radionuklida 137 Cs dalam CsClO 4 pada tanggal 16-8-2009,cps 26,2965 ± 0,235 Efisiensi detektor, % 0,1324 ± 0,0042 Perhitungan jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al ditentukan dengan mengukur radionuklida 137Cs dalam endapan CsClO4 yang dihasilkan. Endapan CsClO4 yang mengandung radionuklida 137Cs dicacah selama 4000 detik pada energi 661 KeV. Selanjutnya untuk mengetahui aktivitas radionuklida 137Cs yang terkandung dalam endapan CsClO4 maka jumlah cacahan per detik yang diperoleh dibagi dengan efisiensi detektor sesuai dengan persamaan (7). Jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat dihitung menggunakan rumus persamaan (5), hasil perhitungan jumlah radionuklida 137Cs yang terkandung dalam sampel uji PEB U3Si2-Al dapat dilihat pada Tabel 3. Tabel 3. Hasil Perhitungan Jumlah Radionuklida 137 Cs Yang Terkandung Di Sampel Uji PEB U 3 Si 2 -Al Sampel PEB U 3 Si 2 -Al Nilai densitas 2,96 g/cm 3 Kode-1 Kode-5 rerata Jumlah cacahan per detik radionuklida 4,36 ± 0,03 4,48 ± 0,04 137 Cs dalam CsClO 4 pada tanggal 14-12- 2009,cps Aktivitas radionuklida 137 Cs,Bq/ml sampel 3878,49 ± 150,60 3979,57 ± 155,00 Aktivitas 137 Cs,Bq/g pelat 3030071 ± 117,658 3109038 ± 121,095 Jumlah atom (N) radionuklida Cs,mol/atom 4160078132640 ± 161536304902 4268494367738 ± 166255068436 4214286250189 ± 163895686669 Berat radionuklida 137 Cs,ng 0,9463 ± 0,0367 0,9709 ± 0,0378 0,9586 ± 0,0373 pekerjaan antara kode-1 dan kode-5 tidak jauh berbeda, hal ini menunjukkan bahwa presisi metode pelarutan pelat elemen bakar U 3 Si 2 -Al dan pengendapan CsClO 4 cukup baik. Hasil analisis radionuklida 137 Cs dalam sampel uji PEB U 3 Si 2 -Al diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng. Hasil yang diperoleh ini sangat kecil jumlahnya, kemungkinan disebabkan pengambilan cuplikan PEB U 3 Si 2 -Al dengan kode S4k berada pada ujung PEB, sehingga jumlah uranium yang terkandung dalam cuplikan kecil. Kemungkinan kedua adalah waktu penyimpanan sampel PEB U 3 Si 2 -Al telah berlangsung selama ±15 th mendekati waktu paruh radionuklida 137 Cs (30,17 th), artinya banyak radionuklida 137 Cs yang sudah meluruh sehingga kandungan radionuklida 137 Cs dalam sampel PEB U 3 Si 2 -Al menjadi sedikit. STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA 792 Arif Nugroho, dkk
KESIMPULAN Analisis radionuklida 137 Cs dalam Pelat Elemen Bakar (PEB) U 3 Si 2 -Al densitas 2,96 g/cm 3 pasca iradiasi telah dilakukan sesuai dengan metode standar ASTM E320-79 dan E692-00. Nilai rekoveri metode sebesar 96,87 ± 1,541% lebih baik dari batas acuan ASTM sebesar 90%, hal ini menunjukkan bahwa metode ini akurat digunakan untuk analisis radionuklida 137 Cs dalam PEB U 3 Si 2 - Al pasca iradiasi. Kandungan radionuklida 137 Cs dalam 0,032 g PEB U 3 Si 2 -Al densitas 2,96 g/cm 3 pasca iradiasi diperoleh sebesar 0,9586 ± 0,0373 ng. UCAPAN TERIMA KASIH Penulis mengucapkan terima kasih kepada rekanrekan kerja kelompok fisikokimia dan bidang keselamatan kerja yang terlibat dalam proses pemindahan sampel dari hot cell ke laboratorium kimia. DAFTAR PUSTAKA 1. http://www.batan.go.id/ptbn 2. S.AMINI, LUKMAN HAKIM, ANTONIO GOGO, HUDI HASTOWO, AMIR HAMZAH, J. SITORUS PANE, Analisis Fraksi Bakar Elemen Bakar Silisida (RISIE2) Secara Pengukuran 134Cs/137Cs, Proceedings Seminar Sains dan Teknologi Nuklir, PPTN- BATAN, Bandung, 21-22 Maret 1995. 3. SUTRI INDARYATI, YANLINASTUTI, Pemungutan Uranium Dari Gagalan Pelat Elemen Bakar U 3 Si 2 -Al Dengan Cara Pelarutan, Prosiding Seminar Pengelolaan Perangkat Nuklir, PTBN-BATAN, Tangerang, 11September 2007. 4. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM E320-79, Standard Test Methods for Cesium-137 in Nuclear Fuel Solutions by Radiochemical Analysis. Standard Test Methods For Nuclear Material, USA, Vol.12.1,1990. 5. AMERICAN STANDARD TEST METHODS, ASTM-E 692-00, Standard Test Methods for Determining The Content of Cesium-137 inirradiated Nuclear Fuels by High Resolution Gamma-Ray Spectral Analysis, Standard Test Methods For Nuclear Material,USA, Vol.12.1,2000. 6. WISNU SUSETYO, Spektrometri Gamma Dan Penerapannya Dalam Analisis Pengaktifan Neutron,Gadjah Mada University Press, 1988. Arif Nugroho, dkk 793 STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA
STTN-BATAN & Fak. Saintek UIN SUKA 794 Arif Nugroho, dkk