PENGGUNAAN COMPUTER CODE ORIGEN 2 UNTUK ESTIMASI PERHITUNGAN RADIONUKLIDA PADA KOMPONEN REAKTOR RISET TRIGA MARK II *) ABSTRAK Mulyono Daryoko, Nurokhim Pusat Teknologi Limbah radioaktif-batan PENGGUNAAN COMPUTER CODE ORIGEN 2 UNTUK ESTIMASI PERHITUNGAN RADIONUKLIDA PADA KOMPONEN REAKTOR RISET TRIGA MARK II. Telah dilakukan studi penggunaan computer code Origen 2 untuk estimasi perhitungan radionuklida pada komponen bekas reaktor riset Triga Mark II, khususnya komponen grafit reflektornya. Radionuklida di dalam reflektor tersebut harus diketahui untuk menentukan managemen pengelolaannya. Bahan yang utama dari reflektor grafit bekas tersebut adalah grafit, sedangkan bahan yang lain adalah tutup aluminium dan mur-baut dari baja tahan karat. Dari studi ini disimpulkan bahwa dari segi aktivitas C-14 dan H-3 adalah radionuklida yang paling dominan, tetapi dari paparan radiasinya Co-60 adalah yang paling dominan, sebab Co-60 mempunyai energi maksimum yang sangat tinggi, yaitu 318 kev untuk radiasi partikel β dan 2 energi radiasi sinar γ, yaitu: 1,17 MeV dan 1,33 MeV. Radionuklida yang timbul dari proses kontaminasi adalah Cs-137. Radioaktivitas Co-60 masih berperan hingga 100 tahun, tetapi setelah berakhir waktu tersebut, kemudian posisinya digantikan oleh C-14. Dari penelitian ini bisa digunakan untuk lebih memantapkan pengelolaan limbah reflektor grafit bekas tersebut. Kata Kunci: origen 2, radionuklida, triga mark II. ABSTRACT THE ESTIMATION OF RADIONUCLIDE ON TRIGA MARK II RESEARCH REACTOR COMPONENT USING COMPUTER CODE ORIGEN 2. The estimation of radionuclide calculation on Triga Mark II research reactor component, specially graphite reflector using computer code origen 2 has been conducted. The radionuclide in the reflector must be known, for management policy. The major material of spent graphite reflector is graphite, and the other materials are aluminium cover and stainless steel bolt. The conclusions of the study were: radionuclide activities of C-14 and H-3 are the most dominant, but radiation exposure Co-60 is most dominant, because it have high maximum energy 318 kev of β and two major γ rays: 1.17 MeV and 1.33 MeV. Radionuclide Cs-137 produced from radiological contamination. The radioactivity of Co-60 is significant until 100 years, and after that the dominant radioactivity is changed by C-14. The result of study can be used to guide spent graphite reflector management.. Keywords: origin 2, radionuclide, triga mark II PENDAHULUAN Reaksi netron dengan bahan bakar nuklir yang dalam hal ini U-235 antara 2% - 5% dalam U-238 sebagai "fuel element" untuk jenis reaktor LWR, akan menghasilkan tiga kelompok radionuklida sebagai berikut [1]: 1. Produk aktivasi, yang terdiri dari hampir semua nuklida yang terdapat di alam, nuklida hasil penyerapan netron dan nuklida hasil peluruhannya. Kelompok ini mencapai 720 nuklida yang biasanya ditimbulkan oleh material struktur yang digunakan disekeliling elemen bahan bakar (fuel element). 2. Aktinida, yang terdiri dari isotop turunan Th (no atom 90) sampai Es (no atom 99) yang ada dalam bahan bakar bekas reaktor serta nuklida-nuklida anak luruhnya. Kelompok aktinida mencapai 130 jenis nuklida. Transuranium (TRU) adalah nuklida nomor atom lebih besar dari 92. 3. Produk fisi yang terdiri dari nuklida hasil pembelahan bahan fisil (U-235 dan Pu-239) termasuk nuklida hasil peluruhannya. Kelompok produk fisi berjumlah sekitar 850 nuklida. Unsur-unsur kimia yang terdapat pada komponen-komponen di sekitar reaktor, seperti beton, reflektor, lazy susan, bellow, beam port, fuel rack, grid, sistem pendingin primer, juga mengalami reaksi aktivasi, sehingga komponen-komponen tersebut menjadi radioaktif. *) Makalah ini sudah disosialisasikan pada seminar Jasakiai di Yogyakarta Tahun 2009 33
Pada Tabel 1 disajikan nuklida awal yang teraktivasi dan hasil aktivasinya [2]. Disamping terjadinya reaksi aktivasi, komponen-komponen tersebut juga bisa terkontaminasi radionuklida-radionuklida yang berasal dari reaksi aktivasi, hasil fisi maupun aktinida bahan bakar uranium. Di bawah ini dijelaskan kemungkinan terjadinya radionuklida pada komponen reflektor grafit dari hasil refurbishment reaktor Triga Mark II, Bandung. Grafit tersebut mempunyai diameter luar 1085,8 mm, diameter dalam 749,3 mm, dan tinggi 612,7 mm, dimana bahan utamanya adalah karbon dan tutupnya adalah alumunium alloy (Al 60-61-T651), dan tebalnya 6,35 mm. Pada bahan tersebut juga menempel beberapa bolt dari baja tahan karat. Radionuklida pada grafit bekas terjadi dari 3 sumber sebagai berikut[2]: 1. Aktivasi grafit. Hasil aktivasi grafit dan pengotorpengotornya adalah:c-14, Cl-36, H-3, Co-60, Nb-94, Eu-152 and Eu-154. 2. Hasil aktivasi dari tutup aluminium dan baja tahan karat. Walaupun kemungkinannya kecil alumunium juga bisa teraktivasi menjadi isotop- isotop: Mn-54, Zn-65 and Fe-55, sedangkan baja tahan karat menjadi Co- 60, Zn-64, Mn-54, Zn-65 and Fe-55. 3. Kontaminasi dari produk fisi. Kontaminasi hasil fisi secara umum ada 2 macam: loose contamination, yaitu kontaminasi yang hanya terjadi pada permukaan luar dan mudah didekontaminasi, dan fixed contamination, yang lebih sulit untuk dilakukan dekontaminmasi [3]. Kontaminasi ini bisa merupakan produk fisi, atau hasil leaching dari produk aktivasi dan aktinida yang terbawa oleh aliran air pendingin. Radionuklida yang penting dari produk fisi adalah: Sr-90, Tc-99, Ru-106, I-129, Cs-137, Ce-144, dari aktinida adalah: Pu-238, Pu-239, Pu- 241, Am-241, Cm-242, Cm-244, dan dari isotop uranium adalah: U-232, U-233, U- 234, U-235, U-236 and U-238. Penelitian ini mencoba menganalisis kandungan radionuklida pada bahan reflektor grafit bekas tersebut menggunakan simulasi computer code origen2. Kandungan radionuklida ini penting untuk diketahui untuk menentukan kebijakan pengelolaannya. Simulasi dilakukan dengan menggunakan kode komputer ORIGEN2 yang telah dikembangkan dengan bahasa Fortran oleh Oak Ridge National Laboratory (ORNL), US DOE. ORIGEN2 menggunakan model reaktor, cross section, fission product yields, data decay dan data foton untuk data-data masukan. ORIGEN2 menyediakan keluaran berbagai karakteristik material dalam bentuk komprehensif, dengan berbagai satuan teknik, dengan sedikit netronik. Hal ini penting dilakukan supaya penanganan reflektor grafit tersebut bisa berlangsung dengan aman dan efisien. METODE Konsentrasi radionuklida sebagai fungsi waktu dalam teras reaktor nuklir dapat dinyatakan dengan persamaan diferensial non homogen orde satu[4] : dxi = dt N l ijλ lχj + φ fikσkχk ( λi + φσi + ri ) χi + F... (1) i j= 1 N k= 1 dimana : χ i = kerapatan atom nuklida i N = jumlah nuklida l ij = fraksi disintegrasi radioaktif, pembentukan nuklida j menjadi nuklida i λ i = konstante peluruhan radioaktif nuklida i φ = fluks netron rata-rata f ik = fraksi serapan netron nuklida k menjadi nuklida i σ k = spektrum serapan netron rerata nuklida k r i = laju removal nuklida i dari sistem F i = laju umpan nuklida i Dalam sistem homogen berlaku : Χ = A Χ... (2) dimana Χ A X = derivasi terhadap waktu konsentrasi nuklida ( vektor kolom) = matrik transisi nuklida = konsentrasi nuklida (vektor kolom) Persamaan ini mempunya solusi : At Χ( t ) = e Χ(0)... (3) dengan : X(t) = konsentrasi nuklida pada saat t X(0) = vektor konsentrasi nuklida mulamula T = waktu pada akhir step/langkah perhitungan 34
Nuklida asal Tabel 1. Nuklida Asal, Nuklida Hasil, Pancaran Nuklida Hasil dan Umur Parohnya[2] Partikel sinar penembak dan yang dihasilkan Nuklida hasil Sinar dan partikel yang dipancarkan nuklida hasil Umur paroh nuklida hasil (tahun) Abundance of parent nuclide in parent element (%) Li-6 n,α H-3 β - 12.3 7.5 C-13 n, γ C-14 β - 5730 1.1 N-14 n, p C-14 β - 5730 99.6 Na-23 n,2n Na-22 β +, EC 2.6 100 Na-23 γ,n Na-22 β +, EC 2.6 100 Cl-35 n, γ Cl-36 β - (β +, EC) 301000 75.8 K-39 n, p Ar-39 β - 269 93.3 Ca-40 n, γ Ca-41 EC 103000 96.9 Fe-54 n, p Mn-54 EC, γ 0.86 5.9 Mn-55 n,2n Mn-54 EC, γ 0.86 100 Fe-54 n, γ Fe-55 EC, X 2.7 5.9 Ni-58 n, γ Ni-59 EC, X 76000 68.3 Ni-62 n, γ Ni-63 β - 100 3.6 Co-59 n, γ Co-60 β -, γ 5.3 100 Zn-64 n, γ Zn-65 EC, β + 0.67 48.6 Zr-92 n, γ Zr-93 β - 1500000 17.1 Mo-92 n, γ Mo-93 EC, X 3500 14.8 Nb-93 n, γ Nb-93m IT, X 15.8 100 Nb-93 n, γ Nb-94 β -, γ 20000 100 Mo-94 n, p Nb-94 β -, γ 20000 9.3 Mo-98 n, γ Tc-99 β - 213000 24.1 Ag-107 n, γ Ag-108m EC, γ 130 51.8 Ag-109 n, γ Ag-110m β -, γ 0.68 48.2 Sn-124 n, γ Sb-125 β -, γ 2.76 5.8 Ba-132 n, γ Ba-133 EC, X, γ 10.5 0.1 Eu-151 n, γ Eu-152 EC, X, β -, γ 13.5 47.8 Eu-153 n, γ Eu-154 β -, γ, X 8.6 52.2 Eu-154 n, γ Eu-155 β -, γ, X 4.76 0 Ho-165 n, γ Ho-166m β -, γ, X 1200 100 dengan cara ini maka konsentrasi semua nuklida pada akhir step perhitungan dapat dihitung dan disimpan, hasilnya dapat ditampilkan sebagai output atau digunakan sebagai kondisi konsentrasi awal pada step berikutnya. Pada penelitian ini ORIGEN2 dimanfaatkan untuk perhitungan fraksi berat (gram), radioaktivitas (Ci) dan daya termal(watt). Blok diagram pemanfaatan ORIGEN2 untuk analisis grafit bekas diperlihatkan pada Gambar 1. Data-data operasi reaktor diestimasi sebagai berikut: waktu operasi efektif total 7,5 tahun (50% efektif), dan fluks neutron pada reflektor: 1x10 11 n/s.cm 2. Keluaran program dirangkum untuk produk aktivasi. Karakteristik grafit reflektor seperti terlihat pada Tabel 2, dimasukkan sebagai input ORIGEN 2. Komposisi radionuklida dipelajari setelah 5 tahun reaktor shut down. Untuk mempermudah analisis, sebagian keluaran program diolah dan ditampilkan hanya untuk radionuklida-radionuklida yang dominan. HASIL DAN PEMBAHASAN Data analisis radionuklida yang terdapat pada reflektor grafit dapat dilihat pada Tabel 3 dan Gambar 2. Tabel 3 dan Gambar 2 tersebut menunjukkan bahwa kandungan radionuklida hasil aktivasi dan kontaminasi pada grafit reflektor setelah shut down adalah Mn-54, Fe-15, Ni-59, Ni- 63, H-3, C-14, Co-60 dan Cs-137, dan 35
sekaligus dihitung hingga periode 100 tahun. Data tersebut menunjukkan juga bahwa komponen grafit adalah penyumbang aktivitas yang paling dominan pada reflektor, sedangkan kontribusi dari tutup alumunium dan bolt baja tahan karat relatif kecil. Pada Tabel 3, untuk perhitungan kandungan radionuklida Cs-137 yang merupakan radionuklida yang paling dominan untuk produk fisi diindetikkan dengan radionuklida pada permukaan luar alat penukar panas pendingin primer, yaitu 18,5 Bq/cm 2 [dari Tabel 4]. Luas permukaan dari reflektor grafit lebih kurang 79,374 cm 2, sehingga aktivitas Cs-137 adalah 1,40 x 10 6 Bq. Radionuklida Mn-54 and Fe-55 tidak terlihat pada jajaran pendukung aktivitas grafit tersebut, sebab disamping kandungan prosentase nuklida induknya di dalam elemennya kecil, Mn-54 dan Fe-55 juga hanya mempunyai umur paroh yang sangat pendek. Terlihat bahwa radionuklida penyumbang aktivitas terbesar adalah C-14 dan H-3, disamping Ni-59, Ni-63 dan Cs- 137, sedangkan penyumbang paparan radiasi yang paling dominan adalah Co-60, sebab Co-60 mempunyai energi maksimum yang paling tinggi, yaitu 318 kev untuk β dan 2 radiasi sinar γ : 1,17 MeV dan 1,33 MeV. Gambar 2 menunjukkan juga bahwa Co-60 masih berperan hingga waktu 100 tahun, dan setelahnya baru beralih secara nyata. Emiter beta dari Co-60 dengan umur paroh 5,3 tahun konsentrasinya telah bisa diabaikan. C-14 yang mempunyai umur paroh beberapa ribu tahun sama sekali belum terlihat peluruhannya. Tabel 2. Karakterisasi reflektor grafit[3] Material Elemen Konsentrasi (ppm) Grafit Lithium 0.1 Karbon 10 6 Baja tahan karat Nitrogen 4 Klorin 4.3 Kalsium 41 Besi 4.3 Kobalt 0.012 Nikel 3.65 Niobium 1 Perak 0.01 Timah putih 0.05 Barium 1 Samarium 0.02 Europium 6 x 10-4 Merkuri 0.04 Uranium 0.1 Besi 4.16 x 10 5 to Kobalt 8.4 5 to 257, Nikel 430 to 3.3 x 10 5 Perak 0.025 to 0.82 Timah putih 4.3 to 204 Samarium 2.3 x 10-4 to 1.9 x 10-3 Gambar 1. Blok diagram pemanfaatan Origen 2 dalam analisis Gambar 2. Radionuklida Reflektor Grafit 36
Tabel 3. Hasil Perhitungan Radionuklida Reflektor Grafit Radionuklida T ½, Aktivitas, tahun setelah shut down (Bq) tahun 5 10 25 50 100 Mn-56 0,86 9,14x10 5 7,15x10 3 - - - Fe-15 2,7 1,65x10 4 8,23x10 3 - - - Ni-59 76.000 9,95x10 5 9,95x10 5 9,95x10 5 9,95x10 5 9,95x10 5 Ni-63 100 7.15x10 5 6.90x10 5 6.40x10 5 5.23x10 5 3.70x10 5 Co-60 5,3 1.50x10 3 780 109 - - H-3 12,3 5.19x10 7 3.90x10 7 1.60x10 7 4.10x10 6 2.40x10 6 C-14 5.730 9,24x10 7 9,24x10 7 9,24x10 7 9,24x10 7 9,24x10 7 Co-60 5,3 1,13x10 8 9,68x10 7 9,24x10 7 1,29x10 6 5,45 Cs-137 30 1,47x10 6 1,31x10 6 9,26x10 5 5,19x10 5 1,64x10 5 Tabel 4. Pengukuran Radiasi pada Inti Reaktor dan Sekitarnya Setelah Bahan Bakar Diambil [2] No Lokasi Paparan Radiasi 1 Surface of Bellows 130 R/jam 2 Surface of Bellows 100 R/jam 3 Surface of Bellows 120 R/jam 4 Surface of Clem Bellows 150 R/jam 5 Surface of Reflector Pipe 110 R/jam 6 Surface of Clem Bellows 110 R/jam 7 Surface of CT 560 R/jam 8 Surface of Reflector 66 R/jam 9 Surface of Reflector Pipe 70 R/jam 10 Surface of Reflector Pipe 70 R/jam 11 1 m from Bellows 90 R/jam 12 Surface of Fuel Rack 8 R/jam 13 Grid (CT Parallel) 450 R/jam 14 1 m (under grid) 80 R/jam 15 Surface of PHE 18.5 Bq/cm 2 KESIMPULAN Komponen reflektor grafit bekas dari reaktor Triga Mark II, yang paling dominan adalah grafit, sedangkan tutup alumunium dan bolt dari baja tahan karat mempunyai kontribusi yang sangat kecil. Dari segi aktivitas C-14 dan H-3 adalah radionuklida yang paling dominan, disamping Ni-59, Ni- 63 dan Cs-137, tetapi dari paparan radiasinya Co-60 adalah yang paling dominan, sebab Co-60 mempunyai energi maksimum yang sangat tinggi, yaitu 318 kev untuk β dan 2 energi radiasi γ yaitu: 1,17 MeV dan 1,33 MeV. Aktivitas Co-60 masih berperan hingga 100 tahun, tetapi setelahnya posisinya berubah secara nyata, sebab emiter beta dari Co-60, yang mempunyai umur paroh 5,3 tahun konsentrasinya telah dapat diabaikan. Setelah 100 tahun aktivitas C-14 yang mempunyai umur paroh beberapa ribu tahun sama sekali belum terlihat peluruhannya. DAFTAR PUSTAKA 1. International Atomic Energy Agency, Decommissioning Techniques for Research Reactor, Final Report of a Coordinated Research Project, 1997-2001, IAEA-TECDOC-1273, Vienna, 2002 2. Daryoko, M., and Gunandjar, Inventarisasi Radionuklida dalam Komponen Nuklir, Jurnal Teknologi Pengolahan Limbah, ISSN 1410-9565, Volume 6 Nomor 1, Jakarta, Juni 2003 3. International Atomic Energy Agency, Radiological Characterization of Shut Down Nuclear Reactor for Decommissioning Purposes, IAEA- TRS No. 389, Vienna, 2002 4. ORNL, RSICC Computer Code Collection Origen 2.1, ORNL, 1980. 37
38