Jurnal Radioisotop dan Radiofarmaka Journal of Radioisotopes and Radiopharmaceuticals Vol 16 No 1 April 01 ISSN 1410-854 PEMISAHAN RADIOISOTOP DARI RADIOISOTOP W MELALUI KOLOM GENERATOR W/ BERBASIS ALUMINA Sriyono, Hotman Lubis, Endang Sarmini, Herlina, Indra Saptiama Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka BATAN ABSTRAK PEMISAHAN RADIOISOTOP DARI RADIOISOTOP W MELALUI KOLOM GENERATOR W/ BERBASIS ALUMINA. nium- ( ) adalah jenis radioisotop mempunyai waktu paro 16,98 jam, pemancar partikel beta dengan energi maksimum,1 Mev (100%) dan sinar gamma dengan energi 155 kev (15%) sehingga cocok digunakan untuk terapi kanker termasuk paliatif nyeri tulang dan terapi radiasi intravascular serta sekaligus untuk pencitraan. Radioisotop bisa diperoleh dari hasil peluruhan radioisotop Tungsten- (W) dengan waktu paro 69,4 hari diserapkan pada kolom alumina. Kemudian, dikeluarkan dari kolom tersebut dengan cara elusi menggunakan larutan salin (NaCl 0,9%). Sebagai radionuklida induk, W bisa dihasilkan dengan mengiradiasi sasaran Tungsten metal (W-metal) atau tungsten oksida (WO) diperkaya W hingga >95% di dalam reaktor mempunyai fluks neutron tinggi (>1015 n/cm/detik). Dalam penelitian ini telah dilakukan pemisahan radioisotop dari W menggunakan kolom generator W/ berbasis alumina dengan cara elusi menggunakan larutan salin (NaCl 0,9%). Sasaran digunakan adalah serbuk W-metal diperkaya W hingga 99,79% diiradiasi di reaktor G.A. Siwabessy dengan fluks neutron 1, x 1014 n/cm/detik selama ± 0 hari. Radionuklida W hasil iradiasi tersebut selanjutnya di-loading ke dalam kolom generator berbasis alumina. Dari kegiatan ini diperoleh yield W sebesar 9% dengan aktifitas jenis 0,0 Ci/g, larutan sodium perenat jernih tak berwarna dengan ph = 5,5. Generator W/ dielusi sekali seminggu selama ± bulan dan diperoleh yield rata-rata 65%, kemurnian radionuklida 100% (lolosan W tidak terdeteksi), kemurnian radiokimia >99,95%. Kata Kunci : Alumina, Kolom generator W/, Radioisotop terapi, Tungsten-. ABSTRACT SEPARATION OF RADIOISOTOPE FROM W BY COLUMN GENERATOR W/ BASED ALUMINA. nium-() is a type of radioisotope which have a halflife 16.98 hours, transmitters beta particles with a maximum energy.1 Mev (100%) and gamma rays with energies 155 kev (15%) so that it is suitable for cancer therapies including bone pain palliative and radiation therapy intravascular and also for Imaging. Rhenium- radioisotope can be obtained from decay of Tungsten- (W) with halflife 69.4 days that absorbed on alumina column. Then, the eluted from the alumina column using saline solution (0.9% NaCl). As the radionuclide parent, W can be produced by irradiated of Tungsten metal or tungsten oxide (WO) enriched targets up to >95 % as Tungsten- in the reactor that have a high neutron flux ( >1015 n/cm/sec). In this research was separated of radioisotopes from W in the W/ generator based alumina column by elution using a saline solution (0.9% NaCl). Target used is Tungsten-metal powder enriched 99.79% as W were irradiated in the GA Siwabessy reactor by neutron flux 1. x 1014 n/cm/sec. for ± 0 days. Radionuclide W irradiation results then will be loaded into the generator column based alumina. This activity obtained 9% W yield by specific activity 0.0 Ci/g, clear colorless solution of sodium perhenate with ph = 5.5. Column W/ generator was eluted once a week for months and obtained yields an average of 65%, 100% radionuclide purity (W breakthrough not detected), >99.95% radiochemical purity. Keywords : Alumina, W/ generator column, therapeutic radioisotope, Tungsten-. 1
Pemisahan Radioisotop dari Radioisotop W Melalui Kolom Generator W/ Berbasis Alumina (Sriyono, dkk) generator PENDAHULUAN 99 Mo/99mTc berbasis alumina secara komersil telah dibuat oleh PT. BATAN Teknologi. Radionuklida adalah jenis atom tidak stabil Sifat kimia dimiliki Molibdenum (Mo) hampir memancarkan radiasi atau partikel bermuatan sama dengan tungsten (W) maka dalam penelitian biasanya digunakan di bidang medis untuk ini akan dicoba untuk mengembangkan generator keperluan diagnosa dan terapi tumor. Untuk keperluan terapi radionuklida dan diagnosa, bebas W/ menggunakan diperlukan pengemban diserapkan ke dalam alumina. Dengan mengelusikan larutan NaCl 0,9% ke dalam kolom generator salah satunya adalah nium- () t½ = 16,98 W/ tersebut maka akan dihasilkan larutan merupakan radionuklida eluen berupa sodium perenat (NaO4) untuk bebas pengemban karena merupakan anak luruh dari radioisotop terapi dan sekaligus untuk pencitraan. Di radionuklida induk tungsten- (W), selain itu dalam negeri pemanfaatan generator juga memancarkan partikel beta kuat (Eβ = berbasis,1 MeV, 100%) digunakan untuk tujuan generator ideal pada kamera gamma saat pencitraan sediaan W (t½ = 69,4 hari). Perangkat untuk pada dan sebesar 1, x 10 Kemudian [1,, ] reaksi [4]. Dalam terjadi >1015 adalah penelitian ini W digunakan W dan fluks neutron termal n/cm /detik selama 19,8 hari. radionuklida W terbentuk diserapkan ke dalam kolom alumina dan secara W diserapkan ke dalam generator 14 kolom belum neutron tinggi BATAN mempunyai memisahkan radionuklida anak dari radionuklida alumina alumina diiradiasi di aktor G.A. Siwabessy PRSG- merupakan radionuklida Radionuklida berbasis W dan preparasi sasaran W-metal diperkaya 99,79% induknya tersebut dinamakan generator. pembuatan radionuklida induk produk peluruhan dari radionuklida induk berumur paro anak dari teknik fluks (n,γ) W(n,γ) W. kromatografi yaitu metoda untuk memisahkan panjang seperti mempunyai n/cm/detik, mendapatkan radionuklida tersebut adalah kolom merupakan W/ karena diperkaya hingga >95% di dalam reaktor nuklir juga dipakai untuk renium. Salah satu metoda untuk nuklir di terhadap sasaran tungsten- (W) alam atau radiofarmaka dengan teknesium diharapkan bisa anak ditawarkan dibuat melalui reaksi penangkapan neutron ganda golongan sama di sistem berkala (golongan radionuklida W/ Sebagai radionuklida induk, W hanya bisa dengan Tekesium (Tc) karena berada dalam penandaan kedokteran bisa dikuasai. tumor, serta mempunyai sifat kimia mirip metode belum pembuatan radionuklida induk 155 KeV, 15%) dapat memberikan gambar sehingga alumina lingkungan terapi tumor, dan memancarkan radiasi gamma (Eγ = VII), W hasil aktifasi neutron ganda terhadap sasaran W-metal diperkaya dan mempunyai waktu paro (t½) relatif pendek jam. Radionuklida periodik dielusi dengan larutan NaCl 0,9% untuk kemudian mengeluarkan radioisotop dikeluarkan dengan cara elusi menggunakan larutan anak luruh dari W. salin (NaCl 0,9%) seperti diberlakukan pada merupakan
Jurnal Radioisotop dan Radiofarmaka Journal of Radioisotopes and Radiopharmaceuticals Vol 16 No 1 April 01 ISSN 1410-854 METODE Cara Kerja Bahan dan Peralatan Preparasi Radioisotop W Serbuk tungsten metal (W-metal) diperkaya Sasaran dikemas dalam ampul kuarsa dan W 99,79% dari Isoflex Rusia sebagai sasaran ditutup dengan cara pengelasan kaca kemudian untuk pembuatan radioisotop induk W, semua dikemas lagi dalam inner capsule dari bahan bahan kimia Sodium hidroksida, Hidrogen peroksida aluminium derajad nuklir dan diuji kebocorannya 0%, Asam khlorida % adalah pro analisis dari dengan cara uji gelembung (bubble test). Setelah Merck, aquabidest dan larutan salin (NaCl 0,9%) dinyatakan tidak bocor, inner capsule tersebut diperoleh sedangkan dimasukkan ke dalam kapsul iradiasi dari bahan W digunakan alumina (AlO) aluminium derajad nuklir kemudian diserahkan ke dari sebagai penyerap IPHA-Laboratories asam dari Merck. Semua peralatan gelas PRSG digunakan dari pyrex. melampirkan isian formulir permohonan iradiasi dan Untuk penimbangan sasaran digunakan BATAN untuk diiradiasi dengan sertifikat hasil uji kebocoran. timbangan analitik ACCULAB ALC-110.4, fasilitas Paska iradiasi, sasaran dibiarkan selama ± hotcells dilengkapi dengan master slave 0 hari untuk menghilangkan radioisotop manipulator untuk proses penanganan dan pelarutan sasaran teriradiasi, pengukuran radioaktifitas terbentuk sehingga hanya tinggal luruhnya. Kemudian W W dan anak sasaran teriradiasi dan pengukuran kemurnian radionuklida digunakan dikeluarkan dari kemasan kapsul iradiasi dan spektrometer gamma dilengkapi dengan multi dilarutkan dengan larutan HO 0% dan larutan channel analyzer dari ORTEC, detector Germanium NaOH 4N sambil dipanaskan di bawah titik didihnya kemurnian tinggi GAMMA-X HPGe, DSPEC-LF seperti pada Gambar 1. Setelah sasaran teriradiasi digital -ray spectrometer, pendingin detector X- larut sempurna, larutan sodium tungstat didinginkan COOLER II dan UPS Model : NTP-1000 5000 L. hingga temperatur kamar kemudian diukur volume Spektrometer gamma tersebut telah dikalibrasi totalnya menggunakan syringe. Selanjutnya larutan dengan sumber standar 15 Eu, 1 Ba, 17 tungstat Cs dan 60Co. dicuplik Untuk menentukan kemurnian radiokimia digunakan spektrometer Imaging radioaktifitas Scanner AR-000 dari BIOSCAN, dan gamma W dan dicacah untuk menggunakan menentukan total diperoleh serta sedangkan untuk penentuan waktu paro digunakan kandungan logam tungsten dalam larutan untuk dose calibrator ATOMLAB 100. menentukan aktifitas jenis radioisotop W.
Pemisahan Radioisotop dari Radioisotop W Melalui Kolom Generator W/ Berbasis Alumina (Sriyono, dkk) kandungan tungsten (W) akan diserapkan. Kapasitas serap alumina asam diasumsikan 80 mg W/gram alumina.[5] Selanjutnya kolom dicuci dengan mengelusikan 10 ml larutan HCl 1M kemudian dicuci lagi dengan aquabidest sampai ph eluat =. Terakhir kolom dielusi dengan 15 ml Gambar 1. Proses pelarutan sasaran W-metal larutan salin (NaCl 0,9%) telah diatur ph-nya diperkaya 99,79% teriradiasi menjadi dengan HCl 0,1M. Preparasi Kolom Generator W/ Preparasi Kolom Alumina Asam Ditimbang 50 g serbuk alumina asam Larutan sodium tungstat (NaWO4) hasil kemudian dicuci dengan 400 ml air demin sambil pelarutan sasaran teriradiasi diatur ph-nya menjadi dilakukan pengadukan lalu dengan menambahkan larutan HCl M sedikit demi dibiarkan sampai besar sedikit sampai terbentuk endapan putih dan langsung mengendap sedangkan partikel-partikel halus hilang lalu ukur ph-nya, apabila masih > dibuang dengan cara dekantasi. Pencucian dengan ditambahkan lagi HCl M tetes demi tetes hingga air demin dilakukan beberapa kali sampai semua ph =. Larutan NaWO4 dengan ph = tersebut partikel-partikel halusnya terdekantasi kemudian di-loading ke dalam kolom alumina asam alumina asam tersebut dipanaskan dalam oven pada kemudian disebut kolom generator temperatur 150 oc selama 5 jam sehingga diperoleh (Gambar ), eluat ditampung dalam botol vial berat konstan. kemudian kolom generator W/ dicuci dengan selama 0 partikel-partikel detik W/ mengelusikan x 10 ml larutan salin untuk Ditimbang,6 gram alumina asam telah di-treatmen tersebut kemudian dimasukkan ke mengeluarkan semua dalam gelas piala dan ditambahkan aquabidest sehingga akhir dari elusi kolom tersebut dianggap secukupnya selanjutnya alumina tersebut di-loading sebagai waktu awal telah terbentuk pertumbuhan (t0). ke dalam kolom fritted ukuran 8 x 100 mm Selanjutnya kolom generator telah dipasang glass filter di atas frit kemudian selama 4-5 hari untuk mencapai kesetimbangan W - kolom ditutup pada kedua ujungnya dengan karet. Dalam kegiatan ini dibuat buah septa dan Aluminium seal. Jumlah alumina asam kolom generator digunakan disesuaikan dengan jumlah total seperti pada Tabel 1. 4 W/ dibiarkan W/ dengan kondisi sama
Jurnal Radioisotop dan Radiofarmaka Journal of Radioisotopes and Radiopharmaceuticals Vol 16 No 1 April 01 ISSN 1410-854 Tabel 1. Parameter kolom generator W/ berbasis alumina No. 1... 4. Proses Parameter Aktifitas W di-loading...(mci) Kandungan unsur tungsten (W) total (mg) ph larutan sodium tungstat.. Jumlah Alumina asam..(g) Elusi dari kolom Kolom II 7,45 08,6 sebagai fase diam kemudian dicelupkan ke dalam Generator W/ tabung kromatografi telah diisi dengan larutan Setelah radioisotop Kolom I 7,45 08,6 masa pertumbuhan tercapai, salin sebagai fase gerak, selanjutnya dicacah dengan terbentuk dalam kolom Imaging Scanner AR-000 dari BIOSCAN untuk W/ generator dikeluarkan dengan menentukan kemurnian radiokimia. mengelusikan 10 x 1 ml larutan salin (NaCl 0,9%) secara fraksinasi seperti pada Gambar dan masingmasing fraksi menggunakan diukur nya gamma untuk aktifitas spektrometer HASIL DAN PEMBAHASAN Data iradiasi 0,5 g serbuk sasaran W-metal diperkaya 99,79% menentukan profil elusinya. Radioisotop W di fasilitas iradiasi Central Irradiation Position (CIP) reaktor G.A. Siwabessy aktifitasnya paling ditampilkan pada Tabel. Pada Tabel tersebut besar diukur ph-nya dan dicuplik kemudian terlihat selama proses iradiasi mengalami dua kali ditotolkan pada kertas kromatografi Whatman shut down selama 1,8 dan, hari. Gambar. Kolom W/ berbasis alumina Gambar. Proses elusi kolom generator W/ berbasis alumina 5
Pemisahan Radioisotop dari Radioisotop W Melalui Kolom Generator W/ Berbasis Alumina (Sriyono, dkk) Tabel. Data iradiasi sasaran W-metal diperkaya 99,79% W di reaktor G.A. Siwabessy Iradiasi Shut Down Ke- Waktu (hari) Ke- Waktu (hari) 1 5,14 1 1,8 10,86,,8 Jumlah 19,8 Decay selama 55,1 hari Sedangkan reaksi nuklir dari penangkapan neutron ganda terhadap sasaran energi gamma lainnya merupakan pengotor W di reaktor seperti ditunjukkan pada Gambar 4. ditampilkan pada persamaan 1. Dari reaksi Hasil elusi kolom generator tersebut dihasilkan radioisotop hari), dengan cara fraksinasi 10 x 1 ml larutan salin (NaCl (t½ = 0,71 hari). 0,9%) setelah masa pertumbuhan, diperoleh larutan Dari radioisotop terbentuk hanya diperlukan maka radioisotop dengan cara sodium perenat (NaO4) jernih tidak W dan dihilangkan W/ W (t½ = 0,99 W (t½ = 69,4 hari) dan W diluruhkan/dibiarkan berwarna dengan ph = 5,5 dan yield aktifitas >65%, serta kemurnian radiokimia >99,95% selama lebih dari 0 hari untuk mengurangi paparan kemurnian radionuklida 100% (lolosan radiasi gamma dipancarkan oleh radionuklida pemancar gamma lainnya tidak terdeteksi). Untuk W sebelum dilakukan proses pelarutan sasaran membuktikan bahwa eluat diperoleh adalah teriradiasi. Dari pelarutan sasaran teriradiasi tersebut NaO4 adalah dengan melakukan pencacahan diperoleh aktifitas W dan W sebesar 16,8 mci dengan cuplikan eluat larutan sodium perenat tersebut aktifitas jenis sebesar 0,0 Ci/g W pada saat menggunakan spektrometer gamma dan hasilnya hanya tampak satu puncak energi dari pada 155 pengukuran dan yield W mencapai 9% dari perhitungan teoritis. KeV saja seperti pada Gambar 5 selain itu dibuktikan juga dengan pengukuran aktifitas secara berulang W (n, ) W (n, ) menggunakan W..(1) dose calibrator terhadap eluat NaO4 untuk menentukan waktu paro dan Hasil pencacahan spektrometer gamma terhadap larutan bulk sebelum di-loading ditunjukkan seperti pada Gambar 6 dimana hasil menggunakan ke dalam pengukuran tersebut diperoleh waktu paro (t½) W- radioisotop kolom sebesar 17, jam sedangkan dari pustaka sebesar 16,98 jam jadi hanya selisih 1,9% kromatografi alumina asam masih banyak puncak energi gamma diantaranya dengan demikian radioisotop dihasilkan benar- (155 KeV) dan benar. 6
Jurnal Radioisotop dan Radiofarmaka Journal of Radioisotopes and Radiopharmaceuticals Vol 16 No 1 April 01 ISSN 1410-854 Gambar 4. Spektrum puncak energi- hasil pencacahan menggunakan spektrometer gamma terhadap : a) larutan bulk W- dimana masih banyak puncak energi- muncul diantarnya sebagai anak luruh W. b) Eluat bulk W- setelah dielusikan ke dalam kolom alumina tinggal puncak energi pada 155 KeV sedangkan W terserap dalam kolom alumina. c) Eluat pencucian ke-1 kolom alumina dengan 10 ml larutan NaCl 0,9% puncak energi masih terlihat. d) Eluat pencucian ke- kolom alumina dengan 10 ml larutan NaCl 0,9% sudah tidak ada energi ini menunjukkan bahwa telah keluar dari kolom alumina sehingga pada saat akhir elusi tersebut dicatat sebagai waktu awal pertumbuhan (t0). 155 KeV Gambar 5. Spektrum puncak energi- hasil pencacahan eluat menggunakan spektrometer gamma 7
Pemisahan Radioisotop dari Radioisotop W Melalui Kolom Generator W/ Berbasis Alumina (Sriyono, dkk) Aktifitas (mci),5 1,5 1 y =,51e-0,04x 0,5 0 0 10 0 0 40 50 Gambar 6. Grafik peluruhan aktifitas terhadap waktu Profil elusi dari hasil elusi kolom generator terhadap eluat hasil elusi kolom generator W/ W/ secara fraksinasi dengan 10 x 1 ml larutan menggunakan Imaging Scanner AR-000 bisa dilihat NaCl 0,9% bisa dilihat pada Gambar 7, dimana pada Gambar 8 dimana hasil pengukuran tersebut aktifitas paling besar adalah pada Fraksi diperoleh kemurnian radiokimia sebesar ke- dan sudah terelusi semua pada Fraksi ke-5. 99,99% ini menunjukkan bahwa eluat tersebut murni Sedangkan hasil pengukuran kemurnian radiokimia sebagai sodium perenat (NaO4). Gambar 7. Profil elusi eluat dari Generator W/ berbasis alumina Gambar 8. Kemurnian radiokimia hasil scanning sodium perenat menggunakan Imaging Scanner AR-000 8
Yield (%) Jurnal Radioisotop dan Radiofarmaka Journal of Radioisotopes and Radiopharmaceuticals Vol 16 No 1 April 01 ISSN 1410-854 110 100 90 80 70 60 50 40 0 0 10 0 Kolom I 0 1 4 5 6 7 8 Elusi ke- 9 10 11 1 1 14 15 Gambar 9. Grafik persen yield dan Kemurnian Radio kimia Perenat (O4-) hasil elusi kolom generator dilakukan seminggu sekali karena waktu optimum pemisahan dari W 4 5 hari. Hasil pemantauan kolom generator - Radioisotop W/ dengan mengelusinya sekali seminggu selama bulan diperoleh yield bebas pengemban dalam bentuk larutan sodium perenat (NaO4) jernih rata-rata 65% tidak berwarna dengan kemurnian radiokimia >99,95% seperti - ph larutan 5,5 - Yield >65% terlihat pada Gambar 9 - Kemurnian Radionuklida 100% (Lolosan KESIMPULAN Dalam W tidak terdeteksi) penelitian ini telah berhasil - Kemurnian Radiokimia >99,95% mengiradiasi 0,5 g sasaran W-metal diperkaya hingga Dengan demikian teknologi pemisahan radioisotop 99,79% W di reaktor G.A. Siwabessy terapi dari W dalam bentuk kolom generator mempunyai fluks neutron 1, x 1014 n/cm/detik W/ berbasis alumina skala laboratorium telah selama 19,8 hari dengan kali shutdown diperoleh berhasil dilakukan. radionuklida W dengan tingkat keradioaktifan 16,8 mci dengan aktifitas jenis 0,0 Ci/g W pada SARAN saat pengukuran dan diperoleh yield W sebesar Untuk preparasi generator W/ 9% dari perhitungan teroritis. Disamping itu juga berbasis alumina bisa digunakan dalam telah berhasil memisahkan radioisotop terapi kedokteran nuklir disarankan untuk mengiradiasi 1 dari radioisotop induknya (W) dengan metode gram sasaran W diperkaya hingga 99,79% di kolom kromatografi berbasis alumina dan sampai tiga reaktor G.A. Siwabessy selama 0 hari secara bulan masih bisa dielusi untuk mendapatkan kontinyu sehingga diperoleh radioisotop W dengan radioisotop bebas pengemban dengan keradioaktifan sebesar 100 mci memenuhi spesifikasi sebagai berikut : syarat untuk keperluan medis. 9
Pemisahan Radioisotop dari Radioisotop W Melalui Kolom Generator (Sriyono, dkk) DAFTAR PUSTAKA 1. EHRHARDT, GARY J., United States Patent No. 485941, (1989).. ADANG H.G, A. MUTALIB, YONO S., SULAEMAN, Karakteristik Generator W/ Berbasis PZC (Poly Zirconium Compound), Jurnal Sains & Teknologi Nuklir Indonesia, Volume VIII, No., Agustus 007.. F. F. (RUSS) KNAPP, Jr., Future Prospects for Medical Radionuclide Production in The High Flux Isotope actor (HFIR) at The Oak Ridge National Laboratory (ORNL), Nuclear Medicine Group, Life Sciences Division, Oak Ridge National Laboratory (ORNL), Oak Ridge, TN 781-69, U.S.A. 4. F.F. KNAPP, Jr., S. MIRZADEH, M. GARLAND, B. PONSARD, R. KUZNETSOR, actor Production and Processing of W, Chapter 5 IAEA Radioisotopes and Radiopharmaceuticals Series No., Vienna 010 5. RUBEL CHAKRAVARTY, ASHUTOSH DASH, MEERA VENKATESH., Separation of clinical grade from W using Polymer Embedded Nano Crystalline Titania, Chemistry and Materials Science, DOI : 10.165/S 107-009-1070-7. 10 W/ Berbasis Alumina