KALIBRASI PERALATAN DIFRAKTOMETER NEUTRON SERBUK RESOLUSI TINGGI ( DN3 )

Transkripsi

1 KALIBRASI PERALATAN DIFRAKTOMETER NEUTRON SERBUK RESOLUSI TINGGI ( DN3 ) Herry Mugirahardjo, Tri Hardi Priyanto, Andon Insani Pusat Teknologi Bahan Industri Nuklir BATAN, Kawasan Puspiptek, Tangerang mugirahardjo@gmail.com ABSTRAK KALIBRASI PERALATAN DIFRAKTOMETER NEUTRON SERBUK RESOLUSI TINGGI (DN3). Telah dilakukan kalibrasi difraktometer neutron DN3 untuk meningkatkan unjuk kerja dan mengoptimalkan waktu pengukuran. Kalibrasi DN3 dilakukan dengan dua cara, tanpa neutron ( cold test ) dan dengan neutron ( hot test ). Kalibrasi tanpa neutron meliputi pengecekan elevasi pusat berkas, derau elektronik dan cacahan latar belakang. Pengujian dengan neutron ( hot test ) meliputi pengujian effisiensi detector, pengujian bentuk pulsa detector dan pengujian dengan cuplikan standar untuk kalibrasi panjang gelombang. Dari pengujian tersebut diperoleh hasil bahwa ada beberapa detektor utama yang perlu diperbaiki atau diganti dengan detektor yang baru, dan panjang gelombang hasil kalibrasi adalah 1,8236Å. Kata kunci : kalibrasi, cold test, hot test, efisiensi, panjang gelombang ABSTRACT CALIBRATION OF HIGH RESOLUTION POWDER DIFFRACTOMETER (DN3). Calibration of neutron diffractometer DN3 has been performed to improve performance and to optimize time measurement. Two kinds of callibration have been carried out, firstly without neutron (cold test) and secondly with neutron (hot test). Calibration without neutron consist of checking of elevation of beam center, electronic noise and backgound intensity. Calibration with neutron (hot test) consist of testing of detector eficiency, detector pulse shape, standard sample is used for calibration of neutron wavelength. From the calibration it is obtained that some colimators need to be repaired or changed and some detector need tobe replaced with new detectors, and neuron wavelength of 1,8236Å is obtained from standard sample. Key words : calibration, cold test, hot test, efisiency, wavelength PENDAHULUAN ifraktometer neutron serbuk resolusi tinggi D DN3 (high resolution powder diffractometer, HRPD) merupakah salah satu fasilitas difraktometer neutron yang dimiliki Pusat Teknologi Bahan Industri Nuklir (PTBIN) - BATAN yang digunakan untuk penelitian struktur bahan. Sejak diresmikan pemakaiannya pada tahun 1992, fasilitas ini banyak digunakan untuk uji dan karakterisasi bahan, dan merupakan peralatan yang paling sibuk di antara fasilitas hamburan neutron lainnya. Untuk meningkatkan kualitas penelitian hamburan neutron, setiap peralatan hamburan neutron harus dikalibrasi ulang untuk mengetahui sifat dan karakteristik instrumen. Untuk itu telah dilakukan kalibrasi difraktometer neutron serbuk resolusi tinggi DN3. Penelitian sebelumnya menunjukkan percobaan yang terlalu lama untuk mendapatkan satu hasil pola difraksi hal itu dikarenakan berkas yang direfleksi oleh monokromator tidak diterima oleh detektor secara optimal. Untuk mendapatkan kondisi percobaan yang optimal beberapa percobaan telah dilakukan yaitu pengujian tanpa berkas neutron (cold test) Herry Mugirahardjo, dkk. ISSN Buku I hal 267

2 dan dengan berkas neutron (hot test). Tujuan dari kalibrasi adalah diperoleh status terakhir (current status) peralatan difraktometer DN3 sehingga dapat menambah ketelitian analisis data struktur. Monokromator pada difraktometer neutron resolusi tinggi (High Resolution Powder Diffractometer, HRPD) berfungsi untuk mengubah neutron termal polikromatis dari sumber neutron ( Reaktor G.A. Siwabessy ) yang telah melewati tabung pemandu neutron ( NGT Neutron Guide Tube ) menjadi monokromatis (memiliki energi dan panjang gelombang tertentu) dan memantulkan (men-difraksi-kan) neutron. Arah difraksi neutron difokuskan ke arah pusat meja cuplikan, sehingga diharapkan fluks neutron yang mengenai cuplikan yang sedang diukur menjadi maksimal. Kegiatan kalibrasi HRPD dimulai dengan melakukan pengukuran efisiensi 32 detektor utama. Pengukuran efisiensi ini merupakan salah satu bentuk kalibrasi yang penting dilakukan. Pengukuran bertujuan untuk memperoleh posisi nol dari 32 detektor yang diletakkan terpisah 5 antar masing-masing detektor, sehingga dapat mengoreksi pembacaan sudut 2-theta untuk tiap detektor. Selain itu pengukuran ini diperlukan untuk mengetahui perbandingan cacahan tiap detektor, sehingga diperoleh faktor koreksi cacahan tiap detektor untuk pola difraksi hasil pengukuran cuplikan. pengukuran menggunakan preset time. Selanjutnya dilakukan pengukuran cuplikan standar TiO 2 dan nikel untuk melihat unjuk kerja difraktometer dibandingkan dengan hasil pengukuran yang pernah dilakukan sebelumnya. Pada eksperimen difraksi yang menggunakan neutron termal, panjang gelombang berkas neutron harus diketahui dan ditentukan secara tepat, sehingga data-data yang diperoleh dapat dianalisis dengan benar dan tepat. Pada difraksi sinar X, berkas monokromatiknya adalah berkas radiasi karakteristik, sehingga panjang gelombangnya relatif fixed dan juga sudah merupakan berkas dengan intensitas garis. Sedangkan pada difraksi neutron, dimana berkas monokromatiknya berupa pita kecil dengan panjang gelombang terpusat di sekitar ; dengan kata lain harga ini tergantung pada kondisi monokromator dan posisi monokromator terhadap arah berkas radiasi, yakni dalam hal kemiringannya, pergeseran vertikal horizontal dan sudut take-off. Artinya jika kondisi dan kestabilan posisi monokromator terganggu, maka harga akan berubah. Oleh karena itu kalibrasi/koreksi panjang gelombang berkas neutron monokromatik perlu dilakukan. Pada makalah ini akan dilaporkan hasil kalibrasi panjang gelombang difraktometer neutron HRPD pasca kalibrasi. LATAR BELAKANG TEORI Panjang Gelombang Monokromator hanya akan mendifraksikan berkas neutron yang memenuhi persamaan Bragg, sebagai berikut 2d sin (1) cal hkl cal Pada kondisi ideal, dimana kristal yang mendifraksikan sempurna, paralelisasi dan monokromatisasi berkas datang sempurna, dan hamburan berkas terdifraksi adalah hamburan elastik sempurna, maka pola difraksi berupa garis. Tetapi dalam kenyataannya pola difraksi berupa kurva yang puncaknya terjadi pada sudut Bragg. Begitu pula ditambah dengan kondisi monokromator, maka berkas monokromatis dengan panjang gelombang cal berubah menjadi obs, dan obs inilah yang digunakan dalam eksperimen. Karena itu perlu ditentukan dengan tepat. Panjang gelombang ini dapat dituliskan dengan persamaan Bragg berikut, 2d sin (2) obs hkl obs Bila = cal - obs dan = cal - obs, maka persamaan (1) akan menjadi, 2d sin( ) (3) obs hkl obs Dengan asumsi bahwa dan adalah kecil, maka persamaan (3) dapat dikembangkan sebagai berikut, obs 2 dhkl (sin obs cos obs ) 1 sec (4) obs 2 d cos d hkl obs hkl Persamaan di atas dapat dituliskan dengan persamaan garis linier; y = mx, di mana suku y = 2 dan x = (sec obs / d hkl ) adalah parameter variabel sedangkan m = adalah konstanta. Dengan menggunakan metode least square (regresi linier) maka kita dapat menentukan yang nantinya akan digunakan untuk mengoreksi panjang gelombang [1]. Metode ini memerlukan dua parameter variabel sebagai masukan, sehingga jelaslah keakuratan metode ini untuk menghitung panjang gelombang tergantung pada ketepatan dan ketelitian harga parameter variabel yang dimasukkan. Parameter variabel least square dalam hal ini tidak lain adalah sudut Bragg kalkulasi dan sudut Bragg observasi dari suatu cuplikan standar. Dipilihnya cuplikan standar Buku I hal 268 ISSN Herry Mugirahardjo, dkk

3 dimaksudkan agar sudut Bragg kalkulasi dapat dihitung dengan tepat dan sudut Bragg observasi dapati diamati dengan teliti. METODOLOGI Dalam melakukan percobaan diperlukan film polaroid dengan tipe FP-3B. Film tersebut digunakan untuk mendapatkan foto berkas neutron yang direfleksikan oleh monokromator. Selain itu juga diperlukan teodolit untuk mengukur tinggi level pusat berkas neutron. Percobaan pertama adalah percobaan tanpa berkas neutron (cold test). Percobaan kedua dilakukan menggunakan berkas neutron (hot test. Percobaan tanpa berkas neutron meliputi pengecekan posisi tinggi level difraktometer terhadap titik acuan dan pengecekan derau elektronik (electronic noise). Percobaan dengan menggunakan berkas neutron meliputi pengecekan level difraktometer, pengesetan monokromator, pengujian homogenitas monokromator, Pengecekan efisiensi detektor utama, kalibrasi panjang gelombang, dan resolusi difraktometer. Pengujian tanpa berkas neutron. Pengujian ini meliputi pengecekan level DN3 dan pengujian derau elektronik. Level DN3 di cek dengan menggunakan teodolit dan pemeriksaan efisiensi detektor dilakukan dengan menggunakan generator pulsa. Pengecekan level DN3 Tinggi level DN3 diperiksa dengan menggunakan teodolit, tujuan pengecekan level ini adalah untuk melihat sejauh mana posisi berkas telah berubah dari posisi sebelumnya terhadap titik acuan dimana titik acuan di letakkan di tembok. Pengecekan derau elektronik (electronic noise) Derau elektronik sangat mempengaruhi hasil percobaan, karena akan menambah latar belakang pada pola difraksi yang akan menghasilkan kualitas pola difraksi yang kurang baik. Derau elektronik harus dibuat serendah mungkin dengan cara mengatur lebar jendela diskriminator. Detektor monitor mendapat pulsa yang dibangkitkan dengan menggunakan generator pulsa. Pengecekan dengan menggunakan berkas neutron (hot test) Pengecekan meliputi pengesetan monokromator, homogenitas berkas neutron, efisiensi detektor, kalibrasi panjang gelombang. Pengesetan kristal monokromator Monokromator kristal yang digunakan untuk mendapatkan berkas neutron monokromatis terbuat dari hot press Ge(331). Kristal mempunyai dimensi (H) x 45 (W) x 1 (T) cm 3. Mosaicness dari kristal sebesar.39 o. Pengesetan monokromator bertujuan untuk mendapatkan intensitas refleksi maksimum pada panjang gelombang yang diinginkan. Dalam pelaksanaan pengaturan posisi monokromator, sumbu yang pertama diatur adalah sumbu putar ω, karena arah difraksi hamburan neutron kearah meja cuplikan sangat ditentukan oleh sudut monokromator. Setelah posisi sumbu putar ditemukan, pengaturan diikuti oleh sumbusumbu yang lain ( Rx, X dan Y). Masing-masing arah memiliki step minimal yang berbeda-beda yaitu,1 o untuk ω dan,5 o untuk X, Y dan Rx. Untuk lebih menjamin ketelitian data, pengambilan cacahan dilakukan per 1 detik dan setiap gerakan monokromator dilakukan pencacahan 5 kali. Gambar 1. Posisi level DN3 dicek dengan menggunakan teodolit. Homogenitas berkas neutron monokromatis Untuk menguji homogenitas refleksi monokromator, digunakan film polaroid. Pada pengukuran ini monitor counter dan beam narrower holder tidak digunakan, sehingga berkas yang tertampil di film adalah berkas yang hanya melewati kolimator kedua. Efisiensi detektor utama. Setiap detektor di cek untuk melihat unjuk kerjanya yakni FWHM, intensitas maksimum dan luas distribusi. Pengecekan setiap detektor dilaksanakan dengan menempatkan detektor utama terbuat dari 3 He dengan tipe XERAM NH- pada berkas langsung. Selanjutnya, distribusi cacahan yang diperoleh dari setiap detektor dicocokkan dengan formula Gaussian menggunakan metode least square untuk menentukan posisi puncak, lebar setengah tinggi puncak (Full Width Half Maximum, FWHM), cacahan maksimum dan luas Herry Mugirahardjo, dkk. ISSN Buku I hal 269

4 distribusi cacahan (integrated intensity). Analisis dilakukan dengan menggunakan perangkat lunak Igor-Pro. Pengukuran pola difraksi cuplikan standar TiO 2 rod dan serbuk nikel dilakukan dengan menggunakan perangkat lunak yang khusus dibuat untuk pengukuran scanning 2-theta. Kalibrasi panjang gelombang neutron. Setelah panjang gelombang ditentukan secara teoritis, panjang gelombang tersebut harus dikalibrasi dengan menggunakan cuplikan standaruntuk mendapatkan informasi panjang gelombang yang diperoleh secara eksperimen. Selain itu juga perlu dihitung pergeseran sudut nol derajat untuk mengetahui tingkat ketelitian difraktometer DN3. Sebagai cuplikan standar digunakan serbuk Standard Reference Material (SRM) Si (64b) dan Al 2 O 3 (674a) yang dikeluarkan oleh National Bureau of Standards (NBS), U.S. Department of Commerce. Pola difraksi masingmasing cuplikan diperoleh dari HRPD yang terdapat di PTBIN-BATAN, dengan jangkauan sudut 2 sebesar 2,5 162,5 menggunakan lebar langkah,5 derajat. Pengukuran memerlukan waktu sekitar 35 jam untuk setiap cuplikan. Tabel 1. Spesifikasi cuplikan serbuk standar yang digunakan untuk kalibrasi panjang gelombang HRPD. Si NBS SRM 64b Struktur Kubus Trigonal Parameter kisi Jarak antar bidang kisi, dhkl a =,54394 nm a h k l Grup ruang Fd3m (No. 227) -Al2O3 (Corundum) NBS SRM 674a a =, nm c = 1, nm 4 a 2 3 a h hk k l c R-3c (No. 167 Setting 2) HASIL DAN PEMBAHASAN Pengecekan Level Dari pengecekan level DN3 dengan menggunakan referensi titik nol yang berada di tembok, diperoleh level difraktometer turun kurang dari,25 mm terhadap titik nol sejak instalasi akhir tahun Hasil ini menunjukkan bahwa posisi tersebut masih dalam batas toleransi yang diijinkan, sehingga masih layak untuk digunakan dalam percobaan hamburan neutron. Pengecekan Derau Elektronik Derau elektronik sangat berpengaruh pada percobaan hamburan neutron. Derau elektronik diperoleh dengan menggunakan generator pulsa untuk membangkitkan pulsa di detektor monitor. Dengan menggunakan frekuensi Hz parameter masukan diset pada PRSC=4 PRST = 251 NSTEP=5 dan Δ2 =.1º diperoleh hasil seperti Gambar 2. Gambar 2. Profil derau elektronik dan cacahan latar DN3 Gambar 2 menunjukkan bahwa derau elektronik tidak seragam pada jangkauan sudut 2,5 o sampai 162,5 o. Ada beberapa posisi dimana derau tersebut lebih tinggi dibandingkan dengan derau lainnya. Hal ini mungkin disebabkan oleh pengaturan jendela diskriminator yang terlalu besar atau mungkin disebabkan oleh hal-hal lainnya. Jendela diskriminator tersebut adalah jendela no 1, 7, 9 dan 11. Hasil pengesetan kristal monokromator Kristal monokromator Ge(331) dipasang pada posisi sudut m = 43,92 o untuk mendapatkan berkas neutron monokromatis sebesar 1.82A. Dari hasil pengukuran dengan menggunakan monitor detektor dengan modus PRESET TIME selama 3 menit untuk setiap langkah, diperoleh posisi terbaik monokromator seperti yang ditunjukkan pada Tabel 2. Tabel 2. Posisi kristal monokromator hasil setting. Sumbu M1 ( ) MRX MX MY Posisi Buku I hal 27 ISSN Herry Mugirahardjo, dkk

5 Pada Gambar 3 diperlihatkan hasil cacahan per 1 detik dan cacahan rata-rata neutron terdifraksi dari monokromator terhadap perubahan posisi ke empat sumbu monokromator. Intensitas (cps) Intensitas (cps) Intensitas (cps) Posisi Omega (a) Posisi Rx (b) Intensitas (cps) Posisi Y (d) Gambar 3. Grafik Intensitas neutron terhadapa perubahan posisi sumbu ω, sumbu Rx, sumbu X dan sumbu Y. Hasil Efisiensi Detektor Utama Pengukuran efisiensi detektor dilakukan pada daya reaktor MW selama 2 detik untuk setiap langkah. Detektor utama terbuat dari 3He dengan type XERAM NH-. Data untuk setiap detektor dianalisis dengan menggunakan Gaussian Fitting untuk menentukan lebar setengan tinggi puncak (FWHM), cacahan maksium dan luas distribusi cacahan (integrited intensity). Gambar 4 memperlihatkan contoh hasil cacahan yang diperoleh dari detektor utama 1 pada posisi sekitar nol derajat. Distribusi cacahan neutron berbentuk Gaussian, dan dilakukan pencocokan Gaussian menggunakan metode least square dengan memanfaatkan perangkat lunak Igor Pro. Dan dari parameter yang diperoleh, dihitung pulan FWHM dan area dari distribusi cacahan tersebut. Hasil pencocokan dan parameter pencocokan yang diperoleh ditunjukkan pula pada gambar 5 (a). 7 fwhm =.2998 (.19) area= 6297 (53) Posisi X (c) x fit_wave65= W _coef[]+w _coef[1]*exp(-((x -W _c oef[2])/w _c oef[3])^2) W _coef={-34.23,1973, ,.185} V_chisq= e+6; V_npnts= 41; V_num NaNs= ; V_num INFs= ; W _sigm a={33.9,,.763,.116} Gambar 4. Hasil cacahan detektor 1 dengan metode preset time 2 detik dengan menggunakan acrilic. Pada gambar diperlihatkan juga parameter hasil pencocokan Gaussian menggunakan perangkat lunak Igor. Baris pertama pada kotak Herry Mugirahardjo, dkk. ISSN Buku I hal 271

6 yang ada di bawah gambar menunjukkan persamaan yang digunakan untuk pencocokan...pada gambar 5 (a) dan (b) diperlihatkan nilai FWHM, intensitas puncak dan luas distribusi cacahan yang diperoleh dari hasil pencocokan untuk masing-masing detektor utama HRPD menggunakan metode preset count dan preset time. Dari hasil yang diperoleh, secara umum dapat dikatakan bahwa pengukuran dengan 2 metode pencacahan tersebut hampir sama. FWHM (degree) x1 3 Counts peak intensity 2 Detector number (a) preset time preset count 25 3 preset time preset count Pada gambar 5 (c) diperlihatkan pergeseran posisi nol untuk setiap detektor. Selain detektor 9, pergeseran posisi nol detektor kurang dari.5 derajat. Hasil yang diperoleh bisa dikatakan sama antara kedua motode pencacahan. Pergeseran ini berada pada arah yang sama, sehingga diharapkan tidak terdapat penumpukan atau kosongnya data pola difraksi cuplikan setelah dilakukan koreksi. Hasil kalibrasi panjang gelombang Pola difraksi pada rentang sudut 2 dari 2 sampai untuk cuplikan standar Si dan Al 2 O 3 ditunjukkan pada gambar 6 Indeks bidang difraksi dari masing-masing puncak yang digunakan dalam analisis ditunjukkan pula di dalam gambar. Intensity Al 2 O 3 Silicon 5 integrity intensity Theta (degree) 2-theta correction Detector number (b) 25 preset time preset count 3 Gambar 6. Pola difraksi cuplikan standar -Al 2 O 3 dan Si Untuk mendapatkan kemiringan (kecendrungan) distribusi yang merepresentasikan besarnya perbedaan panjang gelombang teoritis dan eksperimen, data dianalisis dengan metode regresi linier, dengan menggunakan persamaan, sec m 2 2 d hkl (5) Detector number (c) Gambar 5. Grafik hasil pengukuran efisiensi detector Buku I hal 272 ISSN Herry Mugirahardjo, dkk

7 Tabel 3. Data puncak bidang difraksi dan besaran yang digunakan dalam kalibrasi Panjang gelombang menggunakan cuplikan standar silicon Perhitungan panjang gelombang HRPD pada tanggal 18/3/25 RSG-GAS Serpong Si : a= Å Si : (NBS 64b) cal = 1.82 h k l dhkl (Å) 2 obs ( ) obs (Å) 2 cal ( ) secθobs/dhkl 2 (rad) Tabel 4. Data puncak bidang difraksi dan besaran yang digunakan dalam kalibrasi panjang gelombang menggunakan cuplikan standar alumina Perhitungan panjang gelombang HRPD pada tanggal 18/3/25 RSG-GAS Serpong Al2O3 a= Å -Al2O3 : (NBS 674a) cal = 1.82 c= Å h k L dhkl 2 obs obs 2 cal secθobs/dhkl 2 (rad) Hasil fitting data menggunakan persamaan garis linier dengan metode least square dirangkum dalam tabel 5. Tabel 5. Nilai konstanta pada persamaan (5) yang diperoleh dari hasil Gaussian fitting, dan panjang gelombang yang telah dikoreksi menggunakan 2 (rad) obs = cal - (Å) Si -,2242,714,21973,53 1,8237 Al2O , ,8236 Hasil kalibrasi dengan menggunakan dua cuplikan standar di atas memperlihatkan panjang gelombang yang hampir sama. Dari rata-rata panjang gelombang dari dua cuplikan standar tersebut adalah 1,82365 angstrom. KESIMPULAN Dari percobaan yang telah dilakukan dapat disimpulkan sebagai berikut: 1. Level difraktometer DN3 masih berada dalam batas toleransi yang diijinkan 2. Ada beberapa detektor yang mempunyai derau elektronik yang lebih tinggi dibandingkan dengan lainnya. Untuk itu perlu dilakukan pengesetan ulang beberapa jendela diskriminator untuk menurunkan derau elektronik. 3. Perlu dilakukan pemeriksaan lebih teliti kondisi detektor mengingat usia detektor yang sudah lama, terutama detektor nomor 27 yang tidak mencacah, baik pada preamplifier maupun amplifiernya. Herry Mugirahardjo, dkk. ISSN Buku I hal 273

8 4. Dari hasil perhitungan diperoleh panjang gelombang neutron terkalibrasi 1,8236 Å DAFTAR PUSTAKA 1. Marsongkohadi, dkk, Improvement Of The High-Resolution Powder Diffractometer (HRPD) at BATAN, Progress Report Hamburan Neutron, F.Izumi, The Rietveld Method, ed. By R.A. Young, Oxford University Press, Oxford (1993), Chap ANONYMOUS, HRPD ( PM-16) Operation Manual ( Hardware), Rigaku Co., Tokyo, ANONYMOUS, Equipment Specification of HRPD for MPR-3, NKK Co.,Tokyo, EDDY SANTOSA, Pengembangan Sistem Kendali Alternatif untuk Difraktometer Neutron Resolusi Tinggi (HRPD), Laporan Teknis P3IB-52/ Engkir Sukirman dan Achmad Arslan, Kuadrat Terkecil Sebagai Metoda Alternatif Koreksi Panjang Gelombang dalam Eksperimen Difraksi Neutron, Prosiding Seminar Seperempat Abad Reaktor Nuklir Mengabdi Ilmu Pengetahuan dan Teknologi, PPTN - BATAN, Eddy Santoso dkk, Pengujian I/O 8255 Card Untuk Peralatan Spektrometer, Difraktometer neutron dan Sinar X. Prosiding Pertemuan Ilmiah Iptek Bahan 22 hal , Puspiptek - Serpong, Oktober 22. Buku I hal 274 ISSN Herry Mugirahardjo, dkk