BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN. 4.1 Pengaruh waktu annealing terhadap diameter dan jarak antar butir

Transkripsi

1 BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN 4.1 Pengaruh waktu annealing terhadap diameter dan jarak antar butir katalis Au Perubahan morfologi katalis telah dilihat melalui pengujian SEM, gambar 4.1 memperlihatkan hasil dari foto SEM serta grafik distribusi ukuran dan jarak antar butir katalis Au untuk masing-masing sample yang telah dideposisikan pada suhu 38 C dengan waktu annealing 25 menit, 55 menit, serta 85 menit berturutturut. Untuk melihat pengaruh dari waktu annealing terhadap diameter dan jarak antar butir katalis, maka dilakukan perhitungan distribusi ukuran diameter butir dan jarak antar butir dengan menggunakan program origin 8.5 untuk masingmasing sample dengan langkah kerja seperti yang sudah dijelaskan pada bab metodologi penelitian. 26

2 Frekuensi Frekuensi Frekuensi frekuensi Frekuensi Frekuensi 27 (a) xc 21,597 w, xc 36,2381 w, Diameter butir Jarak antar butir xc 41,141 w, xc 63,756 w,1421 (b) Diameter butir Jarak antar butir (c) xc 62,472 w, xc 61,458 w, Diameter butir Jarak antar butir Gambar 4.1 Hasil karakterisasi SEM pada pembesaran 1. kali serta grafik distribusi diameter dan jarak antar butir katalis Au dengan waktu annealing : (a) 25 menit; (b) 55 menit; (c) 85 menit. Berdasarkan gambar 4.1 dapat terlihat jelas adanya perbedaan struktur butiran yang diakibatkan oleh pengaruh dari waktu annealing, dimana perubahan ukuran diameter dan jarak antar butir terlihat semakin membesar dan merenggang seiring dengan penambahan waktu annealing. Perubahan ukuran butir yang semakin membesar seiring dengan penambahan waktu annealing disebabkan karena adanya proses ostwald rippening, yaitu sebuah fenomena yang menggambarkan hilangnya kristal (butir/island) kecil yang terbentuk oleh sistem awal karena berdeposisi ke dalam kristal yang lebih besar. Terdeposisinya butiran yang kecil ke dalam butir yang lebih besar menyebabkan adanya daerah deplesi di

3 28 sekitar butiran yang lebih besar (Ng et al, 1996), hal ini menyebabkan jarak antar butir katalis menjadi semakin merenggang seiring dengan penambahan waktu annealing. Oleh karena itu, untuk meyakinkan analisis dari hasil uji SEM maka dilakukan pembuktian secara kuantitatif dengan tujuan menghitung ukuran diameter dan jarak antar butir katalis dari masing-masing sample, kemudian hasil perhitungan dari ketiga sample akan dibandingkan sehingga dapat dilihat pengaruh dari waktu annealing terhadap diameter butir dan jarak antar butir katalis. Dengan menggunakan aplikasi paint yang ada di program microsoft, data yang didapat dibuat ke dalam bentuk grafik distribusi partikel, kemudian pada program origin dilakukan fitting log normal (lampiran1). Berikut adalah tabel hasil perhitungan dari grafik distribusi ukuran diameter dan jarak antar butir katalis untuk waktu anealing yang berbeda-beda: Tabel 4.1 Ukuran diameter dan jarak antar butir katalis Waktu annealing (menit) Diameter (nm) Jarak antar butir (nm) Dari tabel 4.1 terlihat bahwa waktu annealing memiliki pengaruh terhadap ukuran diameter dan jarak antar butir katalis, semakin lama waktu annealing maka ukuran diameter butir semakin bertambah besar serta jarak antar butir

4 <s> (nm) <R> (nm) 29 semakin menjauh. Berikut ini adalah grafik hubungan antara waktu annealing terhadap diameter dan jarak antar butir katalis: (a) t (menit) 65 6 (b) t (menit) Gambar 4.2 Grafik pengaruh waktu annealing terhadap: (a) diameter butir, (b) jarak antar butir hasil penelitian yang dibandingkan dengan grafik referensi hasil penelitian Ruffino et al. Dari gambar 4.3 terlihat bahwa waktu annealing berpengaruh terhadap pertumbuhan butir serta jarak antar butir katalis. Berdasarkan grafik hasil penelitian dapat terlihat bahwa waktu annealing yang lama akan membuat pertumbuhan ukuran butir semakin besar serta jarak antar butir yang semakin jauh, hal ini sesuai dengan persamaan: <R> n <R > n = K*t

5 3 dimana K sebagai konstanta diffusi yang bergantung terhadap suhu annealing sedangkan t adalah waktu annealing. Sementara itu terdapat perbedaan analisis pada gambar 4.3 a dengan gambar 4.3 b, dimana terlihat bahwa grafik yang menggambarkan jarak antar butir lebih cepat jenuh dibandingkan dengan grafik yang menggambarkan nilai ukuran butir. Hal ini dikarenakan ukuran butir yang diperoleh pada penelitian ini relatif besar sehingga butiran-butiran katalis dengan cepat memenuhi luas permukaan substrat dan mengakibatkan jarak antar butir menjadi semakin cepat jenuh atau tidak dapat bertambah jauh lagi jaraknya, dengan kata lain katalis sudah semakin rapat. Sehingga karena alasan semakin rapat itulah jarak antar butir menunjukkan perubahan yang tidak begitu signifikan untuk penambahan waktu yang cukup lama. 4.2 Komposisi katalis Au Komposisi katalis Au dapat diketahui dengan cara melakukan uji EDX, berikut ini adalah hasil EDX dari ketiga sample hasil penelitian dengan grafik EDX terlampir (lampiran 2) : Element Tabel 4.2 Data komposisi katalis Au hasil penelitian Mass% (25 menit) Mass% (55 menit) Mass% (85 menit) O K 1,38 3,77,88 Si K 96,1 95,86 95,75 Au M 2,62,37 3,37

6 31 Analisis untuk tabel 4.3 dapat dilihat bahwa ketiga sample memiliki persen massa Au yang sangat kecil dibandingkan dengan Si, hal itu mengindikasikan lapisan katalis Au yang terbentuk sangat tipis. Kehadiran Oksigen untuk ketiga sample dengan persen massa yang sangat kecil menyatakan adanya oksidasi pada sample, walaupun pada hasil EDX tidak dimunculkan compound yang terbentuk tetapi tidak mungkin oksigen yang muncul tidak berikatan dengan salah satu unsur atau berdiri sendiri. Kemungkinan yang dapat diambil dari keadaan ini adalah adanya oksigen yang berikatan dengan Si sehingga membentuk compound SiO 2 hanya saja hasilnya tidak dimunculkan. 4.3 Pengaruh waktu annealing terhadap penumbuhan katalis dilihat dari hasil puncak XRD Tujuan dilakukannya uji XRD adalah untuk mengetahui adanya kadungan Au pada sample, yang akan dianalisis dengan membandingkan XRD substrat tanpa Au terhadap sample yang telah ditumbuhkan katalis Au diatasnya. Untuk membandingkan sample dan substrat kosong (tanpa Au), perlu dilakukan penggambaran ulang grafik hasil XRD menggunakan program origin agar puncak-puncak yang akan dibandingkan lebih terlihat jelas. Origin yang digunakan untuk menganalisis adalah seri origin 8.5, dimana 2θ sebagai sumbu x dan intensitas (counts) sebagai sumbu y. Data yang digunakan adalah data XRD substrat kosong dan data dari XRD sample yang diteliti. Cara menggunakan origin untuk menganalisis puncak adalah dengan melakukan pengubahan skala pada sumbu x dan sumbu y sehingga puncak-

7 counts 2,65 15,85 3,16 14,84 66,98 66,515 61,675 56,365 counts 32,94 54,495 56,295 61,12 61,675 66,5 66,945 69,15 68,78 69,45 counts 9,713 29,216 34,151 61,623 66,448 67,3 counts 15,12 1,64 33, 3,335 61,685 69,691 14,885 69,38 69,12 32 puncak yang lebih kecil dapat terlihat jelas (Tatik, 21). Berikut ini adalah gambar grafik hasil pengolahan dengan program origin Grafik XRD Substrat Grafik XRD Sample untuk Annealing 25 Menit ,6366, Grafik XRD Sample untuk Annealing 55 Menit Grafik XRD Sample untuk Annealing 85 Menit Gambar 4.3 Grafik puncak XRD substrat dan sample

8 33 Dari grafik hasil XRD sample terlihat puncak-puncak baru yang muncul dimana sebelumnya tidak terdapat pada grafik XRD substrat, maka kemunculan puncak itu berdasarkan hasil EDX merupakan puncak dari material Au atau bisa juga puncak dari compound SiO 2. Pada waktu annealing 85 menit terdapat puncak dengan 2theta 54,495 dan 56,295 dimana puncak ini juga muncul pada waktu annealing 55 menit, dengan menyamakan nilai puncak pada kartu JCPDS (Joint Committe on Powder Difraction) no.5-49 ternyata didapatkan hasil bahwa puncak itu adalah puncak SiO 2. Kemunculan compound SiO 2 mengindikasikan adanya oksidasi pada sample dan sekaligus memperkuat hasil dari karakterisasi EDX yang telah dilakukan sebelumnya. Sedangkan untuk puncak Au pada gambar 4.4, diduga adalah puncak yang berada pada 2 theta 14 dan 15 dimana sebelumnya puncak itu tidak didapatkan pada substrat. Pada waktu 25 dan 55 menit, puncak itu munjukkan peningkatan intensitas dengan begitu dugaan puncak itu sebagai puncak dari Au semakin kuat karena berarti hal ini sesuai dengan hasil SEM untuk ukuran butir yang semakin besar seiring penambahan waktu annealing, namun demikian pada waktu annealing 85 menit puncak itu tidak ditunjukkan lagi walaupun sebelumnya pada hasil SEM untuk kesemua sample telah muncul gambar butiran Au dan pada hasil EDX juga untuk semua sample didapatkan komposisi Au. Berdasarkan hasil SEM dan EDX itulah, maka ketidakmunculan puncak Au pada waktu 85 menit, tidak bisa dikatakan bahwa sample tidak berkatalis, akan tetapi mungkin karena ketika uji XRD sample dengan waktu 85 menit telah rusak dan seharusnya dilakukan pengujian ulang

9 34 akan tetapi pada penelitian ini pengujian ulang tersebut tidak dapat dilakukan karena sample sudah tidak tersedia lagi.