Prosiding Perlemuan dan Presentasi llmiah -( P3TM-BATAN Yogyakarla Juli 1999 Buku II 357 UNSUR-UNSUR BAKAR BEKAS

Transkripsi

1 Prosiding Perlemuan dan Presentasi llmiah -( P3TM-BATAN Yogyakarla Juli 1999 Buku II 357 ANALISIS KANDUNGAN KELONGSONG BAHAN PENYIMP/J~N SEMENTARA UNSUR-UNSUR BAKAR BEKAS PENYUSUN DALAM BAK ~3cP Elisabeth S., Suratman, C. Supriyanto P3TM -BATAN; Yogyakarta ABSTRAK ANALISIS KANDUNGAN UNSUR-UNSUR PENYUSUN KELONGSONG BAHAN BAKAR BEKAS DALAM BAK PENYIMPAN SEMENTARA. Telah dilakukan analisis kandungan penyusun kelongsong bahan bakar bekas da/am bak penyimpan sementara. Analisis ini dilakukan dengan metode pengaktifanan netron. Dengan mengambil cuplikan air penyimpan bahan bakar bekas dan diiradiasi dengan netron cepat dati generator netron kemudian dianalisis dengan spektrometri gamma. Analisis kualitatif diperoleh dati spektrum cuplikan yang telah diaktivasi. Sedangkan analisis kuantitatif diperoleh dengan membandingkan baik cacah maupun berat cuplikan dengan unsur standar elemennya. Hasil iradiasi diperoleh isotop-isotop CU62, NI.65, Zn65, Zn68 dan Si29 yang diperkirakan hasil aktivasi dati Cu, AI dan Zn dengan konsentrasi Cu dati CU62: (0,157.:t 0,013)x10-1 jjg/ml ; Ni dati NI.65 : 0,435.:t 0,020 jjg/ml,. Zn dati Zn 65 : 6,81.:t 0,14 x 1o-3jJg/ml ; Si dati Si29 : 4,44.:t 0,21 jjg/ml yang diperkirakan produk korosi kelongsong bahan bakar bekas yang terlepas. ABSTRACT THE ANALYSIS ELEMENT'S CONTENT OF SPENT FUEL ELEMENT CLADDING IN WA TER INTERIM. The analysis element's content of spent fuel element cladding in water interim has been perfom1ed. Analysis was perfom1ed by using neutron activation metode. One litre water sample was taken from water interim and in-adiated by fast netron from netron generator. Then it was analysed by gamma spectrometry. Qualitatif analysis was perfom1ed and element activation products have been resulted. Quantitatif analysis was perfom1ed by comparing standard with known element content to the element content in the sample. Irradiation result were CU62, NI-65, Zn65, Zn68 dan Si29 Cu, that estimated as corrotion product of the spent fuel cladding. Concentration Cu of CU62 is (0.157:t 0.013)x 10-1 pg/ml; Ni of NI-65 is 0.435:t0.020pg/ml, Zn ofzn 65 is (6.81 :t O. 14) x 10-3pg/ml; SiofSr9 is 4.44:t0..21pg/ml. PENDAHULUA.N alam rangka rencana pengiritnan kembali Dbahan bakar bekas dati reaktor Kartini ke Amerika diperlukan data-data basil identiflkasi dati bahan bakar terse but. Salah satu identiflkasi yang diperlukan adalah kemungkman terjadinya korosi dati kelongsong bahan bakar tersebut karena irradiasi baik dati radiasi gamma maupun netron pada saat reaktor dioperasikan clan pengaruh pemanasan yang lama selama pemakaian bahan bakar tersebut di teras reaktor. Bahan bakar reaktor Kartini yaitu bahan bakar Triga yang telah dioperasikan sejak Oktober tabun 1964 sampai dengan tabun 1971 di reaktor Triga Mark II Bandung, kemudian dipindahkan clan dioperasikan lagi di reaktor Kartini Yogyakarta sejak bulan Maret 1979 sampai dengan 1996(1). Elemen bakar berupa campuran uranium clan moderator zirkonium hibrida, yang berbentuk padat dad setiap elemen rata-rata mengandung uranium U-235 sebesar 8 % berat dari uranium total dengan pengkayaan 20 %. Bahan bakar yang didalam penyimpan sementara dad akan dikirim kembali ke Amerika adalah bahan bakar tipe 102 dad 104 dengan kelongsong Al- 1100F dad , tebal kelongsong 0,5 mm dan titik lelehnya 1000 C. Jumlahbahan bakar tipe 102 acta 66 buah semuanya berada di bak penyimpan sementara sedang tipe 104 acta 77 elemen, 67 dioperasikan dad 9 buah di bak penyimpan sementara dad 2 digudangbahan bakar (2). TEORI Pengelolaan bahan bakar bekas pacta akhirnya akan mempunyai 2 pilihan yaitu untuk dibuang sebagai limbah lestari yang disebut proses Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan

2 terbuka dad diproses ulang untuk kemudian dipakai sebagai bahan bakar baru atau proses tertutup (proses oiah ulang). Penentuan diantara kedua pilihan terse but cukup pelik dengan tetap memperhitungkan faktor politik, ekonomi maupun undang-undang atau peramman-peraturan yang ada baik dari "safeguard" maupun dari Iingkungan hidup.(3) Beberapa negara meiakukan penundaan pilihan pengelolaan akhir, sehingga menghasilkan satu piiihan yaitu penyimpanan bahan bakar bekas yang bersifat sementara sebeium proses pengeioiaan seianjutnya baik untuk penyimpanan lestari maupun proses oiah uiang. Untuk reaktor Kartini P3TM-BA TAN, juga mengikuti pilihan penundaan dengan penyimpanan sementara hingga saat bahan bakar bekas tersebut dikembaiikan ke Negara yang berkepentingan untuk proses seianjutnya. Suatu fasiiitas penyimpanan bahan bakar bekas sementara dapat berada dekatjdi reaktor atau di luar Iingkungan reaktor. Sedangkan cara penyimpanannya dibedakan menjadi 2 yaitu cara basah, bahan bakar bekas disimpan daiam rakrak yang direndam atau ditempatkan daiam koiam air dad cara kering, yaitu bahan bakar bekas ditempatkan daiam drumpadat yang dilingkupi oieh gasmulia atau udara dad mudah dipindahkan. Persyaratan temp at penyimpanan sementara bahan bakar bekas dipengaruhi oieh TAT A KERJA piiihan pengeiolaan seianjutnya. Untuk piiihan proses pengelolaan berikutnya penyimpanan lestari, BAHAN: diperlukan tempat penyimpanan sementara yang mampu bertahan hingga selesai dibuatnya fasilitas penyimpanan lestari tersebut. Sedangkan untuk piiihan proses oiah ulang, kapasitas penyimpanan sementara harus sesuai dengan kapasitas fasilitas yang akan dipakai untuk proses olah ulang. ALAT Biasanya kedua proses tersebut memerlukan penyimpanan sementara yang mampu menyimpan untuk waktu lama (>30 tahun). (4) Dalam penelitian ini akan diamati kemungkinan perubahan sistim kelongsong bahan bakar bekas karena korosi (rendaman air), karena iradiasi dari reaktor (pada saat operas i) maupun iradiasi dati basil-basil flsi yang dikungkungnya. Pengamatan diiakukan dengan mengamati kandungan unsur dad kadarnya di dalam air perendam bahan bakar bekas tersebut dengan metode APN (Analisis Pengaktifanan Netron) dengan menggunakan netron cepat dari generator netron. Telah diketahui bahwa jika logam aluminium atau baja berada dalam air, akan berlangsung berbagainteraksi yang mengakibatkan struktur logam tersebut rusak.. Kerusakan tersebut disebabkan karena interaksi elektrokimia yang lebih dikenal dengan proses korosi, yang kemudian terdeposit pada permukaan bahan bakar. Selain itu diketahui pula bahwa air yang terpapar radiasi sinar X atau gamma akan menghasilkan berbagai spesi reaktif yang berumur pendek, misalnya molekul air yang tereksitasi, radikal H clan OH. Bersama dengan itu juga akan terbentuk pula beberapa molekul basil reaksi spesi reaktif, yaitu Hz, Oz clan HzOz. Sebagian dari spesi tersebut bersifat oksidator sedangkan sebagian bersifat reduktor. Kedua jenis spesi tersebut tidak mungkin bersama-sama berada berada dalam keadaan setimbang. Radikal reaktif clan molekul basil reaksi spesi reaktif dapat mengadakan interaksi dengan senyawa lain yang berada disekitarnya terutama yang dapat direduksi atau dioksidasi. Radiasi netron pada zat padat akan menghasilkan cacat kristal. Jika cacat tersebut terletak dipermukaan akan merupakan tempat yang reaktif untuk proses korosi berawal. Dengan memperhitungkan banyaknya cacat yang ditimbulkan oleh setiap sawall fluks netron clan banyaknya cacat yang terbentuk pada setiap sawall volume, diperkirakan bahwa agar laju korosi karena cacat menjadi dua kali laju korosi biasa yang baru akan terjadijika fluks netron sekitar 1015 n/cmz det. Air perendam bahan bakar bekas (ABS), Silica gel: I mg, larutan CuClz : 0, I mg, larutan NiClz dengan berat Ni =0, I mg, foil AI, foil Cu. Generator netron atau akselerator penghasil netron, spektrometer gamma dengan detektor NaI(TI), cawan penguap, kompor listrik, jerigen pengambil, cuplikan (1 liter), plastik tempat cuplikan, planset aluminium, "stopwatch", timbangan analitik, lampu pengering. CARA KERJA Seperti telah disebutkan didepan analisis cuplikan dilakukan dengan metode APN, yaitu dengan mencuplik air peredam bahan bakar bekas sebanyak satu liter, yang berasal dati :.permukaan kolam, pacta saat sistim sirkulasi (dilewatkan filter) kolam perendam bahan bakar bekas belum dioperasikan.dati kedalaman kolam setelah dasar kolam dikacau/diaduk saat sistim sirkulasi di kolam perendam bahan bakar bekas belum dioperasikan Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan

3 Prosiding Perlemuan dan Presentasi llmiah P3TM-BATAN Yogyakarla Juli 1999 Buku II 359.dari permukaan dan pada kedalaman saat sistim sirkulasi kolam perendam bahan bakar bekas dioperasikan. Kemudian masing-masing dipekatkan dengan penguapan hingga menjadi 10 cc cuplikan kemudian ditempatkan dalam kantong plastik. Selain itu juga dibuat cuplikan dengan cara yang sarna tapi dikeringkan hingga terbentuk endapan yang ditempatkan dalam planset aluminium. Setelah itu cuplikan tersebut diaktivasi dengan netron cepat dari generator netron selama 30 menit. Aktivasi dilakukan bersama dengan mengaktivasi foil Cu yang beratnya diketahui. Kemudian cuplikan yang telah diaktivasi diamati dengan spektrometri gamma dengan detektor NaI(Tl) dan dip~roleh beberapa puncak energi unsur-unsur aktif yang terbentuk. Dari basil-basil spektrum energi dibuat larutan standar dari unsur-unsur yang diperkirakan unsur induk dari unsur basil aktivasi, sehingga massa masing-masing unsur dapat dihitung persentasenya dari total konsentrasi dalam larutan. Dalam analisis pengaktifan netron cepat, cuplikan yang akan dianalisis diiradiasi dengan netron cepat yang dihasilkan oleh generator netron. Akibat iradiasi netron maka inti-inti atom dalam cuplikan xnenangkap netron dan menjadi radioisotop. RadiQisotop yang dihasilkan tergantung pada jenis energi partikel penumb~ jenis unsur yang terkandung dalam cuplikan serta jenis reaksi inti yang terjadi. Pada analisis APNC analisis dapat dilakukan secara kualitatif maupun kuantitaif. Analisis kualitatif untuk mengetahui unsur-unsur yang terkandung dalam cuplikan daq jenis reaksinya yang terjadi. Sedangkan analisis kuantitatif bertujuan untuk menentukan kadar unsur-unsur yang terkandung dalam cuplikan. Hal ini dapat dilakukan dengan membandingkan aktivitas isotop yang terbentuk dari cuplikan yang diteliti dengan aktivitas cuplikan standar yang telah diketahui komposisi dan kadarnya. Akibat iradiasi netron pada cuplikan, sebagian unsur dalam cuplikan menjadi radioaktif, yang pada saat yang sarna radionuklida yang terbentuk juga meluruh.sehingga laju bersih pembentukan radionuklida merupakan selisih antara laju produksi total dengan laju peluruh'annya dn -~-- (dn) = <j>crnt -An dt -dtpeluruhan dtproduksi (1) dengan: <I> = fluks netron (netron per cm2 detik) a = tampang lintang aktivasi NT = jumlah nuklida sasaran A = tetapan peluruhan radionuklida yang terbentuk n = jumlah inti radioaktif yang terbentuk Untuk waktu iradiasi tit dan sebelurn iradiasi inti dalam cuplikan stabil, sehingga n = 0, maka penyelesaian persamaan (1) adalah sebagai berikut : n = ~(1 -e-afir) (2) A sehingga aktivitasnya adalah : Air = An = <1>0" NT(1 -e-afir) (3) Karena pencacahan tidak dilakukan langsung setelah aktivasi selesai akan tetapi cuplikan harus dibawa ke alat cacah (spektrometri gamma) sehingga waktu selisih dari berakhirnya aktivasi dengan mulai dicacahnya cuplikan disebut waktu tunda. Sehingga aktivitassetelah ditunda : Ad = Air e-aid dengan: Cs : Cacah unsur didalam standar Cc : Cacah unsur didalam cuplikan Ws : Berat unsur didalam larutan standar (CuCI2, NiCI2) Wc : Berat unsur didalam cuplikan standar (foil Al dad foil Cu) Cs-f: Cacah unsur foil didalam cuplikan Cfs : Cacah foil yang diiradiasi bersamaan dengan cuplikan Cfc : Cacah foil yang diiradiasi bersamaan dengan cuplikan Cc-f: Cacah unsur foil didalam cuplikan Cuplikan standar dipersiapkan dengan cara yang sarna dengan cuplikan yang diarnati kemudian diaktivasi dengan foil yang diketahui massanya sehingga diperoleh kadar unsur dalarn cuplikan yang diamati..4) Pengolahan.Limbah Radioaktif & Lingkungan

4 360 Buku II Prosiding Pertemuan dan Presentasi IImiah P3TM-BATAN Yogyakarta14-15 Juli 1999 HASIL DAN P:EMBAHASAN KESIMPULAN Dari hasil spektrometri cuplikan air perendam bahan bakar bekas secara kualitatif diperoleh hasil-hasii yang dapat diamati pacta tabel I. Dengan mengaktivasi larutan yang mengandung unsur-unsur yang muncul dalam spektrometri, dan persentase unsur dalam larutan standar diketahui maka diperoleh hasil persentase masing-masing unsur. Dengan mempergunakan rumus (6) akan diperoleh hasil kadar cuplikan yang diamati dapat dihitung. Dari basil pengamatan diperoleb unsurunsur sebagai berikut : Zn69 dengan T 1/2 = 55,6 menit, CU66 dengan T 1/2 = 5,10 menit dan Zn65 dengan T 1/2 = 22,4 jam, dan Si. Dari basil pengamatan tersebut dapat disinipulkan bahwa unsur-unsur tersebut merupakan unsur penyusun kelongsong bahan bakar tipe 102, yaitu AI-II OOF. Dari perbandingan basil pengamataq sewaktu cuplikan air perendam bahan bakar bekas yang belum disirkulasi dan cuplikan air kolam perendam bahan bakar bekas setelah disirkulasi terdapat perbedaan basil cacahnya akan tetapi tidak cukup berarti apa bila diperhitungkan sebagai kadar dari masing-masing unsur. Dari penelitian ini dapat disimpulkan bahwa dalam air rendaman bahan bakar bekas mengandung unsur"'unsur Zn, Cu dan Si yang merupakan basil korosi dati kelongsong bahan bakar tipe 102, yaitu AI-II00F dengan besar kadar masing-masing unsur sebagai berikut: konsentrasi Cu dati CU62: (0,157 :t 0,013) x 10-1 ~g/ml ; Ni dati Ni65 : 0,435 :t 0,020 ~g/ml, Zn dati Zn 65 : (6,81 :t 0,14) x 10-3~g/ml; Si dati Si29: (4,44:t 0,21) ~g/ml. Penentuan kandungan unsur didalam air rendaman bahan bakar dapat diamati baik secara kualitatif maupun kuantitaif dengan metode APN netron cepat. DAFT AR PUST AKA Cuplikan cair Cuplikan serbuk Sehingga dapat disinlpulkan bahwa kadar unsur didalam cuplikan air rendaman bahan bakar bekas adalah sebagai berikut : Tabel2. Hasil konsentrasi unsur-unsur yang terkandung dalam cuplikan TANYA JAWAB Elin Nuraini : ~ Pacta abstrak tertulis hasil-hasil aktivasi dari Cu, Al dan Zn dengan konsentrasi masing-masing : Cu dari Cu 62:0,0157 (0,0013 giml) yang ditanyakan, apa maksud dari angka yang acta didalam kurung tersebut? ~ Bagaimana anda bisa memperkirakan bahwa unsur-unsur yang muncul tersebut adalahproduk korosi?.0.. Angka yang didalam kurung itu adalah ralatnya (deviasinya) sedangkan tanda Pengolahan Limbah Radioaktif& Lingkungan

5 Prosiding Pertemuan dan Presentasi /fmiah., P3TM-BATAN Yogyakarta Juli 1999 Buku II 361 kurung antara angka I don II harusnya tanda.:t...c.. Karena telah komi coho aktivasi air untuk pengisi kolam perendam bahan bakar bekas don tidak mengandung unsur-unsur tersebut. Karena unsur-unsur penyusun kelongsong SS-304 : C, Mn, P, S, Si, Cr, Ni don Fe; Al- 1100F: Si, Fe, Cu, Mn, Zn, don AI. Hasil energi yang diperoleh : Si-29, Cu-62, Zn-65 don Ni-65 yang merupakan hasil aktivasi unsur-unsur penyusun kelongsongkelongsong tersebut. Dwiretnani :» Kalau pacta suatu ketika kadar air melebihi batasan yang diijinkan, tindakan apa yang akan diambil?» Analisis ini dilakukan setiap periode, berapa lama Gadi laju korosinya bisa diukur)?..c.. Untuk perawatan air perendam bahan bakar bekas, 1 tahun sekali harus dilakukan pembersihan (diganti filternya, di- "scrubbing"/dikikis pengotor-pengotornya yang menempel di dinding) sehingga kandungan unsur-unsur tersebut di air kurang /selalu di bawah 1 ppm Analisis biasa dilakukan dengan teknik AAS setiap 3 bulan sekali, karena hasilnya selalu di bawah deteksi minimum, sehingga dicoba metoda analisis yang lain, sehingga laju korosinya belum dapat diukur. Kami baru menemukan unsur-unsur yang tidak terdeteksi dengan AAS. Endiah Puji Hastuti : );- Bagaimana cara memisahkan antara unsur-unsur pengotor dad unsur yang berasal dari penyusun kelongsong bahan bakar bekas? );- Selain perlakuan terhadap air yang berasal dari setiap penelitian, apakah dilakukan perlakuan terhadap serbuk dari kelongsong bahan bakar (PiE)?..0.. Pada penelitian ini kami tidak melakukan pemisahan antara unsur-unsur pengotor dari sistim pendingin dan dari penyusun kelongsong bahan bakar bekas. Untuk mengurangi efek pengotor pada air, kami lakukan aktivasi juga terhadap air pengisi kolam dan tidak mengandung unsur-unsur tersebut (Cu, AI, Zn, dan Si) Tidak. Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan